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異方性量子ドット三次元超格子の化学合成と協奏的光学特性の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 23K26495
補助金の研究課題番号 23H01802 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分28030:ナノ材料科学関連
研究機関京都大学

研究代表者

猿山 雅亮  京都大学, 化学研究所, 特定准教授 (50636628)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
18,850千円 (直接経費: 14,500千円、間接経費: 4,350千円)
2026年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2025年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2024年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2023年度: 7,410千円 (直接経費: 5,700千円、間接経費: 1,710千円)
キーワード量子ドット / 超格子 / 蛍光 / 光電流 / カチオン交換 / 発光 / 自己組織化 / 協奏的光学特性
研究開始時の研究の概要

優れた光学特性をもつ半導体ナノ粒子(量子ドット)は主に離散(粒子間相互作用がない)状態において広く研究されているが、それらが規則的に集合してできる超格子が示す集団としての物性は、スケーラブルな合成手法がなかったためこれまで深く研究されてこなかった。本研究では、化学的液相合成法による均一構造の量子ドット合成技術を駆使し、異方構造をもつ量子ドット三次元超格子を迅速に合成できる手法を確立し、顕微分光による指向的協奏的光学物性を検証することで、新たな光機能物質としての可能性を探求する。

研究実績の概要

独自の手法で合成した三次元硫化銅量子ドット超格子のイオン交換反応による多様な組成をもつ量子ドット超格子群の調製を実施した。量子ドット超格子を分解させないように、硫化銅量子ドットにとって貧溶媒であるアルコールを溶媒に用い、Cd2+、Pb2+、Zn2+といった異種カチオンを加え、銅イオン補足剤であるトリアルキルホスフィンを混合して加熱することで数分でほぼすべての銅イオンが異種カチオンに置き換えることができた。このCdSやZnS量子ドットからなる超格子は、もとの規則配列構造を維持し、かつ硫黄アニオン副格子の保存による結晶方位の整列など、マクロな異方性光学材料としての構造的特徴を有することが明らかとなった。特に、ウルツ鉱型CdSやZnSについては、c軸が数十μmにわたって整列しており、偏光光学顕微鏡においてもバルク単結晶のような明瞭な複屈折挙動を示した。また、PbS量子ドットにおいても[111]方向が量子ドット間で整列しており、効果的なキャリア移動につながると期待される。異種カチオンによっては酸化物と思われる副生成物の混合や、ナノ粒子配列の大きな乱れが生じるケースもあったが、イオン交換反応系中にポリビニルピロリドンを添加することで、おそらく酸化物粒子の分散性向上(超格子との分離が可能になる)および超格子構造の保護作用により、超格子の品質が大きく向上した。これは、量子ドット超格子ライブラリの拡充に大いに役立つ発見であると考えている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

硫化物系の量子ドットについては、硫化銅のイオン交換によってさまざまな組成のものが合成できることが分かり、初年度の目標である目的とする試料調製に関してはおおむね達成できたため。

今後の研究の推進方策

合成した量子ドット超格子一つ一つに対して顕微分光測定を実施し、超格子の基礎的な光学特性を理解する。また、量子ドット間でのカップリングを強めるために、より充填密度の高い直方体量子ドットからなる超格子の合成も試行する。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Pseudomorphic amorphization of three-dimensional superlattices through morphological transformation of nanocrystal building blocks2024

    • 著者名/発表者名
      Saruyama Masaki、Takahata Ryo、Sato Ryota、Matsumoto Kenshi、Zhu Lingkai、Nakanishi Yohei、Shibata Motoki、Nakatani Tomotaka、Fujinami So、Miyazaki Tsukasa、Takenaka Mikihito、Teranishi Toshiharu
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 15 号: 7 ページ: 2425-2432

    • DOI

      10.1039/d3sc05085h

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 三次元ナノ粒子の直接合成と構造制御2023

    • 著者名/発表者名
      猿山雅亮, 寺西利治
    • 雑誌名

      ナノ学会会報

      巻: 22 ページ: 17-24

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 三次元銀ナノ粒子超格子の合成と構造特異的機能2024

    • 著者名/発表者名
      朱 凌愷, 猿山 雅亮, 寺西 利治
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] イオン性ナノ結晶超格子のカチオン交換反応2024

    • 著者名/発表者名
      夏 延, 猿山 雅亮, 寺西 利治
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 三次元銀ナノ粒子超格子の合成と構造特異機能2023

    • 著者名/発表者名
      朱 凌愷, 猿山 雅亮, 寺西 利治
    • 学会等名
      第74回コロイドおよび界面化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Cation Exchange Reactions of Ionic Nanocrystal Superlattices2023

    • 著者名/発表者名
      Yan Xia, Saruyama Masaki, Teranishi Toshiharu
    • 学会等名
      第74回コロイドおよび界面化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 無機ナノ粒子の精密化学合成を基軸とした多様なナノ物質群の開拓2023

    • 著者名/発表者名
      猿山 雅亮
    • 学会等名
      第74回コロイドおよび界面化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Agコロイド結晶のone-pot合成2023

    • 著者名/発表者名
      ZHU LINGKAI, 猿山雅亮, 寺西利治
    • 学会等名
      ナノ学会第21回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Cation Exchange Reactions of Ionic Nanocrystal Superlattices2023

    • 著者名/発表者名
      Yan Xia, Masaki Saruyama, Toshiharu Teranishi
    • 学会等名
      ナノ学会第21回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 三次元ナノ粒子超格子の直接合成と構造制御2023

    • 著者名/発表者名
      猿山雅亮, 寺西利治
    • 学会等名
      ナノ学会第21回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 所属研究室HP

    • URL

      https://www.scl.kyoto-u.ac.jp/~teranisi/

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

URL: 

公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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