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時間分解光電子分光によるp-type有機半導体薄膜の正孔ダイナミクス観測

研究課題

研究課題/領域番号 23K26632
補助金の研究課題番号 23H01939 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分32020:機能物性化学関連
研究機関大阪公立大学

研究代表者

渋田 昌弘  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (70596684)

研究分担者 山田 剛司  大阪大学, 大学院理学研究科, 助教 (90432468)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
19,240千円 (直接経費: 14,800千円、間接経費: 4,440千円)
2026年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2025年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2024年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2023年度: 13,390千円 (直接経費: 10,300千円、間接経費: 3,090千円)
キーワード時間分解光電子分光 / 有機半導体 / 超高速ダイナミクス / 電子状態 / フェムト秒レーザー
研究開始時の研究の概要

有機半導体薄膜を積層することで構築する有機デバイスの機能は、基板電極あるいは有機ヘテロ界面における超高速キャリアダイナミクスに支配されている。本研究では、p-type有機半導体薄膜と基板との界面における活性キャリア(正孔)の超高速ダイナミクスを実時間で観測する方法論を開発する。この目的のために、時間分解光電子分光に用いてきたフェムト秒レーザー光源を高度化することで、高繰り返し波長変換を実現し、低試料損傷で正孔ダイナミクスを追跡するシステムを構築する。このシステムにより、p-type有機半導体薄膜の正孔ダイナミクス計測を推進し、これに基づいて有機デバイスの機能を能動的にデザインする指針を示す。

研究実績の概要

本研究では、p-type有機半導体薄膜と基板との界面における活性キャリア(正孔)の超高速ダイナミクスを実時間で観測する方法論を開発し、得られた情報に基づいて有機デバイス等の機能を能動的にデザインする指針を示す。
当該年度は既存の光電子分光装置の整備に加え、光電子の放出角依存性を高精度で取得できる時間分解光電子分光装置を新たに構築し、両方の性能をグラファイト標準試料基板などで確認した。
さらに、光源として高繰り返し(sub-MHz)再生増幅器を用いてフェムト秒レーザーの基本波からの出力を300倍程度に増幅することで、パルスエネルギーを2μJ/pulse程度とすることに成功し、研究計画において重要な高次高調波発生システムの前段での光学調整が完了した。当該年度は所属機関の併合により研究設備をすべて移設する必要があったため、光源システムの構築はその器材を揃えた時点で中断した。
一方で、移転作業を機に基板のスパッタリングや加熱による清浄化や、p-type有機半導体の薄膜化が可能な試料準備室と、作製した有機薄膜の分子配向を評価する低速電子線回折装置および差分反射分光システムを計画を先行させて整備した。これまでに、試験的にテトラセン分子薄膜を作製し、試料準備、試料構造・電子状態評価システムとして一連の装置群が問題無く機能することを確認した。このため、本研究期間全体としては移設による遅延の影響なく計画を遂行している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

角度分解光電子分光のシステムの新規導入が予定通り完了し、光電子計測から得られる情報量が格段に向上することが期待できる。さらに、研究計画において重要な高繰返し、高パルスエネルギーフェムト秒光源を問題無く構築できたため、これを用いた高次高調波発生システムの立ち上げにスムーズに進めることができる。
当該年度はキャンパス移転に伴い、すべてのシステムを動作確認しつつ再立ち上げを行ったため、高次高調波発生の確認には至らなかったものの、試料作製および試料評価システムの整備を大幅に先行して進めることができた。
上記の理由から本研究計画はおおむね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

これまでに構築した高繰返し、高パルスエネルギーフェムト秒レーザー光源を基本波とした高次高調波発生システムの立ち上げと性能確認を急ぐ。高次高調波をプローブ光とした時間分解光電子分光計測に向けて、ポンプ光 (フェムト秒レーザーの基本波、第2、第3高調波)光路に遅延光学系を導入し、ポンプープローブ遅延時間をフェムト秒の精度で掃引できるシステムを整備する。
上記と並行して、テトラセンやペンタセンをはじめとするp-type有機半導体蒸着試料の作製とその電子状態と構造評価を並行して進める。電子状態評価には、既存の紫外線光源 (He I: 21.22eV) とフェムト秒レーザーの第3高調波(4~5 eV)を用いた1光子ならびに2光子光電子分光により価電子帯と伝導帯に関する基本情報を得る。構造評価はこれまでに整備した低速電子線回折や差分反射分光システムなどを用い、ナノスケールで分子配向が制御された試料作製技術を確立する。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (23件) (うち国際学会 9件、 招待講演 4件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Alkaline Earth Metal Superatom of W@Si<sub>16</sub>: Characterization of Group 6 Metal Encapsulating Si<sub>16</sub> Cage on Organic Substrates2024

    • 著者名/発表者名
      Terasaka Kazuya、Kamoshida Toshiaki、Ichikawa Takumi、Yokoyama Takaho、Shibuta Masahiro、Hatanaka Miho、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 146 号: 14 ページ: 9605-9613

    • DOI

      10.1021/jacs.3c12619

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Tuning the Direction of Photoinduced Electron Transfer in Porphyrin-Protected Gold Clusters2024

    • 著者名/発表者名
      Chiga Yuki、Suzuki Wataru、Takahata Ryo、Kobiyama Etsuki、Tahara Hirokazu、Kanemitsu Yoshihiko、Shibuta Masahiro、Sakamoto Masanori、Teranishi Toshiharu
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 128 号: 9 ページ: 3824-3831

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c06402

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Probing of Photocarrier Electrons and Excitons at an Organic Monolayer Film Studied by Two-Photon Photoemission Spectroscopy2024

    • 著者名/発表者名
      Nojima Shuto、Murase Natsumi、Kim DaeGwi、Kato Hiroyuki S.、Akai-Kasaya Megumi、Yamada Takashi、Shibuta Masahiro
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 128 号: 5 ページ: 2043-2051

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c07596

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Two-Photon Photoemission Spectroscopy and Microscopy for Electronic and Plasmonic Characterizations of Molecularly Designed Organic Surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Shibuta Masahiro、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 13 ページ: 3285-3295

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c00043

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Ultrafast spatial and temporal evolutions of photoexcited electrons at functional organic surfaces and interfaces2024

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Shibuta
    • 学会等名
      The 24th East Asian Workshop on Chemical Dynamics (EAWCD 2024)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Ultrafast spatial and temporal evolutions of photoexcited electrons at functional organic surfaces and interfaces2024

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Shibuta
    • 学会等名
      NanospecFY2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 自己組織化単分子有機薄膜の超高速光励起ダイナミクス2024

    • 著者名/発表者名
      渋田 昌弘
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Visualization and Characterization of Surface Plasmon Polaritons Propagating at a Buried Metal/Dielectric Interface Sensitized by Photofunctional Quantum Dots2024

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Kamada, DaeGwi Kim, Masahiro Shibuta
    • 学会等名
      NanospecFY2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 半導体量子ドット薄膜を光増感剤とする伝播型表面プラズモンポラリトンの可視化と評価2024

    • 著者名/発表者名
      鎌田一輝、金大貴、渋田昌弘
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 2光子光電子トモグラフィーによる有機薄膜表面に形成される電子励起状態の空間的描写2024

    • 著者名/発表者名
      丹 悠真、野島 周人、村瀬 菜摘、山田 剛司、金 大貴、加藤 浩之、赤井 恵、杉田 歩、渋田 昌弘
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 半導体量子ドット周期配列構造の作製と量子共鳴の観測2024

    • 著者名/発表者名
      高山大、渋田昌弘、金大貴
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水熱合成法によるCuドープCdSeナノ粒子の作製と温度依存性2024

    • 著者名/発表者名
      岡本潤哉、國政祐基、西村悠陽、渋田昌弘、金大貴
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Sputter-Grown Size-Selected Nanocluster Synthesis: Deposition and Characterization for Material Science2023

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Shibuta
    • 学会等名
      Global Plasma Forum in Aomori
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Two-Photon Photoemission Spectroscopy and Microscopy for Electronic and Plasmonic Characterizations of Molecularly Designed Organic Surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      M. Shibuta, A. Nakajima
    • 学会等名
      36 th European Conference on Surface Science
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Plasmonic Enhancement of Photoexcited Electrons at Size-Selected Silver Nanoclusters Supported on Organic Substrates Studied by Two-Photon Photoemission Spectroscopy/Microscopy2023

    • 著者名/発表者名
      M. Shibuta, T. Inoue, K. Mizoguchi, K. Yamagiwa, A. Nakajima
    • 学会等名
      The 31st International Conference on Photochemistry
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Vibrationally resolved two-photon photoemission spectroscopy for polycyclic aromatic hydrocarbons on a graphite substrate: the effect of molecular orientation2023

    • 著者名/発表者名
      S. Nojima, N. Murase, D. Kim, H. S. Kato, M. Akai-Kasaya, T. Yamada, M. Shibuta
    • 学会等名
      The 31st International Conference on Photochemistry
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Quantum resonance in CdTe quantum dot superlattices fabricated by utilizing chemical bonding between ligands2023

    • 著者名/発表者名
      D. Takayama, M. Shibuta, D. Kim
    • 学会等名
      The 31st International Conference on Photochemistry
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Observation of quantum resonance in CdSe quantum dot superlattices2023

    • 著者名/発表者名
      K. Kamada, Z. Yang, M. Shibuta, D. Kim
    • 学会等名
      The 31st International Conference on Photochemistry
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] フェムト秒時間分解分光によるCu ドープ CdSe 量子ドット秩序集積薄膜の光励起ダイナミクス観測2023

    • 著者名/発表者名
      厚見洋明、岡本潤哉、万竝亮、福田陸人、金大貴、渋田昌弘
    • 学会等名
      第34回光物性研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 半導体量子ドット周期配列構造の作製と量子共鳴の観測2023

    • 著者名/発表者名
      高山大、渋田昌弘、金大貴
    • 学会等名
      第34回光物性研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水熱合成法によるCuドープCdSeナノ粒子の作製と温度依存性2023

    • 著者名/発表者名
      岡本潤哉、國政祐基、西村悠陽、渋田昌弘、金大貴
    • 学会等名
      第34回光物性研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 量子ドット単層試料における二次元フェルスター型エネルギー移動2023

    • 著者名/発表者名
      中田悠基、渋田昌弘、金大貴
    • 学会等名
      第34回光物性研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水熱合成法により作製したAgInS2ナノ粒子の発光特性2023

    • 著者名/発表者名
      吉川承太郎、福田一人、船川祐輔、渋田昌弘、金大貴
    • 学会等名
      第34回光物性研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 半導体量子ドットを利用した伝搬型表面プラズモンポラリトンの光増感イメージング2023

    • 著者名/発表者名
      鎌田一輝、金大貴、渋田昌弘
    • 学会等名
      2023年度関西薄膜・表面物理セミナー
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 有機半導体およびナノクラスター薄膜表面・界面の電子ダイナミクス観測2023

    • 著者名/発表者名
      渋田昌弘
    • 学会等名
      2023年度関西薄膜・表面物理セミナー
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 多環芳香族分子超薄膜の2光子光電子分光に現れる振動微細構造の解析:分子配向との関係2023

    • 著者名/発表者名
      野島周人, 村瀬菜摘, 金大貴, 加藤浩之, 赤井恵, 山田剛司, 渋田昌弘
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 角度分解2光子光電子分光法による有機薄膜表面における励起電子波動関数のイメージング2023

    • 著者名/発表者名
      丹悠真, 野島周人, 村瀬菜摘, 金大貴, 加藤浩之, 赤井恵, 山田剛司, 渋田昌弘
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 研究者情報ー渋田昌弘(大阪公立大学)

    • URL

      https://kyoiku-kenkyudb.omu.ac.jp/html/100001076_ja.html

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 渋田昌弘のホームページ

    • URL

      http://mshibuta.info/index.html

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [産業財産権] 測定方法および構造体2023

    • 発明者名
      渋田昌弘, 金大貴, 鎌田一輝
    • 権利者名
      大阪公立大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

URL: 

公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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