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ラダーポリマーにおける主鎖骨格変換反応を基盤とした新規機能性高分子開発と学理構築

研究課題

研究課題/領域番号 23K26706
補助金の研究課題番号 23H02013 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分35010:高分子化学関連
研究機関大阪大学

研究代表者

石割 文崇  大阪大学, 大学院工学研究科, 講師 (00635807)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
18,980千円 (直接経費: 14,600千円、間接経費: 4,380千円)
2025年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2024年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2023年度: 9,360千円 (直接経費: 7,200千円、間接経費: 2,160千円)
キーワードラダーポリマー / 骨格編集 / 多孔性材料 / ガス分離 / 高分子物性 / 高分子反応 / ミクロ多孔性 / ガス分離膜
研究開始時の研究の概要

新しい構造特性を持つポリマーの創成は、材料科学を中心に様々な分野に大きなインパクトを与える可能性がある。主鎖に沿って二本以上の化学結合を有するラダーポリマーは、その合成の困難さゆえ、未開拓領域を多く残している研究領域であり、早急な開拓が求められる。本研究では、ラダーポリマーの主鎖上における骨格編集反応、すなわち、ラダーポリマーの「再構築」により、新たな主鎖骨格を有するラダーポリマーの開発を行う。得られたラダーポリマーの物性研究・機能開拓を通じ、特異な物性や構造化挙動および新機能を示す高分子材料の創製を目指す。

研究実績の概要

主鎖に沿って二本以上の化学結合を有するラダーポリマーは、その合成の困難さゆえ、未開拓領域を多く残している研究領域であり、早急な開拓が求められる。本研究では、これまでに見出してきた反応を含む、ラダーポリマーの主鎖上における骨格編集反応を用い、配座柔軟性DACO含有ラダーポリマーの溶液・固体物性の継続的研究に加え、ラダーポリマーの「再構築」に基づく構造・物性変調や、前例のない動的ならせん状ラダーポリマー・刺激応答性ラダーポリマーの開発を行う。
昨年度の研究では、官能基を有するジアザシクロオクタン誘導体における特異な閉環反応を見出し、その置換基依存性や反応速度の解析などを行った。その検討の過程で、これまでに結晶多形が報告されていなかったトレガー塩基において、水分子を多数内包した、興味深い新たな多形を与えることを発見した。上記に加え、N,N'-ジアシルジアザシクロオクタン含有ラダーポリマーの自立膜作成を行い、そのガス選択透過製を調査し、選択透過性の向上を確認することができた。さらに、ある構造を有するジアザシクロオクタン含有ラダーポリマーの含水状態におけるDSC測定を行ったところ、中間水と呼ばれる特殊な状態に帰属される水分子の存在を確認することができた。これまでに、類似のジアザシクロオクタン骨格を有する多孔性ポリマーにおいて、タンパク質の非特異吸着の抑制能が報告されていた例があったが、この中間水観測結果はその生体適合性を支持している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度は目標としている高分子の骨格変換反応の開発や、ガス分離特性の調査を行うことができた。また、ラダーポリマーの中間水発現などの新たな物性に関しても発見することができた。そのため、おおむね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

これまでの研究で、DACO誘導体からTB誘導体へと誘導される新しい反応を発見した。今後はその反応機構解明や、ラダーポリマー骨格編集反応への応用を行う。また、骨格にキラリティーを有するDACO含有ラダーポリマーを合成し、そのガス透過測定や、キラル分離膜としての機能を評価する。ガス透過測定は、九大 藤川茂紀 教授らとの共同研究により、そのガス選択透過性の体系的な調査を行う。また、配座柔軟性ラダーポリマーの溶液物性についても京大 井田 准教授と共に調査し、ラダーポリマーの溶液状態のモデル構築を行い、未踏のラダーポリマーの高分子溶液論の開拓にも取り組む。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (36件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 10件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (22件) (うち国際学会 7件、 招待講演 13件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] Heidelberg University(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] University of St Andrews(英国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] Graz University of Technology(オーストリア)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Supramolecular nanosheet formation-induced photosensitisation mechanism change of Rose Bengal dye in aqueous media2024

    • 著者名/発表者名
      Bunno Asuka、Shigemitsu Hajime、Yoshikawa Aya、Osakada Yasuko、Fujitsuka Mamoru、Ishiwari Fumitaka、Saeki Akinori、Ohkubo Kei、Mori Tadashi、Kida Toshiyuki
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 60 号: 7 ページ: 889-892

    • DOI

      10.1039/d3cc05731c

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Triammonium Molecular Tripods as Organic Building Blocks for Hybrid Perovskite Solar Cells2024

    • 著者名/発表者名
      Fukui Tomoya、Hofuku Kensuke、Kosaka Atsuko、Minoi Nanaki、Nishikubo Ryosuke、Ishiwari Fumitaka、Sato Hiroyasu、Saeki Akinori、Fukushima Takanori
    • 雑誌名

      Small Structures

      巻: 5 号: 3 ページ: 2300411-2300411

    • DOI

      10.1002/sstr.202300411

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Water-dispersible donor-acceptor-donor π-conjugated bolaamphiphiles enabling a humidity-responsive luminescence color change2024

    • 著者名/発表者名
      T. Enjou, S. Goto, Q. Liu, F. Ishiwari, A. Saeki, T. Uematsu, Y. Ikemoto, S. Watanabe, G. Matsuba, K. Ishibashi, G. Watanabe, S. Minakata, Y. Sagara, Y. Takeda
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 60 号: 27 ページ: 3653-3656

    • DOI

      10.1039/d3cc05749f

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Expanded [2,1][n]Carbohelicenes with 15- and 17-Benzene Rings2023

    • 著者名/発表者名
      Toya Michihisa、Omine Takuya、Ishiwari Fumitaka、Saeki Akinori、Ito Hideto、Itami Kenichiro
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 145 号: 21 ページ: 11553-11565

    • DOI

      10.1021/jacs.3c00109

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Inversion of Diaza[5]Helicenes Through an N-N Bond Breaking Pathway2023

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Toshifumi、Ishiwari Fumitaka、Fukushima Takanori、Nojima Yuki、Hasegawa Masashi、Mazaki Yasuhiro、Hanaya Kengo、Sugai Takeshi、Higashibayashi Shuhei
    • 雑誌名

      Chemistry -A European Journal

      巻: 29 号: 43

    • DOI

      10.1002/chem.202301466

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effective Design for Long-Range Polymer Ordering Using Triptycene-Containing Side Chains2023

    • 著者名/発表者名
      Yu Jiatong、Itagaki Ayami、Chen Yugen、Fukui Tomoya、Ishiwari Fumitaka、Kajitani Takashi、Fukushima Takanori
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 56 号: 12 ページ: 4556-4565

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c00795

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Low-Temperature Microwave-Assisted Hydrothermal Synthesis of Pb2Ti2O5.4F1.2 Photocatalyst for Improved H2 Evolution under Visible Light2023

    • 著者名/発表者名
      Aihara Kenta、Mizuochi Ryusuke、Okazaki Megumi、Nishioka Shunta、Yasuda Shuhei、Yokoi Toshiyuki、Ishiwari Fumitaka、Saeki Akinori、Inada Miki、Maeda Kazuhiko
    • 雑誌名

      ACS Materials Letters

      巻: 5 号: 9 ページ: 2355-2360

    • DOI

      10.1021/acsmaterialslett.3c00574

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Bar Coating Process of Two-Dimensional Lead Iodide Perovskite Solar Cells: Effects of Vertical Orientation, Anisotropic Photoconductivity, and Conversion Time2023

    • 著者名/発表者名
      Shimono Rei、Nishikubo Ryosuke、Pylnev Mikhail、Ishiwari Fumitaka、Wakamiya Atsushi、Saeki Akinori
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 6 号: 18 ページ: 9381-9389

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c01329

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Exploration of Solution-Processed Bi/Sb Solar Cells by Automated Robotic Experiments Equipped with Microwave Conductivity2023

    • 著者名/発表者名
      Nishikawa Chisato、Nishikubo Ryosuke、Ishiwari Fumitaka、Saeki Akinori
    • 雑誌名

      JACS Au

      巻: 3 号: 11 ページ: 3194-3203

    • DOI

      10.1021/jacsau.3c00519

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Facile Room Temperature Synthesis of Precious‐Metal‐Free Coordination Polymer Photocatalyst for Improved Visible‐Light CO2 Reduction2023

    • 著者名/発表者名
      Suppaso Chomponoot、Kamakura Yoshinobu、Ueno Misaki、Hongo Sawa、Akiyoshi Ryohei、Ishiwari Fumitaka、Saeki Akinori、Tanaka Daisuke、Maeda Kazuhiko
    • 雑誌名

      Solar RRL

      巻: 8 号: 1 ページ: 2300710-2300710

    • DOI

      10.1002/solr.202300710

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Vibronic analysis and design strategy for circularly polarized luminescent molecules with large dissymmetry factors2024

    • 著者名/発表者名
      Fumitaka Ishiwari
    • 学会等名
      The 104th CSJ Annual Meeting 2024, Asian International Symposium - Photochemistry -
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Bifacial Polymers: From Concept to Synthesis, Property and Applications2024

    • 著者名/発表者名
      Fumitaka Ishiwari
    • 学会等名
      The 104th CSJ Annual Meeting 2024, Asian International Symposium - Polymer -
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 面選択的に官能基を導入可能な二面性ラダーポリマーの開発2023

    • 著者名/発表者名
      棚橋寛将,石割文祟,佐伯昭紀
    • 学会等名
      第20回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] C3キラルなトルキセン類が示す蛍光およびりん光における円偏光発光特性の理論解析とデバイス応用2023

    • 著者名/発表者名
      石割 文崇・大峰拓也・廣瀬 崇至・森 直・相澤 直矢・佐伯 昭紀
    • 学会等名
      第20回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] C3キラルなトルキセン類が示す優れた円偏光発光特性の振電解析と CP-OLEDへの応用2023

    • 著者名/発表者名
      石割 文崇・大峰拓也・廣瀬 崇至・森 直・相澤 直矢・佐伯 昭紀
    • 学会等名
      有機EL討論会 第36回例会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis, Self-Assembly, and Photophysical Properties of “Bifacial” Ladder Polymers2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuharu Murotani, Fumitaka Ishiwari, Akinori Saeki
    • 学会等名
      The 13th SPSJ International Polymer Conference (IPC 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 構造要素が精密に非対称化された二面性ラダーポリマーの開発と物性2023

    • 著者名/発表者名
      室谷 一晴・石割 文崇・福島 孝典
    • 学会等名
      第72回 高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 官能基を面選択的に導入可能な二面性ラダーポリマーの合成2023

    • 著者名/発表者名
      棚橋寛将・石割文祟・佐伯昭紀
    • 学会等名
      第33回 基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 非対称な面やエッジを持つ二面性ラダーポリマー類の開発2023

    • 著者名/発表者名
      室谷一晴・石割文祟・佐伯昭紀
    • 学会等名
      第33回 基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] C3キラルなトルキセン類が示す優れた円偏光発光特性の振電解析とデバイス応用2023

    • 著者名/発表者名
      石割 文崇・大峰拓也・廣瀬 崇至・森 直・相澤 直矢・佐伯 昭紀
    • 学会等名
      第33回 基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 二面性分子を用いた表面パッシベーションによる鉛ペロブスカイト太陽電池の高性能化2023

    • 著者名/発表者名
      箕井 七希、石割 文崇、大峰 拓也、室谷 一晴、西久保 綾佑、佐伯 昭紀
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ラダー型分子・高分子の特異的な性質と構造・ダイナミクスの精密解析2023

    • 著者名/発表者名
      石割文崇
    • 学会等名
      高分子学会 23-1NMR研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 面をデザインした有機・高分子材料の創製と展望2023

    • 著者名/発表者名
      石割文崇
    • 学会等名
      第10回 慶應有機化学若手シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 現象との出会いこそ人生の宝探し2023

    • 著者名/発表者名
      石割文崇
    • 学会等名
      九州地区高分子若手会・夏の講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 面を持つ有機・高分子の創製と物性探究2023

    • 著者名/発表者名
      石割文崇
    • 学会等名
      日本化学会 広島地区化学講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] こうすれば研究はもっと楽しい! 私はこれまでどうやって研究を楽しくしてきたか2023

    • 著者名/発表者名
      石割文崇
    • 学会等名
      大阪大学 第5回フロンティア触媒設計セミナー
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 二次元自己集合化能を持つ三脚型トリプチセンの開発とその応用2023

    • 著者名/発表者名
      石割文崇
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ひらめき・偶然・徹底探究で拓く”面"を持つ分子・高分子の物質科学2023

    • 著者名/発表者名
      石割文崇
    • 学会等名
      2023年度 化学生命工学講演会「化学生命の最前線」
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Remarkable Properties of the Polymers Containing Molecular Units with 2D Self-Assembling Ability2023

    • 著者名/発表者名
      Fumitaka Ishiwari
    • 学会等名
      The 13th SPSJ International Polymer Conference (IPC 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis, Property and Function of Structurally New Ladder Polymers2023

    • 著者名/発表者名
      Fumitaka Ishiwari
    • 学会等名
      2023 Taiwan-Japan Bilateral Workshop (TJBW)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Efficient Synthesis of Diazacyclooctane-Containing Ladder Polymers and Application to Gas Separation Membrane2023

    • 著者名/発表者名
      Fumitaka Ishiwari
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023 Grand Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis, Property, and Stimuli Responsiveness of Conformationally Flexible Ladder Polymers2023

    • 著者名/発表者名
      Fumitaka Ishiwari
    • 学会等名
      Mini-workshop for "Design and preparation of stimuli responsive polymeric materials”
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] Dr. Fumitaka Ishiwari, Home Page

    • URL

      https://sites.google.com/view/fishiwari/home

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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