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化学反応のダイナミクスを基にした複数種バイオマーカーの同時識別

研究課題

研究課題/領域番号 23K26740
補助金の研究課題番号 23H02047 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
研究機関九州大学

研究代表者

末松 昂一  九州大学, 総合理工学研究院, 准教授 (90637555)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
19,370千円 (直接経費: 14,900千円、間接経費: 4,470千円)
2025年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2024年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2023年度: 13,390千円 (直接経費: 10,300千円、間接経費: 3,090千円)
キーワードガスセンサ / 化学反応 / ダイナミクス / 同時識別 / 吸着 / 酸化物ナノ粒子
研究開始時の研究の概要

パルス加熱駆動型半導体ガスセンサは、粒子表面の機能である吸着と燃焼反応促進を瞬時にスイッチでき、吸着ガス燃焼反応の非平衡過程を電気抵抗変化(応答波形)に変換できる。そこで本研究では、乳癌バイオマーカーとなるアルデヒド類を対象ガスとし、材料設計とセンサ駆動温度により、呼気を想定した妨害ガス共存下でバイオマーカーを選択的に吸着後、その燃焼反応に由来する応答波形の反応速度論的解析からバイオマーカーを特定する。さらにパルス加熱駆動の温度設計と応答波形の分離により複数種バイオマーカーの同時識別に挑む。

研究実績の概要

本研究では酸化物粒子表面における可燃性ガス(特にVOCガス)の化学反応のダイナミクスを、センサの電気抵抗変化として検出することにより、VOCガスの一種であるバイオマーカーガスの識別検出を試みる。
まずは、形状および露出結晶面の異なる酸化物粒子に対し、昇温反応法(TPR)、触媒活性試験、in-situ FT-IRにより、粒子表面における可燃性ガスの反応及びガス吸着について評価した。その結果、同種の酸化物であっても粒子径や安定面露出量の違いが反応性に違いをもたらすこと、さらにはガスの反応・脱離温度に影響を及ぼすことを明らかにした。特にアルコールでは微細ナノ粒子を利用することで、粗大ナノロッドに比べてアルコールからアルデヒドの生成反応さらには二酸化炭素の生成反応温度が低減されるが確認された。また、ガスの吸着温度、反応開始温度についても酸化物粒子によりガス種の特徴が得られることを明らかにした。なお、貴金属触媒等の反応活性向上因子を付与した際には、反応が迅速化されるため、酸化物単体のみを基に、粒子径及び形状から反応性を制御することが望ましいことが明らかとなった。
さらに、電気抵抗変化と反応の相関関係を得るために、TPR測定と同様の温度プロファイルによるガスセンサの電気抵抗変化を得た。この結果から、アルコールからアルデヒド、二酸化炭素の生成と電気抵抗変化は相関関係があり、ケトン類等の他のガス種に対しても同様の傾向を示したことから、センサの応答波形を利用して化学反応のダイナミクスを捕らえることが可能であることが示唆された。2024年度では、センサの応答波形と化学反応の相関関係を利用したガス種の識別可否及びその精度について検証する。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究は当初計画通りに酸化物粒子表面におけるガス吸着・反応と電気抵抗変化との相関関係の検証が進んでいる。さらにセンサ素子を利用した電気抵抗測定結果からもこの傾向は得られており、今年度以降の研究遂行により、ガスの識別が可能であるため。
以上より、本研究は計画通り、おおむね順調に進展しているとした。

今後の研究の推進方策

今後、まずは単一バイオマーカーガスの識別検出、最終的には複数種バイオマーカーガスの同時識別に向け、化学反応の非平衡過程と電気抵抗変化の相関関係について、詳細な検証を進める計画である。
現在、VOCガスの反応過程における各種化学反応(副生成物の生成反応や完全酸化反応)と電気抵抗に相関があることは明らかである。このため、吸着から反応を異なる温度で検証し、電気抵抗変化を得る。さらに得られた電気抵抗変化を基に、応答波形から反応過程を検証。最終的には多次元解析を利用してガス種識別へと展開する計画である。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件)

  • [国際共同研究] University of Tuebingen(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Volatile Organic Compound Sensing with WO<sub>3</sub>-Based Gas Sensors: Surface Chemistry Basics2024

    • 著者名/発表者名
      Schmitt Erica A.、Krott Mandy、Epifani Mauro、Suematsu Koichi、Weimar Udo、Barsan Nicolae
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 128 号: 4 ページ: 1633-1643

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c06954

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Ethanol sensing mechanism of ZnO nanorods revealed by DRIFT spectroscopy and DFT calculations2024

    • 著者名/発表者名
      Shinkai Takeshi、Agutaya Jonas Karl Christopher N.、Manna Biplab、Boepple Matthias、Iwai Masaru、Masumoto Keigo、Koga Kanako、Kawanami Koki、Nakamura Yusui、Quitain Armando T.、Suematsu Koichi、Inomata Yusuke、Barsan Nicolae、Kida Tetsuya
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 12 号: 13 ページ: 7564-7576

    • DOI

      10.1039/d3ta06486g

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Refinement in sensitivity and selectivity of SnO2-based gas sensors through the utilization WO3 as a receptor2024

    • 著者名/発表者名
      任 涛、末松 昂一、渡邉 賢、 島ノ江 憲剛
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 酸化物ナノ粒子表面におけるガス吸着とセンサ応答2023

    • 著者名/発表者名
      末松昂一
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Highly Sensitive Detection of Volatile Organic Compounds Gases Using Thermally Modulated Semiconductor Gas Sensors2023

    • 著者名/発表者名
      Koichi Suematsu
    • 学会等名
      INTERNATIONAL CONFERENCE ON SENSOR TECHNOLOGY (INCOST) 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] SnO2粒子の形状がもたらす表面反応とガスセンサ特性へ の影響2023

    • 著者名/発表者名
      末松 昂一, Koninger Tobias, 島ノ江 憲剛, Weimar Udo, Barsan Nicolae
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Pd担持SnO2粒子のナノ構造が及ぼすエタノール検知特性への影響2023

    • 著者名/発表者名
      小林倫太朗,末松 昂一,渡邉 賢, 島ノ江 憲剛
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Electrical Properties of Tin Dioxide with Agglomeration Control2023

    • 著者名/発表者名
      Mashiba Felipe Hiroshi、末松 昂一、渡邉 賢、 島ノ江 憲剛
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Gas adsorption for highly selective gas detection using pulse-driven semiconductor gas sensors2023

    • 著者名/発表者名
      Koichi Suematsu
    • 学会等名
      台湾化学工学会創立70周年記念年次総会(2023 TwIChE)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Enhancement of Ethanol Detection through Bismuth-Doping in SnO2 Nanoparticles2023

    • 著者名/発表者名
      楊 浩月、末松 昂一、渡邉 賢、 島ノ江 憲剛
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Surface modification methods using WO3 for achieving highly sensitive SnO2-based gas sensors2023

    • 著者名/発表者名
      任 涛、末松 昂一、渡邉 賢、 島ノ江 憲剛
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Effect on gas sensing properties of tin dioxide by agglomerate-size control2023

    • 著者名/発表者名
      Mashiba Felipe Hiroshi、末松 昂一、渡邉 賢、 島ノ江 憲剛
    • 学会等名
      2023電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] SnO2のナノ構造がエタノール検知特性に及ぼす影響2023

    • 著者名/発表者名
      小林倫太朗、末松 昂一、渡邉 賢、島ノ江 憲剛
    • 学会等名
      2023電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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