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廃棄物由来多孔性錯体結晶の合成と性能革新に基づく新規水質浄化システムの構築

研究課題

研究課題/領域番号 23K28287
補助金の研究課題番号 23H03597 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分64050:循環型社会システム関連
研究機関東邦大学

研究代表者

今野 大輝  東邦大学, 理学部, 准教授 (40825832)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
18,850千円 (直接経費: 14,500千円、間接経費: 4,350千円)
2025年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2024年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2023年度: 7,540千円 (直接経費: 5,800千円、間接経費: 1,740千円)
キーワード多孔性錯体結晶 / 金属有機構造体 / MOF / 水質浄化 / 吸着除去 / PETボトル / アルミニウムドロス
研究開始時の研究の概要

多孔性錯体結晶である金属有機構造体 (Metal-Organic Frameworks, MOFs) は従来の多孔性材料に比べて材料設計が容易であり、様々な特性を制御できることから、次世代の分子分離材料として大きな注目を集めている。本研究ではこのMOFs合成の低コスト化・多様化を目指し、廃棄物や低品位資源を出発原料とする合成法を確立する。これらの多孔性錯体結晶の物理化学的特性を汚染物質の特性に応じて選択・制御することで、高速・高容量・高選択性を有する新規吸着剤の実現に挑む。そしてそれらを吸着・分解プロセスとして組み込んだ新たな水質浄化システムを構築し、材料・プロセスの両面で設計指針を獲得する。

研究実績の概要

多孔性錯体結晶である金属有機構造体 (Metal-Organic Frameworks, MOFs) は、従来の多孔性材料に比べ、分子オーダーでの材料設計が可能であり、様々な物理化学的特性を制御可能であることから、次世代の分子分離材料として大きな注目を集めている。しかしながら従来の吸着剤に比べ、MOFsの原料は高価な試薬が多く、如何に安価で安定的に大量生産できるかが、社会実装に向けた重要なポイントとなる。本研究課題は廃棄物や低品位資源を出発とするMOFs合成を提案し、さらには水中難処理汚染物質の有機フッ素化合物、医薬化合物、有機染料などに対する吸着特性を明らかにしながら、それらを活用した水質浄化システムの構築を目指すものである。
一年目の2023年度は、主にPETボトル由来UiO-66(Zr)とアルミニウムドロス由来MIL-53(Al)の合成を検討した。PETボトル由来UiO-66(Zr)については、塩酸を添加したアセトンを合成溶媒として用いることで、試薬由来のものと同等の結晶性を有するUiO-66(Zr)を得ることに成功した。このPET由来UiO-66(Zr)合成については、これまでの主流がPET分解とUiO-66生成の工程を分けたツーステップ合成法であったのに対し、本研究ではPET分解とUiO-66生成を同時に達成するワンステップ合成法として新たな合成技術を確立することができた。またアルミニウムドロス由来MIL-53(Al)については、原料として用いるアルミニウムドロスの成分組成から、試薬由来MIL-53(Al)合成の溶液組成に合わせて投入量や添加剤を最適化することによって、試薬由来のものと同等の結晶性を有するMIL-53(Al)を得ることに成功した。これらの水中吸着特性評価も実施しており、どちらも試薬由来と同等の吸着特性(吸着速度・吸着容量)を発揮することを実証した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

廃棄物や低品位資源を出発原料にしたMOFs合成については、PETボトル由来UiO-66(Zr)とアルミニウムドロス由来MIL-53(Al)のワンステップ合成に成功している。UiO-66(Zr)については、従来の主流がPET分解とUiO-66生成の工程を分けたツーステップ合成法であったのに対し、本研究ではPET分解とUiO-66生成を同時に達成するワンステップ合成法として新たな合成技術を確立できている。この研究成果については、既に査読付論文として掲載されている(Chem. Eng. J. Adv. 2023)。またアルミニウムドロス由来MIL-53(Al)についてもワンステップ法として十分な合成ノウハウを獲得できており、国内企業との共同特許出願が完了している(特願 2024-031088)。さらにUiO-66(Zr)については水中ベンゾフェノン-4、MIL-53(Al)については水中フェノールに対する吸着特性を確認しており、試薬原料を出発とするUiO-66(Zr)やMIL-53(Al)と比べても変わらない吸着性能(吸着速度・吸着容量)を発揮することを確認できている。平衡論に基づいた解析によって、細孔内に吸着していることが示唆されており、吸着メカニズムの観点においても十分な考察ができている。以上のように、廃棄物や低品位資源を出発原料とするMOFs結晶合成やその水質浄化性能を評価してきた点から、本研究が順調に進展しているといえる。

今後の研究の推進方策

一年目である2023年度は、主にPETボトル由来UiO-66(Zr)とアルミニウムドロス由来MIL-53(Al)の合成法を確立することができた。今後はこれらの技術開発で得た知見やノウハウを元にして、さらに他の廃棄物や低品位資源を出発原料に用いた合成を引き続き検討していく。具体的には不純物(インクや他のプラ素材)を含む民生向けPETフィルム、ガラス繊維が配合されたPBT樹脂、酸化鉄を主成分とする使い捨てカイロ、廃棄物溶融炉から発生するスラグなどを想定している。
またこれらの水質浄化性能の評価については、これまでに検討してきた有機フッ素化合物、医薬化合物、有機染料だけではなく、新たに重金属イオン(鉛イオンや銅イオン)や無機イオン(フッ化物イオンやホウ酸イオン)などにも展開していくことで、さらなる吸着特性に関する知見を増やしていく。このようにして材料合成と水質浄化の両面でさらに研究を発展させていくことで、廃棄物や低品位資源を出発原料とするMOFs結晶の合成手法と、それらを用いた水質浄化プロセスの構築に関する基盤技術を確立することを目指していく。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (17件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 1件、 招待講演 3件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Simultaneous removal of various organic dyes from aqueous solutions using a UiO-67-type metal-organic framework2024

    • 著者名/発表者名
      Ayu Tsukada, Hiroki Konno
    • 雑誌名

      Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects

      巻: 686 ページ: 133330-133330

    • DOI

      10.1016/j.colsurfa.2024.133330

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-step facile synthesis of polyethylene terephthalate-derived metal-organic framework for liquid-phase adsorption of benzophenone-42023

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Iwaya, Hiroki Konno
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal Advances

      巻: 16 ページ: 100581-100581

    • DOI

      10.1016/j.ceja.2023.100581

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Metal-azolate frameworks-derived porous carbons for removal of sulfamethoxazole from aqueous solution2023

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Konno, Yusuke Hanaka, Daiki Koizumi, Mihina Ogawa
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 9 ページ: 736-740

    • DOI

      10.1246/cl.230300

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] アルミニウムドロスを原料としたMIL-53(Al)の合成2024

    • 著者名/発表者名
      増田 悠希・今野 大輝
    • 学会等名
      化学工学会 第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] MIL-100(Fe)を用いた水中有機染料の光触媒分解におけるpHの影響2024

    • 著者名/発表者名
      佐藤 帆乃佳・今野 大輝
    • 学会等名
      化学工学会 第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] MOFs由来ポーラスカーボンの合成と水中吸着特性評価2024

    • 著者名/発表者名
      佐野 瑛介・今野 大輝
    • 学会等名
      化学工学会 第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水環境中の有機化合物の吸着回収に向けたMOFs結晶の可能性2023

    • 著者名/発表者名
      今野大輝
    • 学会等名
      第35回イオン交換セミナー
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 廃棄物を出発原料とするテレフタレート系MOFsの合成と水中吸着特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      岩谷 伸太郎・佐藤 宏基・今野 大輝
    • 学会等名
      化学工学会 第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水溶液中の有機染料に対するMIL-100(Fe)の吸着特性および光触媒特性2023

    • 著者名/発表者名
      佐藤 帆乃佳・塚田 彩友・今野 大輝
    • 学会等名
      化学工学会 第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] アラミドフィブリルと複合化したZIF-8のポーラスカーボン化とその水中吸着特性2023

    • 著者名/発表者名
      小川 三雛・花香 有祐・今野 大輝
    • 学会等名
      化学工学会 第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 廃棄物を有機配位子源に用いたMOFs結晶の合成と水中吸着特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      岩谷伸太郎・佐藤宏基・今野大輝
    • 学会等名
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水溶液中の有機化合物に対するMIL-100(Fe)の吸着・分解特性の検証2023

    • 著者名/発表者名
      佐藤帆乃佳・塚田彩友・今野大輝
    • 学会等名
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of PET-derived UiO-66 and its adsorption properties for Benzophenone-4 in aqueous solution2023

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Iwaya, Hiroki Konno
    • 学会等名
      9th IWA Aspire Conference & Exhibition
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 水処理分野への応用を目指したMOFの吸着特性制御と炭素材料化2023

    • 著者名/発表者名
      今野大輝
    • 学会等名
      活性炭技術協会第177回講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 水処理用吸着剤としてのMOFの応用検討2023

    • 著者名/発表者名
      今野大輝
    • 学会等名
      新規分離剤開発セミナー
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [備考] 環境材料化学研究室(今野研)ホームページ

    • URL

      https://www.lab.toho-u.ac.jp/sci/env/konno/index.html

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [産業財産権] 金属有機構造体の製造方法2024

    • 発明者名
      小林哲士,竹田聡,今野大輝,増田悠希
    • 権利者名
      小林哲士,竹田聡,今野大輝,増田悠希
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2024-031088
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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