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実験・計算を用いた電場書き込み磁化読み出しマルチフェロイックメモリの研究

研究課題

研究課題/領域番号 23KJ0919
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金
応募区分国内
審査区分 小区分29010:応用物性関連
研究機関東京工業大学

研究代表者

李 邱穆  東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2023-04-25 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
2,000千円 (直接経費: 2,000千円)
2024年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2023年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワードマルチフェロイックス / 薄膜合成 / 第一原理計算 / 強誘電体 / 磁性体
研究開始時の研究の概要

本研究では、室温で強誘電性と弱強磁性を併せ持つCo置換BiFeO3(BFCO)を用いた電圧駆動型超低消費電力不揮発性磁気メモリへの応用を目指す。メモリへの実用化のためには、電圧によりBFCOの磁化を反転し、10 Oe未満の微弱な磁場検出が必要になる。磁化の検出法は、高い電子移動度を持つInSbに注目し、ホール効果によるBFCO薄膜の磁場検出感度を評価する。さらに、磁化検出を容易にするため、第一原理計算でBFCOの自発磁化を上回る新しい置換元素を探索する。理論計算と実験を組み合わせたアプローチを駆使することで、磁化増大への設計指針の取得、材料の合成・評価を行う。

研究実績の概要

私は強誘電・強磁性を併せ持つマルチフェロイック物質BiFe0.9CoO.1O3 (BFCO)を用いた電場印加による磁化反転現象に注目した磁気メモリの実現に取り組んでいる。この材料は磁場の代わりに電圧で磁化を反転できることから磁気情報を書き込む際にジュール熱を削減でき、超低消費電力・不揮発性磁気メモリへの応用が期待できる。さらにBFCO薄膜は既報にて、圧力応答顕微鏡(PFM)と磁気力顕微鏡(MFM)を用いて電場印加による電気分極の反転に伴う磁化の反転が確かめられた。しかし、BFCOの自発磁化は0.03muB/f.u.程度で弱く、磁気メモリデバイスとして磁化を電気信号として読み取るためには10 Oe未満の磁場検出可能な高感度磁気センサが求められる。また、材料探索によってBFCOの自発磁化を上回る新しい材料が見つかれば、上記の条件を緩和できる。これまで私は、BFCOの電場印加による磁化反転の電気的検出を目指し、[1]パルスレーザー堆積法を用いたInSb薄膜の成長およびホールセンサとして10 Oe未満磁場検出の達成(Lee,K.et al.,Jpn.J.Appl.Phys.(2022).)、[2]理論計算(DFT+U,Monte Carlo法)を用いてBFCOのスピン構造を解析し、Co3+の高スピン状態がBFCOの弱強磁性秩序を安定・自発磁化を発現させる機構を解明した。
さらに令和5年度はInSbホールセンサのホール効果測定用の素子の設計、常圧下におけるBFCO中のCo3+のスピン状態の実験的な検証を実施した。さらに、上記の研究計画に加えて、共同研究先(UC Bekeley,Northeastern大学)に訪問し、1ヵ月間新しい実験を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

[1]BFCO薄膜上にInSb薄膜を合成し、ホール効果によるBFCO薄膜の磁化反転検出性能評価に必要な測定素子の設計を行った。ホール効果測定装置(PPMS)でBFCO薄膜の複数箇所での磁化反転を検出するための半導体パッケージおよび配線・ケーブルの自作を行い、最大4箇所においてホール効果を同時測定できることを確かめた。
また、[2]の成果の発展として、常圧下でCo3+のスピン状態を実験で明らかにした。先ず、DFT+U計算で、外部圧力でBFCO中のCo3+が高スピン(S=2)から低スピン(S=0)状態へ転移することが示唆された。高圧合成でBiFe0.8Co0.2O3多結晶を合成し、SPring-8の高輝度X線発光分光法(BL37XU)で圧力下のCo Kβスぺトクルの変化を調べた。その結果、圧力増加に伴い、Co3+の高スピン由来の成分が減少することを確かめ、常圧下でBFCO中に高スピン状態のCo3+が含まれることを明らかにした。この成果は多数の国際学会で発表を行い、優秀賞を受賞した。現在論文投稿済みである。
上記の研究計画に加えて、共同研究先で実施した実験内容について述べる。BFCOの磁化は弱いことから、磁気信号を検出する際に表面形状の影響を受けやすく、ナノスケールで電場印加による磁化反転メカニズムを調べることは非常に難しい。そこで、MFMよりも高感度な磁気検出手法である走査型ダイヤモンドNVセンター磁力計(NVセンター)を用いて、BFCOの磁気ドメインの鮮明な観察を試みた。検出試料として直径200nmのドット形状のBFCOを合成し、電場印加により磁化反転検出を目標として実験を行った。結果として、PFMによる電気分極、NVセンターで磁気像を測定し、両ドメイン構造の相関を調べた。

今後の研究の推進方策

[1]に継続してBFCO薄膜上に高品質なInSbホールバーを成膜し、ホール効果による磁化反転検出動作を確かめる。
BFCO中のCo3+の高スピン状態の検証([2])で得た知見をDFT計算、Monte Carlo法に取り入れる。Co以外の3d-5d遷移金属元素置換によるBiFeO3の構造最適化や、磁気秩序・自発磁化の計算を進める。特に、自発磁化の発現に寄与するパラメータであるDM相互作用や磁気異方性を高精度に計算を進める。自発磁化増大への寄与が期待される候補元素の選別を効率化することで、新しい置換種の探索・合成・評価を実施する。
BFCOナノドット試料においてNVセンターで測定した磁気像に画像解析手法を適用することで、ナノドット由来の磁気信号を精密に抽出することができた。そして、BFCOナノドットへの電場印加によって、磁化が反転する挙動を捉えることに初めて成功した。現在この成果をまとめており、来年度に学会発表および論文投稿を行う。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 3件、 査読あり 3件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 4件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] University of California, Berkeley/Materials Science and Engineering/Prof. Ramamoorthy Ramesh(米国)

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [国際共同研究] Northeastern University/Physics/Asst. Prof. Paul Stevenson(米国)

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Pressure Induced Amorphization of Pb2+ and Pb4+ in Perovskite PbFeO32024

    • 著者名/発表者名
      Liu Qiumin et al. (共著者:Lee Koomok)
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 36 号: 4 ページ: 1899-1907

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c02569

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Emergent Three-Dimensional Electric Dipole Sinewave in Bulk Perovskite Oxides2024

    • 著者名/発表者名
      Gao Botao et al. (共著者:Lee Koomok)
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 24 号: 10 ページ: 3118-3124

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.3c04957

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Pressure-Modulated Magnetism and Negative Thermal Expansion in the Ho2Fe17 Intermetallic Compound2023

    • 著者名/発表者名
      Cao Yili et al. (共著者:Lee Koomok)
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 35 号: 8 ページ: 3249-3255

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c00158

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Material Design for Low Power Consumption Multiferroic Memory using High Spin Co3+ substituted BiFeO32024

    • 著者名/発表者名
      Koomok Lee et al.
    • 学会等名
      The 15th Korean Scientists And Engineers Association in Japan
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Emergence of weak ferromagnetism in High Spin Co3+ substituted BiFeO32024

    • 著者名/発表者名
      Koomok Lee et al.
    • 学会等名
      The 22nd Japan-Korea-Taiwan Symposium on Strongly Correlated Electron Systems (JKT22)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Emergence of weak ferromagnetism in High Spin Co3+ substituted BiFeO32024

    • 著者名/発表者名
      Koomok Lee et al.
    • 学会等名
      The International Union of Materials Research Societies 2023 (MRM2023/IUMRS-ICA2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Emergence of weak ferromagnetism in High Spin Co3+ substituted BiFeO32023

    • 著者名/発表者名
      Koomok Lee et al.
    • 学会等名
      The 14th APCTP Workshop on Multiferroics
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [産業財産権] ホール素子の製造方法及び磁気メモリ素子2023

    • 発明者名
      東正樹、重松圭、LEE Koomok
    • 権利者名
      東正樹、重松圭、LEE Koomok
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

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公開日: 2023-04-26   更新日: 2024-12-25  

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