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バンド構造変調による無バイアス可視光応答型人工光合成系の開発

研究課題

研究課題/領域番号 23KJ1404
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金
応募区分国内
審査区分 小区分26020:無機材料および物性関連
研究機関京都工芸繊維大学

研究代表者

島添 和樹  京都工芸繊維大学, 工芸科学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2023-04-25 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
2024年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2023年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード人工光合成 / バンド構造変調 / 酸化インジウム / 光触媒 / 水素生成 / ミストCVD
研究開始時の研究の概要

半導体材料を用いて太陽エネルギーを用いて水やCO2を分解し人類に有用な物質を生成する人工光合成が注目されている。その新たな半導体材料としてIn2O3に着目した。In2O3はそのバンド構造から太陽光の多くを占める可視光を利用することが出来ない。一方で、理論計算によってIn2O3へのBi添加によって可視光利用可能なバンド構造になることが報告されている。しかし、実際にBi添加In2O3薄膜を作製しバンド構造を変調した報告はない。そこで本研究で実際に薄膜を作製し、バンド構造の評価を行い、人工光合成の特性の評価をすることでBi添加In2O3が新たな人工光合成向け材料として利用可能であることを実証する。

研究実績の概要

本研究はバンド構造変調に着目した無バイアス可視光応答型人工光合成材料の開発を目的としており、特に酸化物半導体であるIn2O3へのBi添加による可視光応答性の付与についての研究を実施した。今年度はBi添加In2O3薄膜を作製しそのバンド構造の調査と人工光合成応用への基礎実験を実施した。
理論計算による先行報告ではIn2O3へBiを添加するとBiによる中間準位が価電子帯上端のやや上側に形成されることが報告されている。しかしながら、Bi添加In2O3のBi中間準位の位置は実験的には明らかになされていない。そこで、電子収量分光法を用いてBi添加In2O3のバンド構造の調査を行った。その結果、真空準位から6.54 eVの位置に中間準位が存在し、価電子帯は7.60 eVの位置に存在することが分かった。分光透過率測定の結果から得られたバンドギャップとPYS法の結果を考慮すると中間準位は価電子帯側に存在することが明らかとなり、先行報告の理論計算とも一致した。
更に、Bi添加In2O3の人工光合成の前段階として、光電極動作の実証を行った。光電極動作 は電気化学セルを用いて行った。Sn添加In2O3を下部電極として、その上へBi添加In2O3薄 膜を成長し光電極構造を作製した。リニアスイープボルタンメトリー測定によって、Bi添加In2O3とBiを添加していないIn2O3を用いた光電極の動作実証を行った。その結果、Bi添加In2O3のみ、可視光を照射した際に酸化電流が観測された。よってBi添加In2O3光電極が可視光に反応し、電極界面で酸化還元反応が生じたことが明らかとなった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

研究開始時に予定していた、Bi添加In2O3のバンド構造評価および、その光電極の動作実証に成功している。特にバンド構造に関しては、理論計算と一致した傾向が見られており、人工光合成応用に理想的なバンド構造をであると考えている。一方で無バイアスでの水分解やCO2還元といった点に関してはまだ実証できていない。水分解に関して、バンド構造的には無バイアスで可視光照射のみで分解が可能であると考えられるが、水素の定量のための装置の立ち上げが遅れており、未だ評価できていない。またCO2還元に関しては、伝導帯下端の準位をもう少し浅い位置にする必要があり、Bi添加量を変化させて最適なBi添加In2O3の作製を行う必要がある。

今後の研究の推進方策

Bi添加In2O3薄膜の電気的特性は人工光合成の効率などにもかかわる重要なファクタである。そこで、次年度はBi添加In2O3の電気的特性評価を実施する。また、引き続き、無バイアスでの人工光合成応用に向けて水素発生量を定量するための装置の立ち上げを進めてゆく。無バイアスでのCO2分解が可能なバンド構造を有するBi添加In2O3作製に向けて最適な成長条件の決定も行う予定である。
これまで、Bi添加In2O3薄膜は石英基板上に成長を行ってきたため、多結晶薄膜として結晶が得られていた。Bi添加In2O3の更なる応用先の開拓のため、石英基板のみならずサファイアやYSZ基板など結晶性基板上へのBi添加In2O3の成長を行い、その構造評価などを実施し、Bi添加In2O3の更なる応用先の開拓を試みる。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (19件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 1件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 6件)

  • [雑誌論文] Demonstration of vertical schottky barrier diodes based on α-Ga2O3 thin films enabled by corundum structured rh-ITO bottom electrodes2024

    • 著者名/発表者名
      Shimazoe Kazuki、Nishinaka Hiroyuki、Yoshimoto Masahiro
    • 雑誌名

      MRS Advances

      巻: - 号: 9 ページ: 646-650

    • DOI

      10.1557/s43580-024-00785-5

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Heteroepitaxial growth of a-, m-, and r-plane α-Ga2O3 thin films on rh-ITO electrodes for vertical device applications2024

    • 著者名/発表者名
      Shimazoe Kazuki、Nishinaka Hiroyuki、Yoshimoto Masahiro
    • 雑誌名

      Journal of Crystal Growth

      巻: 630 ページ: 127596-127596

    • DOI

      10.1016/j.jcrysgro.2024.127596

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Elastic and inelastic strain in submicron-thick ZnO epilayers grown on r-sapphire substrates by metal-organic vapour phase deposition2024

    • 著者名/発表者名
      Martinez-Tomas Maria Carmen、Klymov Oleksii、Shimazoe Kazuki、Sanchez-Royo Juan Francisco、Changarath Mahesh Eledath、Agouram Said、Munoz-Sanjose Vicente
    • 雑誌名

      Acta Crystallographica Section B Structural Science, Crystal Engineering and Materials

      巻: 80 号: 2 ページ: 72-83

    • DOI

      10.1107/s2052520624000441

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Visible-light absorption of indium oxide thin films via Bi3+ doping for visible-light-responsive photocatalysis2024

    • 著者名/発表者名
      Taniguchi Yoko、Nishinaka Hiroyuki、Shimazoe Kazuki、Kawaharamura Toshiyuki、Kanegae Kazutaka、Yoshimoto Masahiro
    • 雑誌名

      Materials Chemistry and Physics

      巻: 315 ページ: 128961-128961

    • DOI

      10.1016/j.matchemphys.2024.128961

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Vertical self-powered ultraviolet photodetector using α-Ga2O3 thin films on corundum structured rh-ITO electrodes2023

    • 著者名/発表者名
      Shimazoe Kazuki、Nishinaka Hiroyuki、Taniguchi Yoko、Kato Takahiro、Kanegae Kazutaka、Yoshimoto Masahiro
    • 雑誌名

      Materials Letters

      巻: 341 ページ: 134282-134282

    • DOI

      10.1016/j.matlet.2023.134282

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Epitaxial Growth of δ‐Ga2O3 Thin Films Grown on YSZ and Sapphire Substrates Using β‐Fe2O3 Buffer Layers via Mist Chemical Vapor Deposition2023

    • 著者名/発表者名
      Kato Takahiro、Nishinaka Hiroyuki、Shimazoe Kazuki、Yoshimoto Masahiro
    • 雑誌名

      physica status solidi (a)

      巻: - 号: 13 ページ: 2300582-2300582

    • DOI

      10.1002/pssa.202300582

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Demonstration of Bixbyite-Structured δ-Ga2O3 Thin Films Using β-Fe2O3 Buffer Layers by Mist Chemical Vapor Deposition2023

    • 著者名/発表者名
      Kato Takahiro、Nishinaka Hiroyuki、Shimazoe Kazuki、Kanegae Kazutaka、Yoshimoto Masahiro
    • 雑誌名

      ACS Applied Electronic Materials

      巻: 5 号: 3 ページ: 1715-1720

    • DOI

      10.1021/acsaelm.2c01750

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Homoepitaxial growth of Ge doped β-gallium oxide thin films by mist chemical vapor deposition2023

    • 著者名/発表者名
      Ogawa Temma、Nishinaka Hiroyuki、Shimazoe Kazuki、Nagaoka Tatsuji、Miyake Hiroki、Kanegae Kazutaka、Yoshimoto Masahiro
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 62 号: SF ページ: SF1016-SF1016

    • DOI

      10.35848/1347-4065/acba25

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] コランダム構造酸化物ヘテロ構造のミストCVD成長とデバイス応用2023

    • 著者名/発表者名
      島添 和樹, 西中 浩之, 吉本 昌広
    • 学会等名
      第52回結晶成長国内会議
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Realizing Vertical Corundum-Structured Oxide Devices with Rhombohedral Indium Tin Oxide Bottom Electrode2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Shimazoe, Hiroyuki Nishinaka, and Masahiro Yoshimoto
    • 学会等名
      第42回電子材料シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Vertical α-Ga2O3 Device Applications Enabled by Same Crystal Structured Indium Tin Oxide Electrode via Mist Chemical Vapor Deposition2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Shimazoe, Hiroyuki Nishinaka, Temma Ogawa, and Masahiro Yoshimoto
    • 学会等名
      2023 MRS Fall Meeting & Exhibi
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mist chemical vapor deposition of α-Ga2O3 and α-Fe2O3 thin films on corundum-structured rh-ITO electrode2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuki SHIMAZOE, Hiroyuki NISHINAKA, Takahiro KATO, Yoko TANIGUCHI, and Masahiro YOSHIMOTO
    • 学会等名
      International Conference on Crystal Growth Epitaxy 20
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 可視光応答型光触媒応用に向けたBi 添加 In2O3薄膜およびナノロッドの作製とその光学特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      谷口 陽子, 西中 浩之, 島添 和樹, 川原村 敏幸, 鐘ケ江 一孝, 吉本 昌広
    • 学会等名
      令和5年度 日本材料学会 半導体エレクトロニクス部門委員会 第3回研究会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] α-(Ga,Fe)2O3光電極のミストCVD成長とその評価2023

    • 著者名/発表者名
      近藤良,島添 和樹, 西中浩之,吉本昌広
    • 学会等名
      第52回結晶成長国内会議
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] ミスト CVD 法によるビックスバイト構造 δ-Ga2O3 薄膜を用いた紫外光検出器2023

    • 著者名/発表者名
      加藤貴大, 西中浩之, 島添 和樹,吉本昌広
    • 学会等名
      第20回薄膜材料デバイス研究会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Tailoring Five Polymorphs of Ga2O3 using Mist CVD2023

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Nishinaka, Kazuki Shimazoe, Masahiro Kaneko, Temma Ogawa, Takahiro Kato, Yoko Taniguchi, and Masahiro Yoshimoto
    • 学会等名
      Ultra-wide bandgap oxides 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Incorporation of Bismuth into In2O3 and Ga2O3 thin films to introduce intermediate levels2023

    • 著者名/発表者名
      Yoko Taniguchi, Hiroyuki Nishinaka, Kazuki Shimazoe, Toshiyuki Kawaharamura, Kazutaka Kanegae, and Masahiro Yoshimoto
    • 学会等名
      Ultra-wide bandgap oxides 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Epitaxial growth of δ-Ga2O3 thin films using β-Fe2O3 buffer layers grown on YSZ and sapphire substrates by mist CVD2023

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Kato, Hiroyuki Nishinaka, Kazuki Shimazoe, and Masahiro Yoshimoto
    • 学会等名
      Compound Semiconductor Week 2023 (CSW 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Visible-light absorption of In2O3 thin films and nanorods by incorporation of Bismuth for visible light-responsive photocatalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Yoko Taniguchi, Hiroyuki Nishinaka, Kazuki Shimazoe, Toshiyuki Kawaharamura, Kazutaka Kanegae, Masahiro Yoshimoto
    • 学会等名
      E-MRS 2023 Spring Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2023-04-26   更新日: 2024-12-25  

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