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フォトニック構造を有するカーボンドット光デバイスの創製

研究課題

研究課題/領域番号 23KJ2166
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金
応募区分国内
審査区分 小区分28030:ナノ材料科学関連
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構

研究代表者

山田 博之  国立研究開発法人物質・材料研究機構, ナノアーキテクトニクス材料研究センター, 特別研究員(PD)

研究期間 (年度) 2023-04-25 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2025年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2024年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2023年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
キーワードカーボンドット / エレクトロルミネッセンス / フォトルミネッセンス / 薄膜 / 蛍光寿命測定 / 低温蛍光寿命測定 / 熱蒸着
研究開始時の研究の概要

本研究では人工的なナノ構造制御(フォトニック構造)による狭帯域カーボンドット発光ダイオード(CD-LEDs)の創製と紫外光受光素子への応用に取り組む。まず環境負荷の小さいカーボンドット(CDs)を水熱合成することで高度な構造&発光制御性を探る。次に緻密で均一なCDsの薄膜形成を行い、当該薄膜のエネルギーバンド構造を決定することで、発光&受光素子に各々適したデバイス構造を設計し、CDsを活性層に具備した光デバイスを作製する。これにより、「環境や人体に無毒で次世代ディスプレイ用発光材料に資する狭帯域発光CD-LEDs」と「安価でディスポーザブルな紫外光センサー」の実現可能性を探る。

研究実績の概要

本年度は、(1)カーボンドット(CDs)の物性解析及び、(2)CDsの薄膜形成について研究を実施した。以下、各項目について記述する。
(1)2種類のCDsについて透過型電子顕微鏡で観察したところ、環状及びシート状である事がわかった。当該CDsはフォトルミネッセンス(PL)ピークは620nm付近、PLスペクトルは400-750nmでブロードで、絶対PL量子収率は30%前後である事が判明した。次にシート状CDsについて低温PL測定を行ったところ、297Kでは620nm付近にあったPLピークが、5Kで640nm付近までレッドシフトする事が判明した。さらに250K-150Kの間ではPL強度が増大していったが、逆に100K以下ではPL強度が減少した。次にPL蛍光寿命測定を行ったところ、数ナノ秒である事が判明した。当該結果について、現在論文執筆中である。
(2)上記CDsについて、分散液の種類が薄膜形成に及ぼす影響をスピンコート法で調べたところ、エタノール分散液が下地との親和性が高く、次いでジクロロメタン+PVK溶媒の相性が良かった。エタノール分散CDs薄膜の膜厚は5~7nmと厚さが十分ではなかったため、当該手法で膜厚を稼ぐことは容易でないと判断した。次にジクロロメタン+PVK分散CDsでは20nm程度の薄膜形成が認められたため、当該薄膜についてデバイス作製したころ、PVK由来ELスペクトルが支配的であった。それゆえ、当該手法もCDs薄膜作製には不適当と判断した。次に熱蒸着法によるCDs薄膜形成を試みたが、当該手法では蒸着温度が700℃と高温で、さらに当該薄膜のPLピークは蒸着毎に450-550nm付近でバラついたことから、当該手法では元のCDs構造を保っておらず、蒸着過程で炭素結合が切断されて別構造になっていることが示唆されたため、熱蒸着法はCDsに適しないと結論づけられた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は、(1)CDsの水熱合成及び発光原理の解明、(2)CDs薄膜形成プロセス確立の二項目が当初の研究予定である。(1)について、CDsの低温PL測定及びPL蛍光寿命測定を行い、一定の成果が出た。また(2)についても、スピンコート法で分散液の種類が薄膜形成に及ぼす影響を詳細に調査し、また熱蒸着法による薄膜形成過程も明らかにしたため、おおむね順調に進展していると評価した。

今後の研究の推進方策

前年度に引き続き、(1)CDsの水熱合成及び発光原理の解明、(2))CDs薄膜形成プロセス確立を行うと同時に、(3)CDs薄膜のエネルギーバンドダイヤグラムの解明と最適な無機デバイス構造の設計及び(4)CDsを活性層に組み込んだ光デバイスの創製に挑戦する。(2)で作製した薄膜について紫外光電子分光法(UPS)を用いて第一イオン化ポテンシャルを算出し、さらにバンドギャップを光吸収スペクトルから見積ることで、CDs薄膜のエネルギーバンドダイヤグラムを明らかにする。次に当該ダイヤグラムに基づき、電子輸送材料及び正孔輸送材料を選定し、スピンコート法及び熱蒸着法を用いて光デバイスを作製する。
発光素子研究では、外部量子収率及びELスペクトルからCDs薄膜の膜厚最適化を行い、高性能な発光デバイスを目指す。CDsで十分な厚さの薄膜形成が困難な場合は、グラフェン量子ドットやシリコン量子ドットなど、重金属フリーナノ粒子に置き換えることで研究を進める。
受光素子研究では、CDs紫外吸収剤を電子輸送層及び正孔輸送層で挟み込み、紫外光を照射し電流-電圧測定を行うことで、CDs薄膜内での電荷分離を明らかにし、紫外光検出性能を明らかにする。次に当該デバイス光電流の紫外光出力依存性を明らかにすることで、デバイスの検出限界を明らかにする。次に紫外光を周期的に照射して光電流波形を測定することで、光応答時間を明らかにする。これにより、光応答時間が速いCDs紫外光受光素子の開発を目指す。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (2件)

すべて 2023 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Solution-Processed UV Photodiodes Based on Cs<sub>2</sub>Ag<sub>0.35</sub>Na<sub>0.65</sub>InCl<sub>6</sub> Perovskite Nanocrystals2023

    • 著者名/発表者名
      Huang Xiaoyu、Yamada Hiroyuki、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 6 号: 21 ページ: 20389-20397

    • DOI

      10.1021/acsanm.3c04427

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [備考] NIMS SAMURAI

    • URL

      https://samurai.nims.go.jp/profiles/yamada_hiroyuki2/publications#article

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2023-04-26   更新日: 2024-12-25  

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