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産業排出CO2の固体C化と合成燃料化で脱炭素を図る革新触媒プロセスの日泰国共創

研究課題

研究課題/領域番号 23KK0089
研究種目

国際共同研究加速基金(海外連携研究)

配分区分基金
審査区分 中区分27:化学工学およびその関連分野
研究機関静岡大学

研究代表者

福原 長寿  静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)

研究分担者 冨田 靖正  静岡大学, 工学部, 教授 (50303532)
小林 正樹  八戸工業大学, 大学院工学研究科, 教授 (90312678)
河野 芳海  静岡大学, 工学部, 准教授 (50334959)
渡部 綾  静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
片山 裕美  八戸工業大学, 工学部, 講師 (30823661)
研究期間 (年度) 2023-09-08 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
21,060千円 (直接経費: 16,200千円、間接経費: 4,860千円)
2025年度: 6,760千円 (直接経費: 5,200千円、間接経費: 1,560千円)
2024年度: 8,190千円 (直接経費: 6,300千円、間接経費: 1,890千円)
2023年度: 6,110千円 (直接経費: 4,700千円、間接経費: 1,410千円)
キーワードCO2削減 / メタネーション / 構造体触媒システム / グリーンハウスガス / CO2資源化 / 合成ガス / 固体炭素 / 社会実装 / ドライリフォーミング / 固体炭素捕集
研究開始時の研究の概要

本研究では、申請者が発見した室温25℃域で高活性+高選択的にCO2からCH4に大量変換できるオートメタン化技術(通常約300℃での作動温度を室温域へ大幅低温化に成功、世界初の技術)を基軸に、日本とタイ国の参画者が保有する、CH4のドライ改質で合成ガス(H2+CO、C1化学産業の原料)を高効率に製造する技術、合成ガスから固体Cを捕集してプロセスの脱炭素化を図る技術、そして高圧条件下のFischer-Tropsch(FT)反応で合成ガスから合成燃料を製造する技術を融合した反応システムの開発である。各技術とも熱交換と原料処理の革新化を図ることができる構造体触媒システムを採用して構築する。

研究実績の概要

本研究は、温室効果ガスであるCO2を含んだ工業排ガスを触媒変換プロセスによって処理し、資源となるCH4や合成ガスを製造し、そして合成ガスから固体炭素を連続的に捕集するCCU型触媒反応プロセスを構築するものである。COP26で我国が宣言した、CO2排出量の削減目標に貢献する触媒プロセスの開拓が目的である。今年度の研究推進によって以下の成果を得た。
1.メタン化反応における使用H2量の削減を目的に、H2/CO2比の変化がメタン化活性に及ぼす影響を調査した。その結果、化学量論比4から下げることで当然にCO2転化率は低下するもののCO2/CH4比は大きくなり、ドライ改質用の反応ガスとしては好ましい組成となることを示した。この結果は、メタン化反応とドライ改質反応の組み合わせシステムの利点であることを示唆する。
2.反応温度の変化によるメタン化反応とドライ改質反応に及ぼすH2/CO2比の影響を調査し、連結プロセスの観点から、メタン化:200℃とドライ改質:700℃の組み合わせが適することが判断された。
3.構築した連結型反応プロセスを使い、CO2を出発源として固体Cの捕集と合成ガスの製造を連続的に実施することに成功した。このことは、産業プロセス排出ガスのそのまま処理で、固体Cと合成ガス製造を可能にすることを示唆する。
4.捕集された固体Cは捕集場の入口部分に密に析出し、シート状形状を有することがわかった。これまでのファイバー状固体Cとは異なる、新しい形状の炭素が採取された。
5.構築プロセスによるCO2からC+CO+CH4への物質変換率はH2/CO2の比に影響されず、ほぼ80~90%であり、工業的な有用性が実証された。その有用性をエクセルギーで評価したところ、メタン化で一度エクセルギーが低下するが、ドライ改質と固体C捕集でプラスのエクセルギーになることを示した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

日本国側の研究開発は当初の予定スケジュール以上に進展し,タイ国側との協議も円滑に進んだ。

今後の研究の推進方策

日本側グループの研究指針は,構築したメタン化反応+ドライ改質反応+固体C捕集の連結型触媒反応プロセスの各反応工程に係わるプロセス強化について、以下の項目について研究を推進する。また、タイ国側グループの研究指針はこれまでの推進展開を進める。そして、両国の研究グループの情報交流の活発化を図るために、実験サイトビジットの回数を増やしてより密接な連携性を図る。
1.メタン化反応(第一段階)で使用するH2量を削減することを目的に、H2濃度の変化(両論数を基準)がメタン変換特性に及ぼす影響を調査する。加えて、この変化が全体プロセスに及ぼす影響を検討する。
2.第一段階での操作条件の変化がドライ改質特性(第二段階)に及ぼす影響を調査する。構造体触媒の改質特性はもとより、触媒寿命や炭素析出耐性の観点を中心に、物性情報も集積して学理的な理論面から検討する。
3.固体C捕集プロセス(第三段階)について、上記の反応ガス濃度の条件変化が捕集状況に及ぼす影響を調査する。また、捕集Cの物性測定を行ない、その電子材などへの利用について検討する。
4.本プロセス内の各反応場で使用する構造体触媒システムの利点について、数値シミュレーションによる検討を中心に、通常の触媒充填システムと比較した学理的な調査を実施する。
5.1~4の結果をもとに、産業プロセス排出CO2ガスを処理する連結型反応プロセスのさらなるブラシュアップを図る。また、熱力学的な指標値(エクセルギーなど)によるプロセスの利点や欠点、また社会実装化を図るための課題点などのリストアップを図る。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 4件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 10件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 6件、 招待講演 1件) 図書 (1件) 産業財産権 (3件)

  • [雑誌論文] Scalable one-step synthesis of reduced graphene oxide: Towards flexible transparent conductive films and active supercapacitor electrodes2024

    • 著者名/発表者名
      Yao Fangbo、Li Wenruo、SKS Saravana Karthikeyan、Fukuhara Choji、Badhulika Sushmee、Kong Chang Yi
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 488 ページ: 150828-150828

    • DOI

      10.1016/j.cej.2024.150828

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of H2 S co-feeding on the performance of the Fe/SiO2 catalyst for isomerization and dehydrogenation of C5-monoolefin2024

    • 著者名/発表者名
      Karasawa Fumiya、Watanabe Ryo、Verma Priyanka、Miyagi Yuichi、Yamada Hikaru、Miyanari Setsuko、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      New Journal of Chemistry

      巻: 48 号: 8 ページ: 3357-3363

    • DOI

      10.1039/d3nj04923j

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of sulfur contamination on ethylene aromatization over a Ga-modified MFI-type zeolite2024

    • 著者名/発表者名
      Oshima Kazumasa、Konishi Eriko、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Kishida Masahiro
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 480 ページ: 148241-148241

    • DOI

      10.1016/j.cej.2023.148241

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Plasmonic Heterojunction Photocatalysts for Hydrogen Generation: A Mini-Review2023

    • 著者名/発表者名
      Verma Priyanka、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 37 号: 23 ページ: 17652-17666

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.3c02341

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] One-Step Synthesis of Fragment-Reduced Graphene Oxide as an Electrode Material for Supercapacitors2023

    • 著者名/発表者名
      Yao Fangbo、Li Wenruo、Khainunni Shabrina、Ma Jiaojiao、Fukuhara Choji、Kong Chang Yi
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 15 号: 36 ページ: 42424-42438

    • DOI

      10.1021/acsami.3c05764

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of Ga substitution with Al in ZSM-5 zeolite in methanethiol-to-hydrocarbon conversion2023

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Ryo、Oba Natsu、Smith Suchada、Oshima Kazumasa、Kishida Masahiro、Miyake Koji、Nishiyama Norikazu、Verma Priyanka、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 号: 31 ページ: 21441-21447

    • DOI

      10.1039/d3ra01852k

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electric-Field-Assisted Catalytic Methanethiol Decomposition Using Pt/CeO2 Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Oshima Kazumasa、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Kishida Masahiro
    • 雑誌名

      Catalysis Letters

      巻: 154 号: 4 ページ: 1398-1403

    • DOI

      10.1007/s10562-023-04416-w

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ethylene Production via Thermal Coupling of Methanethiol2023

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Ryo、Oba Natsu、Kakuno Itsuki、Smith Suchada、Oshima Kazumasa、Kishida Masahiro、Verma Priyanka、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 8 ページ: 661-664

    • DOI

      10.1246/cl.230228

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Performance Intensification of CO2 Methanation by Co-Feeding Oxygen Over Various Ru-Based Catalysts2023

    • 著者名/発表者名
      Fukuhara Choji、Hirata Nozomu、Ozaki Ren、Watanabe Ryo
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Engineering of Japan

      巻: 56 号: 1 ページ: 1-12

    • DOI

      10.1080/00219592.2023.2194327

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis of 2,5-dimethylhexene by isobutene dimerization with H2S co-feeding2023

    • 著者名/発表者名
      Ryo Watanabe, Riku Tanikawa, Arisa Kurosaki, Kazumasa Oshima, Masahiro Kishida, Priyanka Verma, Choji Fukuhara
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 号: 21 ページ: 14097-14101

    • DOI

      10.1039/d3ra01324c

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] AuxPdy‐based Heterogeneous Nanocatalysts for Plasmon‐mediated Enhanced Catalysis under Visible Light Irradiation2023

    • 著者名/発表者名
      Verma Priyanka, Mhembere Panashe M., Tallone Paolo, Manzoli Maela, Cerrato Giuseppina, Watanabe Ryo, Fukuhara Choji, Raja Robert, Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      ChemNanoMat

      巻: 00 号: 6 ページ: 1-9

    • DOI

      10.1002/cnma.202300053

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Innovative Catalytic Reaction System Converting Greenhouse Gas (GHG) Emitted from Industrial Process2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Hiroshi Akama et al.
    • 学会等名
      ASCON-IEEChE2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Innovative Catalytic Reaction System Contributing to Reduce and Utilize Greenhouse Gas (GHG)2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe et al.
    • 学会等名
      20th Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Innovative Chemical Reaction System Contributing to Reduce and Utilize Greenhouse Gas (GHG)2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Hiroto Niki et al.
    • 学会等名
      27th International Symposium of Chemical Reaction Engineering, Canada 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] C4,C5-Alkane Dehydrogenation Utilizing Lattice 2-Species of Metal Sulfide Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Ryo Watanabe, Choji Fukuhara et al.
    • 学会等名
      27th International Symposium of Chemical Reaction Engineering, Canada 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Performance intensification of converting greenhouse gas (GHG) by auto-methanation with structured catalyst system: A novel transforming route of methanation2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe et al.
    • 学会等名
      11th World Congress of Chemical Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Redox dehydrogenation of propane utilizing lattice S2- in metal sulfide catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Ryo Watanabe, Choji Fukuhara et al.
    • 学会等名
      11th World Congress of Chemical Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [図書] メタンと二酸化炭素 ~その触媒的化学変換技術の現状と展望~2023

    • 著者名/発表者名
      福原長寿
    • 総ページ数
      442
    • 出版者
      シーエムシー・リサーチ
    • ISBN
      9784910581361
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [産業財産権] 構造体触媒,化合物を製造する方法,及び反応装置2023

    • 発明者名
      福原長寿,赤間 弘,渡部 綾
    • 権利者名
      福原長寿,赤間 弘,渡部 綾
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-009175
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [産業財産権] 一酸化炭素を含むガスを製造する方法,及び反応装置2023

    • 発明者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 権利者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-027464
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [産業財産権] 気固触媒反応により化合物を製造する方法,及び反応装置2023

    • 発明者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 権利者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2024-030222
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

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公開日: 2023-09-12   更新日: 2024-12-25  

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