凝集系の励起状態を記述する波動関数理論と量子的分子力場の構築

• 研究課題/領域番号: 24350008
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 一部基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 長谷川 淳也 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (30322168)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 18,330千円 (直接経費: 14,100千円、間接経費: 4,230千円); 2014年度: 5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円); 2013年度: 5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円); 2012年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
• キーワード: 電子励起状態 / 分子間相互作用 / タンパク質 / 溶液 / 凝集系 / 波動関数理論 / 電荷分離 / 蛋白質 / ソルバトクロミズム / 励起状態理論

研究成果の概要

蛋白質・溶液等の凝集系における分子の励起状態を正しく計算しなければ、光が関わる生命現象の分子メカニズムの解明や光増感太陽電池の分子設計は不可能である。その為には、分子環境の量子的効果をも記述できる理論を開発することが必要である。凝集系における溶質－溶媒分子複合系の励起波動関数の構造を明らかにし、分子間相互作用を効率的に記述する波動関数を構築した。更に、この波動関数を解くための方程式を導出し、数値計算を行うための計算プログラムを開発し、幾つかの分子に適用した。今後、このプログラムの効率化を進め、動力学との関わりに関する研究へと展開する計画である。

研究成果

• [雑誌論文] Quantum Mechanical Molecular Interactions for Calculating Excitation Energy in Molecular Environments: A First-Order Interacting Space Approach (2015)
  • 著者名/発表者名: J.Hasegawa, K.Yanai, K.Ishimura
  • 雑誌名: ChemPhysChem 巻: 16 号: 2 ページ: 305-311
  • DOI: 10.1002/cphc.201402635
  • NAID: 120005567735
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Meso-dibenzoporphycene has a Large Bathochromic Shift and a Porphycene Framework with an Anomalous Cis Tautomeric Form (2015)
  • 著者名/発表者名: Koji Oohora, Ayumu Ogawa, Tamaki Fukuda, Akira Onoda, Jun-ya Hasegawa, Takashi Hayashi
  • 雑誌名: Angew. Chem., Int. Ed. 巻: 印刷中 号: 21 ページ: 6227-6230
  • DOI: 10.1002/anie.201501496
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical Investigation on the Decaying Behavior of Exchange Interaction in Quinoid and Aromatic Molecular Wires (2015)
  • 著者名/発表者名: Shohei Nishizawa, Jun-ya Hasegawa, Kenji Matsuda
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 印刷中 号: 9 ページ: 5117-5121
  • DOI: 10.1021/jp511608w
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quaternary ammonium hydroxide as a metal-free and halogen-free catalyst for the synthesis of cyclic carbonates from epoxides and carbon dioxide (2015)
  • 著者名/発表者名: Tadashi Ema, Kazuki Fukuhara, Takashi Sakai, Masaki Ohbo, Fu-Quan Bai and Jun-ya Hasegawa
  • 雑誌名: Catal. Sci. Technol. 巻: 印刷中 号: 4 ページ: 2314-2321
  • DOI: 10.1039/c5cy00020c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Bifunctional Porphyrin Catalysts for the Synthesis of Cyclic Carbonates from Epoxides and CO2: Structural Optimization and Mechanistic Study (2014)
  • 著者名/発表者名: Tadashi Ema, Yuki Miyazaki, Junta Shimonishi, Chihiro Maeda, Jun-ya Hasegawa
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 136 号: 43 ページ: 15270-15279
  • DOI: 10.1021/ja507665a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Excited States of a Significantly Ruffled Porphyrin: Computational Study on Structure-Induced Rapid Decay Mechanism via Intersystem Crossing (2014)
  • 著者名/発表者名: Fu-Quan Bai, Naoki Nakatani, Akira Nakayama and Jun-ya Hasegawa
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A 巻: 118 号: 23 ページ: 4184-4194
  • DOI: 10.1021/jp502349h
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Entropically Favored Adsorption of Cellulosic Molecules onto Carbon Materials through Hydrophobic Functionalities (2014)
  • 著者名/発表者名: Mizuho Yabushita、Hirokazu Kobayashi、Jun-ya Hasegawa、Kenji Hara、Atsushi Fukuoka
  • 雑誌名: ChemSusChem 巻: Vol. 7 号: 5 ページ: 1443-1450
  • DOI: 10.1002/cssc.201301296
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical Investigation of the Dependence of Exchange Interaction on Dihedral Angle between Two Aromatic Rings in the Wire Unit (2014)
  • 著者名/発表者名: Shohei Nishizawa, Jun-ya Hasegawa, Kenji Matsuda
  • 雑誌名: Chem. Lett. 巻: 43 号: 4 ページ: 530-532
  • DOI: 10.1246/cl.131115
  • NAID: 130004868071
  • 査読あり
• [雑誌論文] Investigation on CD Inversion at Visible Region Caused by a Tilt of the π-Conjugated Substituent: Theoretical and Experimental Approaches by Using an Asymmetric Framework of Diarylethene Annulated Isomer (2014)
  • 著者名/発表者名: Takashi Hirose, Yuki Inoue, Jun-ya Hasegawa, Kenji Higashiguchi, Kenji Matsuda
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A 巻: 118 号: 6 ページ: 1084-1093
  • DOI: 10.1021/jp4122694
• [雑誌論文] Theoretical Investigation of the β Value of the Phenylene and Phenylene Ethynylene Units by Evaluating Exchange Interaction between Organic Radicals (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Nishizawa, J.-y. Hasegawa, K. Matsuda
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: 555 ページ: 187-190
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2012.10.092
  • NAID: 120005122353
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fragment-Based Configuration Interaction Wave Function to Calculate Environmental Effect on Excited States in Proteins and Solutions (2013)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: 571 ページ: 77-81
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2013.03.082
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical Investigation of the β Value of the π-Conjugated Molecular Wires by Evaluating Exchange Interaction between Organic Radicals (2013)
  • 著者名/発表者名: Shohei Nishizawa, Jun-ya Hasegawa, Kenji Matsuda
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 117 号: 49 ページ: 26280-26286
  • DOI: 10.1021/jp407452p
  • 査読あり
• [雑誌論文] Excitation Energy Transfer in GFP-X-CFP Model Peptides(X=amino acids): direct vs. through-bridge energy transfers (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Kawatsu and J. Hasegawa, Intern. J.
  • 雑誌名: Quantum. Chem 巻: (in press) 号: 4 ページ: 563-568
  • DOI: 10.1002/qua.24027
  • 査読あり
• [雑誌論文] Kinetic investigation on carbamate formation from the reaction of carbon dioxide with amino acids in homogeneous aqueous solution (2012)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamamoto, J. Hasegawa, and Y. Ito
  • 雑誌名: J. Phys Org. Chem 巻: 25(3) 号: 3 ページ: 239-247
  • DOI: 10.1002/poc.1900
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chronological Change from Face-On to Edge-On Ordering of Zinc Tetraphenylporphyrin at Phenyloctane-HOPG Interface (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa, K. Higashiguchi, and K. Matsuda
  • 雑誌名: Chem. Asian J. 巻: 7(2) 号: 2 ページ: 394-399
  • DOI: 10.1002/asia.201100587
  • 査読あり
• [雑誌論文] Color tuning in human cone visual pigments: the role of the protein environment (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa, K. Fujimoto, and H. Nakatsuji
  • 雑誌名: Progress in Theoretical Chemistry and Physics 巻: 26 ページ: 489-502
  • DOI: 10.1007/978-94-007-5297-9_28
  • ISBN: 9789400752962, 9789400752979
  • 査読あり
• [雑誌論文] Singlet Excitation Energy Transfer Mediated by Local Exciton Bridges (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Kawatsu, K. Matsuda, and J. Hasegawa
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 116 号: 26 ページ: 13865-13876
  • DOI: 10.1021/jp303878s
  • 査読あり
• [雑誌論文] A Configuration Interaction Picture for a Molecular Environment Using Localized Molecular Orbitals: The Excited States of Retinal Proteins (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa, K. J. Fujimoto, and T. Kawatsu
  • 雑誌名: J. Chem. Theo. Comp. 巻: 8 号: 11 ページ: 4452-4461
  • DOI: 10.1021/ct300510b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Sequentially Coupled Hole-Electron Transfer Pathways for Bridge-Mediated Triplet Excitation Energy Transfer (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Kawatsu and J. Hasegawa
  • 雑誌名: J. Phys Chem. C 巻: 116 号: 44 ページ: 23252-23256
  • DOI: 10.1021/jp307482e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Color-tuning in Photo-functional Proteins: Electronic Structure and Interactions (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa, K. J. Fujimoto, H. Nakatsuji
  • 雑誌名: Luminescence 巻: 27 ページ: 95-178
  • 査読あり
• [学会発表] 凝集系における分子の励起状態と分子間相互作用の理論的解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 屋内一馬、長谷川淳也
  • 学会等名: 化学系学協会北海道支部2015 年冬季研会究発表会
  • 発表場所: 北海道大学（北海道札幌市）
  • 年月日: 2015-01-27
• [学会発表] 第四級アンモニウムヒドロキシド触媒によるCO2固定化反応の理論的解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 大保政貴、中山哲、依馬正、長谷川淳也
  • 学会等名: 化学系学協会北海道支部2015 年冬季研会究発表会
  • 発表場所: 北海道大学（北海道札幌市）
  • 年月日: 2015-01-27
• [学会発表] 凝集系における分子の励起状態と分子間相互作用 (2015)
  • 著者名/発表者名: 長谷川淳也
  • 学会等名: 理研シンポジウム「生体分子系量子化学計算の最前線」
  • 発表場所: 理化学研究所（埼玉県和光市）
  • 年月日: 2015-01-22 – 2015-01-23
  • 招待講演
• [学会発表] Excited States and Molecular Interactions in Proteins and Solutions (2015)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: The 2nd China-Japan-Korea Tripartite Workshop on Theoretical and Computational Chemistry
  • 発表場所: 理化学研究所（兵庫県神戸市）
  • 年月日: 2015-01-21 – 2015-01-23
  • 招待講演
• [学会発表] Excited States and Molecular Interactions in Proteins and Solutions (2014)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: Quantum System in Chemistry and Physics
  • 発表場所: Tamkang University(新北市、台湾)
  • 年月日: 2014-11-11 – 2014-11-17
  • 招待講演
• [学会発表] Molecular Excited States in Proteins and Solutions (2013)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: 5th JCS International Symposium on Theoretical Chemistry
  • 発表場所: 東大寺文化センター（奈良県奈良市）
  • 招待講演
• [学会発表] Electrostatic and Quantum Mechanical Molecular Interactions Controlling Excitation Energies of Chromophore in Proteins and Solutions (2013)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: The 15-th Asian Chemical Congress
  • 発表場所: Resort World Sentosa(Singapore)
  • 招待講演
• [学会発表] Computational Chemistry for Complex Systems: Environmental Effect in Proteins and Solutions (2013)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: The Fourth Joint Symposium of PCOSS-CRC
  • 発表場所: 北海道大学創成科学研究棟（北海道札幌市）
  • 招待講演
• [学会発表] 複雑分子系への理論化学によるアプローチ (2013)
  • 著者名/発表者名: 長谷川淳也
  • 学会等名: 第53回オーロラセミナー
  • 発表場所: ホテル花神楽（北海道旭川市）
  • 招待講演
• [学会発表] 凝集系における分子の励起状態 (2013)
  • 著者名/発表者名: 長谷川淳也
  • 学会等名: 溶液化学シンポジウム プレシンポジウム
  • 発表場所: 北海道大学学術交流会館（北海道札幌市）
  • 招待講演
• [学会発表] 複雑系の電子状態計算・励起状態解析の触媒への適用に向けて (2013)
  • 著者名/発表者名: 長谷川淳也
  • 学会等名: 触媒討論会
  • 発表場所: 秋田大学（秋田県秋田市）
  • 招待講演
• [学会発表] Configuration Interaction in Quantum Chemistry (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: MAterial Simulation in Petaflops era (MASP2012)
  • 発表場所: 東京大学物性研究所（千葉県柏市）
  • 招待講演
• [学会発表] Theoretical Study on the Color Tuning Mechanism of Photo-functional Proteins: Excited States and Molecular interactions (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: 2012 HU - NU - SNU - NIMS/MANA Joint Symposium
  • 発表場所: 北海道大学学術交流会館（北海道札幌市）
  • 招待講演
• [学会発表] Excited states and molecular interactions in photo-functional proteins (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Hasegawa
  • 学会等名: Photochemistry of Supra Functional Molecular Systems
  • 発表場所: 東京工業大学大岡山キャンパス（東京都大田区）
  • 招待講演
• [学会発表] 光機能性生体分子の励起状態に関する量子化学 (2012)
  • 著者名/発表者名: 長谷川淳也
  • 学会等名: 第2回量子化学ウインタースクール
  • 発表場所: 分子科学研究所カンファレンスセンター（愛知県岡崎市）
  • 招待講演
• [備考] 研究室ウエブページ
  • URL: http://www.cat.hokudai.ac.jp/hasegawa/
• [備考] 長谷川グループ ホームページ
  • URL: http://www.cat.hokudai.ac.jp/hasegawa/
• [備考] 長谷川ｸﾞループ web page
  • URL: http://www.cat.hokudai.ac.jp/hasegawa/