スプリット有機分子触媒の創成および化学的シグナル増幅系への応用

• 研究課題/領域番号: 24350040
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 一部基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 分析化学
• 研究機関: 熊本大学
• 研究代表者: 井原 敏博 熊本大学, 自然科学研究科, 教授 (40253489)
• 研究分担者: 櫻井 敏彦 鳥取大学, 工学部, 准教授 (10332868) ; 今堀 龍志 東京理科大学, 工学部, 講師 (90433515)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 18,330千円 (直接経費: 14,100千円、間接経費: 4,230千円); 2014年度: 6,760千円 (直接経費: 5,200千円、間接経費: 1,560千円); 2013年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円); 2012年度: 5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円)
• キーワード: DNA / DNAコンジュゲート / 機能性核酸 / アプタマー / DNAzyme / 金属イオン / シクロデキストリン / 触媒反応 / コンジュゲート / 協同性 / 加水分解 / 金属錯体 / 有機分子触媒 / 再構成触媒 / バイナリープローブ / マイケル付加 / スプリット有機分子触媒 / シグナル増幅反応 / Michael付加 / Aldol反応 / プレートリーダー

研究成果の概要

申請者はDNAをテンプレートして複数の機能性分子を組合わせて発光特性、電気化学特性などが制御できることを示してきた。本研究では、特定の反応を触媒する構造を一旦スプリット（分断）し、テンプレート上でもとの活性な構造を再構築する仕組みをつくり、この系をDNAをはじめとする様々な分子のセンシングに応用したいと考えた。１）有機分子触媒、２）シクロデキストリン包接を利用する触媒系、および３）DNAzymeをスプリットし、それらをスプリットした構成要素をDNAに修飾したものを利用して検討を行った。適切に設計された系においては特定の刺激により期待された触媒活性が著しく向上することを示すことができた。

研究成果

• [雑誌論文] Metal Ion-directed Dynamic Splicing of DNA through Global Conformational Change by Intramolecular Complexation (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Ihara, H. Ohura, C. Shirahama, T. Furuzono, H. Shimada, H. Matsuura, Y. Kitamura
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 6 号: 1 ページ: 6640-6640
  • DOI: 10.1038/ncomms7640
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Alteration of DNAzyme Activity by Silver Ion (2014)
  • 著者名/発表者名: S. Urata, T. Miyahata, H. Matsuura, Y. Kitamura, T. Ihara
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 43 号: 7 ページ: 1020-1022
  • DOI: 10.1246/cl.140197
  • NAID: 130004868237
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Potentiometric DNA Sensing Platform Using Redox-Active DNA Probe Pair for Sandwich-Type Dual Hybridization at Indicator Electrode Surface (2014)
  • 著者名/発表者名: K. Nakano, T. Kimura, Y. Kitamura, T. Ihara, R. Ishimatsu, T. Imato
  • 雑誌名: Journal of Electroanalytical Chemistry 巻: 720-721 ページ: 71-75
  • DOI: 10.1016/j.jelechem.2014.03.029
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] In Situ Oxygenous Functionalization of a Graphite Electrode for Enhanced Affinity toward Charged Species and a Reduced Graphene Oxide Mediator (2014)
  • 著者名/発表者名: M. R. Karim, Y. Ikeda, T. Ide, S. Sugito, K. Toda, YM. R. Karim, Y. Ikeda, T. Ide, S. Sugimoto, K. Toda, Y. Kitamura, T. Ihara, T. Matsui, T. Tani. Kitamura, T. Ihara, T. Matsui, T. Taniguchi, M. Koinuma, Y. Matsumoto, S. Hayami
  • 雑誌名: New Journal of Chemistry 巻: 38 号: 5 ページ: 2120-2127
  • DOI: 10.1039/c3nj01471a
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Rational design for cooperative recognition of specific nucleobases using β-cyclodextrin-modified DNAs and fluorescent ligands on DNA and RNA scaffolds (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Futamura, A. Uemura, T. Imoto, Y. Kitamura, H. Matsuura, C. -X. Wang, T. Ichihashi, Y. Sato, N. Teramae, S. Nishizawa, T. Ihara
  • 雑誌名: Chemistry, A European Journal 巻: 19 号: 32 ページ: 10526-10535
  • DOI: 10.1002/chem.201300985
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Versatile Allosteric Molecular Devices Based on Reversible Formation of Luminous Lanthanide Complexes (2013)
  • 著者名/発表者名: Y. Kitamura, S. Yamamoto, Y. Osawa, H. Matsuura, T. Ihara
  • 雑誌名: Chem. Commun. 巻: 49 号: 3 ページ: 285-287
  • DOI: 10.1039/c2cc36979f
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photochemically relevant DNA-based molecular systems enabling chemical and signaltransductions and their analytical applications (2013)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Ihara
  • 雑誌名: Journal of Photochemistry and Photobiology C : Photochemistry Reviews 巻: 13 号: 2 ページ: 148-167
  • DOI: 10.1016/j.jphotochemrev.2012.03.002
  • 査読あり
• [雑誌論文] スプリット型プローブの協同的金属錯体形成を利用するDNAの認識及び検出 (2012)
  • 著者名/発表者名: 井原敏博
  • 雑誌名: 分析化学 巻: 61 ページ: 193-206
  • NAID: 10030135293
  • 査読あり
• [学会発表] Stimuli-responsive DNA Splicing through Global Conformational Change (2015)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Ihara, Hiroyuki Ohura, Hidenaga Kodani, Shoma Urata, Yusuke Kitamura
  • 学会等名: 日本化学会第95春季年会2015
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] Biosensing Based on Catalytic Formation of Luminous Metal Complexes on DNA (2015)
  • 著者名/発表者名: Rie Ozaki, Yukina Azuma, Yusuke Kitamura, Toshihiro Ihara
  • 学会等名: 日本化学会第95春季年会2015
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] Signal Amplification in Gene Analysis Based on Graphene Oxide and DNA Circuit (2015)
  • 著者名/発表者名: Takaaki Miyahata, Tomoya Matsuo, Yusuke Kitamura, Toshihiro Ihara
  • 学会等名: 日本化学会第95春季年会2015
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 核酸の動的構造をプログラムして増幅型バイオセンサをつくる (2015)
  • 著者名/発表者名: 井原敏博、宮端孝明、尾崎理依、大浦博之、北村裕介
  • 学会等名: 第17回生命化学研究会
  • 発表場所: 三翠園（高知）
  • 年月日: 2015-01-08 – 2015-01-09
• [学会発表] 相互作用をプログラミングして核酸を分析する (2014)
  • 著者名/発表者名: 井原敏博
  • 学会等名: 14-1バイオ・高分子研究会
  • 発表場所: にっしょうかん新館（長崎）
  • 年月日: 2014-09-26 – 2014-09-27
  • 招待講演
• [学会発表] 機能性核酸複合体を反応場とした触媒反応の検索 (2014)
  • 著者名/発表者名: 野崎晃広、二村朱香、北村裕介、井原敏博
  • 学会等名: 第８回バイオ関連化学シンポジウム
  • 発表場所: 岡山大学
  • 年月日: 2014-09-11 – 2014-09-13
• [学会発表] 金属配位基を骨格中に組み込んだ人工核酸によるDNAzymeの活性制御 (2014)
  • 著者名/発表者名: 古谷英長、大浦博之、成合裕哉、白浜千里、古園智大、北村裕介、井原敏博
  • 学会等名: 第８回バイオ関連化学シンポジウム
  • 発表場所: 岡山大学
  • 年月日: 2014-09-11 – 2014-09-13
• [学会発表] Bioanalyses through cooperative work of DNA conjugates (2014)
  • 著者名/発表者名: Toshihito Ihara
  • 学会等名: Sichuan University Research Seminor
  • 発表場所: Sichuan University
  • 年月日: 2014-05-12
  • 招待講演
• [学会発表] DNA-directed metal complex formation and analytical applications (2013)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Ihara
  • 学会等名: Asian International Symposium
  • 発表場所: 立命館大学、草津市(招待講演)
  • 年月日: 2013-03-24
• [学会発表] 核酸上でのデザインされた分子間相互作用およびその分析化学的応用 (2013)
  • 著者名/発表者名: 井原敏博
  • 学会等名: 生命理工学研究科セミナー
  • 発表場所: 東京工業大学
  • 招待講演
• [学会発表] シクロデキストリン修飾DNA複合体の協同的塩基認識デザイン (2013)
  • 著者名/発表者名: 二村朱香、伊本 剛、北村裕介、佐藤雄介、西澤精一、井原敏博
  • 学会等名: 第30回シクロデキストリンシンポジウム
  • 発表場所: くまもと県民交流館パレア
• [学会発表] 第30回シクロデキストリンシンポジウム (2013)
  • 著者名/発表者名: 井元千春、二村朱香、北村裕介、井原敏博
  • 学会等名: 第30回シクロデキストリンシンポジウム
  • 発表場所: くまもと県民交流館パレア
  • 招待講演
• [学会発表] DNAを基体とするスプリット有機触媒の探索 (2013)
  • 著者名/発表者名: 二村朱香、天野祐美、北村裕介、今堀龍志、井原敏博
  • 学会等名: 第50回化学関連支部合同九州大会
  • 発表場所: 北九州国際会議場
• [学会発表] Rationally Designed Biomolecular Probing of Specific Nucleobases (2013)
  • 著者名/発表者名: Akika Futamura, Takeshi Imoto, Yusuke Kitamura, Yusuke Sato, Norio Teramae, Seiichi Nishizawa, Toshihiro Ihara
  • 学会等名: ASIANALYSIS XII
  • 発表場所: 九州大学馬出キャンパス
• [学会発表] Flexible fluorometry for DNA and RNA analysis using rationally combined two probes (2012)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Ihara
  • 学会等名: The 39th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
  • 発表場所: 名古屋大学、名古屋市
  • 年月日: 2012-11-15
• [学会発表] Versatile molecular devices based on the reversible formation of luminous lanthanide complexes (2012)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Ihara
  • 学会等名: The 39th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
  • 発表場所: 名古屋大学、名古屋市
  • 年月日: 2012-11-15
• [学会発表] DNA複合体を基体とする触媒デザイン (2012)
  • 著者名/発表者名: 井原敏博
  • 学会等名: 第6回バイオ関連化学シンポジウム
  • 発表場所: 北海道大学、札幌市
  • 年月日: 2012-09-26
• [学会発表] 希土類金属錯体の可逆的形成を利用したアロステリック分子センサーの開発 (2012)
  • 著者名/発表者名: 井原敏博
  • 学会等名: 第6回バイオ関連化学シンポジウム
  • 発表場所: 北海道大学、札幌市
  • 年月日: 2012-09-26
• [学会発表] Rationally designed combinations of two molecules for the detectionof specific nucleobases (2012)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Ihara
  • 学会等名: 11th European Biological Inorganic Chemistry
  • 発表場所: Granada Conference Centre, Granada. Spain
  • 年月日: 2012-09-12
• [備考] 井原研究室
  • URL: http://133.95.131.186/~toshi/
• [備考]
  • URL: http://133.95-131.186/~toshi/