有機光電変換系の光誘起電荷分離機構の理論的解明

• 研究課題/領域番号: 24550006
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 田村 宏之 東北大学, 原子分子材料科学高等研究機構, 助教 (60390655)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円); 2014年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2013年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2012年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
• キーワード: 有機太陽電池 / 励起子 / 電子移動 / 量子ダイナミックス / 第一原理計算 / 電荷分離 / 有機薄膜太陽電池 / 量子化学 / 量子動力学

研究成果の概要

有機薄膜太陽電池の潜在力を最大限引き出すためには、光吸収、励起子拡散、ドナー-アクセプター界面でのキャリア生成、電子・正孔の電極への輸送の各素過程の効率やエネルギー損失が生じるメカニズムを解明し、材料設計の指針を得ることが重要である。有機半導体は誘電率が低いため電子-正孔間の静電引力が電荷分離状態（CT）を界面に局在させる傾向がある。このため、どのように静電障壁に打ち勝って励起子からフリーな電子-正孔が解離するのかが活発な議論の的になっていた。
本研究では第一原理的電子状態計算と量子ダイナミックス計算でフリーキャリア生成機構を解析し、電荷の非局在性や「ホットCT機構」の役割を解明した。

研究成果

• [雑誌論文] Large-scale conductivity-tensor calculations for Hall effects in time-dependent wave-packet diffusion method (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Ishii, H. Tamura, M. Tsukada, N. Kobayashi1, and K. Hirose
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 90 号: 15
  • DOI: 10.1103/physrevb.90.155458
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Non-Markovian reduced dynamics of ultrafast charge transfer at an oligothiophene–fullerene heterojunction (2014)
  • 著者名/発表者名: K. H. Hughes, B. Cahier, R. Martinazzo, H. Tamura, I. Burghardt
  • 雑誌名: Chem. Phys. 巻: 442 ページ: 111-118
  • DOI: 10.1016/j.chemphys.2014.06.015
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Exciton diffusion length and charge mobility in donor and acceptor materials in organic photovoltaics: Tetrabenzoporphyrin and silylmethyl[60] fullerene (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, Y. Matsuo
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: 598 ページ: 81-85
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2014.03.013
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Ultrafast charge separation in organic photovoltaics enhanced by charge delocalization and vibronically hot exciton dissociation (2013)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, I. Burghardt.
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 135 号: 44 ページ: 16364-16367
  • DOI: 10.1021/ja4093874
  • 査読あり
• [雑誌論文] Potential barrier and excess energy for electron－hole separation from the charge-transfer exciton at donor-acceptor heterojunctions of organic solar cells (2013)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, I. Burghardt.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 117 号: 29 ページ: 15020-15025
  • DOI: 10.1021/jp406224a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical Analysis on the Optoelectronic Properties of Single Crystals of Thiophene-furan-phenylene Co-Oligomers: Efficient Photoluminescence due to Molecular Bending (2013)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Tamura, Ikutaro Hamada, Hui Shang, Kazuaki Oniwa, Md. Akhtaruzzaman, Tienan Jin, Naoki Asao, Yoshinori Yamamoto, Thangavel Kanagasekaran, Hidekazu Shimotani, Susumu Ikeda, and Katsumi Tanaigaki
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 117 号: 16 ページ: 8072-8078
  • DOI: 10.1021/jp400646n
  • 査読あり
• [雑誌論文] Influence of Strong Electron-Phonon Coupling and Dynamic Lattice Disorder on the Hall Effect in Organic Crystals (2013)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, M. Tsukada, H. Ishii, N. Kobayashi, and K. Hirose
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 87
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum dynamics of ultrafast charge transfer at an oligothiophene-fullerene heterojunction (2012)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, R. Martinazzo, M. Ruckenbauer, and I. Burghardt
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 137
  • 査読あり
• [雑誌論文] Roles of intramolecular and intermolecular electron-phonon coupling on the formation and transport of large polarons in organic semiconductors (2012)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, M. Tsukada, H. Ishii, N. Kobayashi, and K. Hirose
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 86 巻: 86
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of Intermolecular Charge Delocalization on Electron Transport in Fullerene Aggregates (2012)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura and M. Tsukada
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 85
  • 査読あり
• [学会発表] 有機薄膜太陽電池の光電変換機構の理論研究 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: 日本化学会東北大会
  • 発表場所: 山形大学
  • 年月日: 2014-09-21
  • 招待講演
• [学会発表] How does electron-hole pair separate into free carriers at donor-acceptor interfaces overcoming the Coulomb attraction? : Theoretical analysis for clarifying the mechanism (2014)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Tamura
  • 学会等名: EMN summer meeting
  • 発表場所: Cancun, Mexico
  • 年月日: 2014-06-09 – 2014-06-12
  • 招待講演
• [学会発表] どのように電子-正孔対がドナー-アクセプター界面でクーロン障壁を越えてフリーキャリアへ分離するのか：機構解明のための理論研究
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: 応用物理学会
  • 発表場所: 青山学院大学
• [備考] プレスリリース「有機薄膜太陽電池の電荷損失を防ぐ要因を理論的に解明」（2013 11/11）
  • URL: http://www.wpi-aimr.tohoku.ac.jp/jp/news/press/2013/20131111_000425.html
• [備考] 東北大学WPI-AIMRリサーチハイライト「太陽電池: 電荷分離が高効率化の鍵」
  • URL: http://research.wpi-aimr.tohoku.ac.jp/jpn/research/805