電子ダイナミクスを考慮した表面触媒反応機構の解明

• 研究課題/領域番号: 24550011
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 牛山 浩 東京大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (40302814)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2016-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2015年度)
• 配分額: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円); 2014年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円); 2013年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円); 2012年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
• キーワード: 理論化学 / 化学反応動力学 / 触媒化学 / 表面化学 / 電極反応 / 触媒 / 電子ダイナミクス / 表面反応 / 不均一触媒 / 欠陥

研究成果の概要

電子の実時間ダイナミクスの方法を触媒反応や電極反応に応用するため、理論の開発、及び、計算スキームを確立した。開発した方法を電子の授受を伴う触媒反応（燃料電池の空気極での酸素還元反応）や光触媒反応に適用することを目指した。はじめに電極への応用を目指して、量子化学計算で電極反応に関して研究を進めた。理論計算により電極電位・pH に依存した界面構造の解明を通じて、電気化学条件下での触媒活性の違いを検討した。また、光半導体電極のアノードとして窒化タンタルを取り上げ、酸素生成反応に重要な電極触媒/水界面のホールの輸送について議論した。

研究成果

• [雑誌論文] Quantum chemical approach for highly durable anion exchange groups in solid-state alkaline fuel cells (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Matsuyama, H. Ohashi, S. Miyanishi, H. Ushiyama and T. Yamaguchi
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 6 号: 43 ページ: 36269-36272
  • DOI: 10.1039/c5ra27939a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Black phosphorus as a high-capacity and high-capability negative electrode for sodium-ion batteries: Investigation of the Electrode/Electrolyte Interface (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Dahbi, N. Yabuuchi, M. Fukunishi, K. Kubota, K. Chihara, K. Tokiwa, X-f.Yu, H. Ushiyama, K. Yamashita, J-y. Son, Y-t. Cui, H. Oji, S. Komaba
  • 雑誌名: Chem. Mater. 巻: 28 号: 6 ページ: 1625-1635
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.5b03524
  • 査読あり
• [雑誌論文] heoretical studies on membranes and non-platinum catalysts for polymer electrolyte fuel cells (2015)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Ushiyama
  • 雑誌名: AIP Conf. Proc. 巻: 1702 ページ: 090045-090045
  • DOI: 10.1063/1.4938853
  • 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ab Initio Study of Internal Conversion through S1/S2 and S2/S3 Conical Intersections of 6-Acetyl-2-(N,N-dimethylamino)naphthalene (2015)
  • 著者名/発表者名: Tomotaka Kunisada, Hiroshi Ushiyama, and Koichi Yamashita
  • 雑誌名: Chem. Lett. 巻: 44 号: 12 ページ: 1753-1755
  • DOI: 10.1246/cl.150843
  • NAID: 130005112559
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Electron Wavepacket Approaches to Non-adiabatic Transition Processes in the Internal Rotational Motion of H2CNH2 + -Charge Oscillation due to Electronic Coherence- (2015)
  • 著者名/発表者名: Tomotaka Kunisada, Hiroshi Ushiyama, Koichi Yamashita
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 635 ページ: 345-349
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2015.06.081
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Theoretical studies on the mechanism for the oxygen reduction reaction on clean and O-substituted Ta3N5(100) surfaces (2015)
  • 著者名/発表者名: Eriko Watanabe, Hiroshi Ushiyama, and Koichi Yamashita
  • 雑誌名: Catalysis Science & Technology 巻: 5 号: 5 ページ: 2769-2776
  • DOI: 10.1039/c5cy00088b
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] The proton conduction mechanism in a material consisting of packed acids (2014)
  • 著者名/発表者名: akaya Ogawa, Takashi Aonuma, Takanori Tamaki, Hidenori Ohashi, Hiroshi Ushiyama, Koichi Yamashita and Takeo Yamaguchi
  • 雑誌名: Chem. Sci. 巻: 5 ページ: 4878-4887
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] First-principles study of fast Na diffusion in Na3POriginal (2014)
  • 著者名/発表者名: Xue-fang Yu, Giacomo Giorgi, Hiroshi Ushiyama, Koichi Yamashita
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 612 ページ: 129-133
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Carbonate-Promoted Catalytic Activity of Potassium Cations for Soot Combustion by Gaseous Oxygen (2014)
  • 著者名/発表者名: Masaru Ogura, Riichiro Kimura, Hiroshi Ushiyama, Fumiya Nikaido, Koichi Yamashita, and Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: ChemCatChem 巻: 6 号: 2 ページ: 479-484
  • DOI: 10.1002/cctc.201300736
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical studies on the stabilities and reactivities of Ta3N5 (100) surfaces (2013)
  • 著者名/発表者名: Eriko Watanabe, Hiroshi Ushiyama, and Koichi Yamashita
  • 雑誌名: CHEMICAL PHYSICS LETTERS 巻: 561 ページ: 57-62
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2012.12.068
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical studies of solvation effects on 2-(2’-hydroxyphenyl) benzimidazole (2012)
  • 著者名/発表者名: Ayaka Kuroki, Hiroshi Ushiyama, and Koichi Yamashita
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 41 号: 7 ページ: 672-673
  • DOI: 10.1246/cl.2012.672
  • NAID: 130004426608
  • 査読あり
• [学会発表] Multiscale simulation for lithium-ion battery focused on SEI film growth and capacity fade (2015)
  • 著者名/発表者名: C. Shinagawa, H. Ushiyama, K. Yamashita
  • 学会等名: PACIFICHEM 2015
  • 発表場所: 米国・ハワイ
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会
• [学会発表] Theoretical studies on interaction between metal cluster and ceria: Therole of ceria in CO adsorption (2015)
  • 著者名/発表者名: Rinpei Kindaichi,Hirishi Ushiyama,Koishi Yamashita
  • 学会等名: PACIFICHEM 2015
  • 発表場所: 米国・ハワイ
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会
• [学会発表] Theoretical studies on the mechanism of alkali carbonate loaded on aluminosilicate catalysts for soot combustion (2015)
  • 著者名/発表者名: Tomoshi Imamura, Hiroshi Ushiyama, Koichi Yamashita
  • 学会等名: PACIFICHEM 2015
  • 発表場所: 米国・ハワイ
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会
• [学会発表] ナトリウムイオン電池正極材料Na2FePO4Fの充放電過程に関する理論的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 品川幾, 牛山浩, 山下晃一
  • 学会等名: 第56回電池討論会
  • 発表場所: 愛知県名古屋市 愛知県産業労働センター
  • 年月日: 2015-11-11
• [学会発表] アルカリ金属炭酸塩を担持させたすす燃焼触媒の反応機構についての理論的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 今村 友信,牛山 浩,山下 晃一
  • 学会等名: 第9回分子科学討論会
  • 発表場所: 東京都目黒区 東京工業大学
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 第一原理計算に基づく窒化物光触媒材料(d0型・d10型)のキャリア寿命に関する研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 渡部絵里子、河合宏樹、牛山浩、山下晃一
  • 学会等名: 第116回触媒討論会
  • 発表場所: 三重県津市 三重大学
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 金属-CeO2間相互作用がCO吸着に及ぼす影響に関する理論的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 金田一麟平,牛山浩,山下晃一
  • 学会等名: 第116回触媒討論会
  • 発表場所: 三重県津市 三重大学
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] Theoretical studies on the mechanism of proton transfer among high density acid groups in polymer electrolyte fuel cells (2015)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Ushiyama
  • 学会等名: International Workshop on Extended-nano Fluidics (IWENF2015)
  • 発表場所: 東京大学小柴ホール、東京
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-27
  • 招待講演
• [学会発表] Theoretical Studies on Membranes and Non-Platinum Catalysts for Polymer Electrolyte Fuel Cells (2015)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Ushiyama
  • 学会等名: International Conference of Computational Methods in Sciences and Engineering 2015
  • 発表場所: アテネ、ギリシャ
  • 年月日: 2015-03-20 – 2015-03-23
  • 招待講演