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固体NMRを基盤としたヘテロ元素ドープカーボン材料の解析手法の確立

研究課題

研究課題/領域番号 24560818
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 無機材料・物性
研究機関東京工業大学

研究代表者

黒木 重樹  東京工業大学, 理工学研究科, 准教授 (30293046)

研究分担者 難波江 裕太  東京工業大学, 大学院理工学研究科, 助教 (40514881)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
5,460千円 (直接経費: 4,200千円、間接経費: 1,260千円)
2014年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2013年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2012年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
キーワードヘテロ元素 / 炭素材料 / 窒素ドープ炭素 / 固体NMR / 常磁性効果 / 燃料電池 / カソード触媒 / ヘテロ元素ドープカーボン
研究成果の概要

窒素ドープ炭素の生成過程を調べるため、ポリアニリンの炭素化過程の窒素種の同定を固体NMRを用いて行った.その結果,400℃~600℃の温度範囲での熱処理では,高分子主鎖の再配列が起き,アミノ窒素はピロール型および3級窒素に変化し,イミン窒素はピリジン型窒素に変化することがわかった.さらに700℃以上の高温熱処理では,五員環の数が減少し,六員環の数が増加し,炭素化が進行していることがわかった.
次に、近年高分子形燃料電池の白金代替カソード触媒として注目を浴びてる金属―窒素含有炭素材料に対し固体NMR解析を行った。その結果、常磁性種の存在が明らかになり金属イオンの存在を実験的に示すことに成功した。

報告書

(4件)
  • 2014 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2013 実施状況報告書
  • 2012 実施状況報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2015 2014 2013 2012

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (15件) (うち招待講演 4件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Counterion mixing effects on conformational transitions of polyelectrolytes 3: coil-globule transition of alkali metal and tetraalkyl ammonium polysulfonates2015

    • 著者名/発表者名
      H. Mori, M. Wakagawa, S. Kuroki, M. Satoh
    • 雑誌名

      Colloid Polym Sci

      巻: 293 号: 4 ページ: 1023-1033

    • DOI

      10.1007/s00396-014-3486-3

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 15N solid-state nuclear magnetic resonance study of pyrolyzed metal-polyaniline cathode catalysts for oxygen reduction in fuel cells2015

    • 著者名/発表者名
      S. Kuroki, Y. Hosaka, C. Yamauchi, S. Nagata, M. Sonoda
    • 雑誌名

      Journal of Power Sources

      巻: 290 ページ: 8-13

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Highly Durable Pt-free Fuel Cell Catalysts Prepared by Multi-Step Pyrolysis of Fe Phthalocyanine and Phenolic Resin2014

    • 著者名/発表者名
      Yuta Nabae, Mayu Sonoda, Chiharu Yamauchi, YoHosaka, Ayano Isoda, Tsutomu Aoki
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 4 号: 5 ページ: 1400-1406

    • DOI

      10.1039/c4cy00119b

    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fabrication and electrochemical performance of lithium polymer battery using mesoporous silica/polymer hybrid electrolyte2013

    • 著者名/発表者名
      Masanobu Nakayama, Takashi Okajima, Yoshihiro Yamamoto, Shinji Baba, Kaede Iizuka, Masayuki Nogami, Dai Mochizuki, Takanori Kiguchi, and Shigeki Kuroki
    • 雑誌名

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      巻: 121 号: 1416 ページ: 723-729

    • DOI

      10.2109/jcersj2.121.723

    • NAID

      130004480172

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A solid-state NMR study of the carbonization of polyaniline2013

    • 著者名/発表者名
      S. Kuroki, Y. Hosaka, C. Yamauchi
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 55 ページ: 160-167

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2012.12.022

    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Probing carbon edge exposure of iron phthalocyane-basedoxygen reduction catalysts by soft X-ray absorption spectroscopy2013

    • 著者名/発表者名
      H. Niwa, M. Saito, et al.
    • 雑誌名

      Journal of Power Sources

      巻: 223 ページ: 30-35

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2012.09.031

    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Carbon-based Cathode Materials Doped with a New Borazine Compound for Electrochemical Oxygen Reduction2012

    • 著者名/発表者名
      C. W. Chang, Y. Nabae, S. Kuroki, T. Hayakawa, M. Kakimoto, S. Miyata
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 41 号: 9 ページ: 923-925

    • DOI

      10.1246/cl.2012.923

    • NAID

      130004426688

    • ISSN
      0366-7022, 1348-0715
    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Study on the oxygen adsorption property of nitrogen-containing metal-free carbon-based cathode catalysts for oxygen reduction reaction2012

    • 著者名/発表者名
      H. Kiuchi, H. Niwa, et al.
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 82 ページ: 291-295

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2012.06.036

    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Oxygen Reduction Activity of Pyrolyzed Polyanilines Studied by XPS and 15N Solid-State NMR with Principal Component Analysis2012

    • 著者名/発表者名
      S. Kuroki, Y. Hosaka, C. Yamauchi, M. Sonoda, Y. Nabae, M. Kakimoto, S. Miyata
    • 雑誌名

      Journal of the Electrochemical Society

      巻: 159 号: 7 ページ: F309-F315

    • DOI

      10.1149/2.079207jes

    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 固体NMRによる鉄-ポリアニリン炭素化酸素還元カソード触媒の解析 III2014

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      第55回電池討論会
    • 発表場所
      国立京都国際会館
    • 年月日
      2014-11-19 – 2014-11-21
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 固体NMRによる鉄-ポリアニリン炭素化酸素還元カソード触媒の解析 II2014

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      高分子討論会
    • 発表場所
      長崎大学文教キャンパス
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Paramagnetic 15N Shifts from Iron Ion in Nitrogen-Doped Carbon ORR Active Electrochemical Catalysts for PEFC2014

    • 著者名/発表者名
      S. Kuroki
    • 学会等名
      56th Rocky Mountain Conference on Magnetic Resonance
    • 発表場所
      Copper Mountain, CO, USA
    • 年月日
      2014-07-13 – 2014-07-17
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 固体NMRによる固体高分子形燃料電池の非白金カーボンカソード触媒の構造解析2014

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      よこはまNMR構造生物学研究会第48回ワークショップ
    • 発表場所
      理化学研究所横浜研究所 交流棟ホール
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Solid State NMR Study of Carbonization Process of Polyaniline2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      245th ACS Spring Meeting
    • 発表場所
      New Orleans, LA. USA
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 固体NMRによる鉄含有炭素化ポリアニリン酸素還元触媒の構造解析2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      第53回 固体NMR・材料フォーラム
    • 発表場所
      産業技術総合研究所臨海新都心センター別館
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] 電気化学NMR法の窒素ドープ炭素電極触媒への応用2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      第62回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      京都国際会議場
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] 固体NMRによる鉄-ポリアニリン炭素化酸素還元カソード触媒の解析2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      第54回電池討論会
    • 発表場所
      大阪国際会議場
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] A Solid State NMR Study of Polyaniline-Fe Non-Precious Metal Cathode Catalysts for Oxygen Reduction in Fuel Cell2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      224th ECS Meeting
    • 発表場所
      The Hilton San Francisco Hotel
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] 固体NMRよる白金代替カソード触媒の解析2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      燃料電池関連触媒研究会(第6回新電極シンポジウム)
    • 発表場所
      一財)材料科学技術振興財団軽井沢研修所(旧加藤科学振興会軽井沢研修所
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] The Paramagnetic Effects of Iron Ion in Nitrogen-Doped Carbon ORR Active Electrochemical Catalysts2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      第52回NMR討論会
    • 発表場所
      石川県立音楽堂
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] 固体15N NMRによる酸素還元触媒活性を有する炭素化ポリアニリンの解析2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      第40回炭素材料学会年会
    • 発表場所
      京都教育文化センター
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] 熱処理ポリアニリン酸素還元触媒の固体NMR2013

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      13-2NMR研究会
    • 発表場所
      東京海洋大学・楽水会館(品川キャンパス
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 固体NMRによるポリアニリン前駆体を用いた酸素還元電極触媒の構造解析2012

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹
    • 学会等名
      第61回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋工業大学, 名古屋
    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
  • [学会発表] 固体15NNMRを用いた鉄含有ポリアニリン炭素化物の構造解析2012

    • 著者名/発表者名
      黒木重樹、上口憲陽、木村英昭、山内一夫
    • 学会等名
      第51回NMR討論会
    • 発表場所
      ウイン愛知, 名古屋
    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
  • [図書] Nuclear Magnetic Resonance2014

    • 著者名/発表者名
      S. Kuroki, T. Kameda, H. Yasunaga
    • 総ページ数
      550
    • 出版者
      RSC Publishing
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [図書] Nuclear Magnetic Resonance Vol. 422013

    • 著者名/発表者名
      S.Kuroki et al.
    • 総ページ数
      572
    • 出版者
      RSC Publishing
    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書

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公開日: 2013-05-31   更新日: 2019-07-29  

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