ナノ構造触媒を用いた低圧ＢＴＬプロセスによる高品質自動車燃料合成の研究開発

• 研究課題/領域番号: 24560950
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 北九州市立大学
• 研究代表者: 黎 暁紅 北九州市立大学, 国際環境工学部, 教授 (30326459)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円); 2014年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2013年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2012年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
• キーワード: ＢＴＬ / ナノ構造触媒 / ＦＴ合成 / 触媒設計 / プロセス設計 / BTL / FT合成 / 三元ハイブリッド触媒 / WGS触媒 / エッグシェル型触媒 / ナノ構造 / F・T合成 / 水素化分解

研究成果の概要

本研究は、沈殿鉄にＭｎ、ＺｒおよびＣｅを添加することより、触媒構造および性能の変化を検討した。その結果、以上の第２種金属の添加により、メソ細孔（約2～4 nm）が形成され、触媒の比表面積も大幅に向上した。これらの触媒とＣｏ／β触媒をハイブリットして、ＣＯリッチ合成ガス（Ｈ２／ＣＯ＝１）のフィッシャー・トロプシュ合成反応に用いたところ、Ｍｎ添加した沈殿鉄触媒は高い水性ガスシフト反応活性を示し、Ｃｏ／β触媒のみ用いた場合よりガソリン留分の炭化水素の生成が大幅に向上した。

研究成果

• [雑誌論文] Synthesis of hydrocarbons from H2-deficient syngas in Fischer-Tropsch synthesis over Co-based catalyst coupled with Fe-based catalyst as water-gas shift reaction (2015)
  • 著者名/発表者名: Ting Ma, Hiroyuki Imai, Tomohiro Shige, Taisuke Sugio, Xiaohong Li
  • 雑誌名: Journal of Nanomaterials 巻: Catalyst Nanomaterials
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Selective Synthesis of Gasoline from Syngas in Near-critical Phase (2014)
  • 著者名/発表者名: Ting Ma, Hiroyuki Imai, Yoshifumi Suehiro, Chun Chen, Toshiyuki Kimura, Sachio Asaoka, Xiaohong Li
  • 雑誌名: Catalysis Today 巻: 228 ページ: 167-174
  • DOI: 10.1016/j.cattod.2013.10.037
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Selective synthesis of gasoline-ranged hydrocarbons from syngas over hybrid catalyst consisting of metal-loaded ZSM-5 coupled with copper-zinc oxide (2014)
  • 著者名/発表者名: Ting Ma, Hiroyuki Imai, Manami Yamawaki, Kazusa Terasaka, Xiaohong Li
  • 雑誌名: Catalysts 巻: 4(2), 号: 2 ページ: 116-128
  • DOI: 10.3390/catal4020116
  • NAID: 130005477549
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] X-ray Photoelectron Spectroscopy Study of Mo-Ni/γ-Al2O3 Catalysts for Hydroconversion of Fatty Oil Derivatives (2014)
  • 著者名/発表者名: Toshiyuki Kimura, Hiroyuki Imai, Xiaohong Li, ashita, Sachio Asaoka, Muhammad N. Akhtar, Sulaiman S. Al-Khattaf
  • 雑誌名: Arabian Journal for Science and Engineering 巻: 39 号: 9 ページ: 6617-6625
  • DOI: 10.1007/s13369-014-1182-8
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Selective synthesis of gasoline from syngas in near-critical phase (2014)
  • 著者名/発表者名: Ting Ma, Hiroyuki Imai, Yoshifumi Suehiro, Chun Chen, Toshiyuki Kimura, Sachio Asaoka, Xiaohong Li
  • 雑誌名: Catalysis Today 巻: 228 ページ: 167-174
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydroconversion of Triglycerides to Hydrocarbons over Mo-Ni/γ-Al2O3 Catalyst under Low Hydrogen Pressure (2013)
  • 著者名/発表者名: Toshiyuki Kimura, Hiroyuki Imai, Xiaohong Li, Koji Sakashita, Sachio Asaoka, Sulaiman Al-Khattaf
  • 雑誌名: Catalysis Letters 巻: 143 ページ: 1175-1181
  • 査読あり
• [雑誌論文] 炭化水素油バイオ燃料製造の触媒技術 (2012)
  • 著者名/発表者名: 黎 暁紅、木村俊之、浅岡佐知夫
  • 雑誌名: Petrotech 巻: 35-7 ページ: 469-473
  • NAID: 10031127631
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of nanosized oxide in catalysis on the nanoporous surface of zeolite particles (2012)
  • 著者名/発表者名: Kimura, T., Liu, C., Li, X., Asaoka, S.
  • 雑誌名: Pure and Applied Chemistry 巻: 84 号: 12 ページ: 2507-2520
  • DOI: 10.1351/pac-con-11-12-02
  • 査読あり
• [雑誌論文] Conversion of Isoprenoid Oil by Catalytic Cracking and Hydrocracking over Nanoporous Hybrid Catalysts (2012)
  • 著者名/発表者名: Toshiyuki Kimura, Chen Liu, Xiaohong Li, Takaaki Maekawa, and Sachio Asaoka
  • 雑誌名: Journal of Biomedicine and Biotechnology 巻: 2012 ページ: 1-9
  • DOI: 10.1155/2012/637125
  • 査読あり
• [雑誌論文] ノルマルヘプタン異性化用のナノサイズアルミナ複合ベータゼオライト担持パラジウム触媒 (2012)
  • 著者名/発表者名: Kimura, T., Suezaki, C., Sakashita, K., Li, X., Asaoka, S
  • 雑誌名: Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｔｈｅ Ｊａｐａｎ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ 巻: 55 号: 2 ページ: 99-107
  • DOI: 10.1627/jpi.55.99
  • NAID: 10030603243
  • ISSN: 1346-8804, 1349-273X
  • 査読あり
• [雑誌論文] ノルマルヘキサン異性化用のナノサイズアルミナ複合ベータゼオライト担持パラジウム触媒 (2012)
  • 著者名/発表者名: Kimura, T., Gao, J., Sakashita, K., Li, X., Asaoka, S.
  • 雑誌名: Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｔｈｅ Ｊａｐａｎ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ 巻: 55 号: 1 ページ: 40-50
  • DOI: 10.1627/jpi.55.40
  • NAID: 10030603243
  • ISSN: 1346-8804, 1349-273X
  • 査読あり
• [学会発表] 酸・塩基処理ゼオライトを担体に用いたNi-Mo触媒による脂肪酸エステルの水素化脱酸素 (2015)
  • 著者名/発表者名: 今井裕之, 林駿輔, 寺坂一沙, 黎暁紅
  • 学会等名: 第115回触媒討論会
  • 発表場所: 成蹊大学, 東京
  • 年月日: 2015-03-23 – 2015-03-24
• [学会発表] 三元触媒を用いたバイオマス由来の合成ガスからのガソリン留分合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 馬テイ，重智廣，杉尾太輔，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第115回触媒討論会
  • 発表場所: 成蹊大学, 東京
  • 年月日: 2015-03-23 – 2015-03-24
• [学会発表] シリカ被覆Cu-ZnOとゼオライト触媒による合成ガスからの炭化水素合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 寺坂一沙，黎暁紅，今井裕之
  • 学会等名: 第115回触媒討論会
  • 発表場所: 成蹊大学, 東京
  • 年月日: 2015-03-23 – 2015-03-24
• [学会発表] Cu系触媒を用いた合成ガスからガソリン留分炭化水素の製造 (2014)
  • 著者名/発表者名: 山脇愛美，馬テイ，寺坂一沙，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第44回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 旭川グランドホテル
  • 年月日: 2014-10-16 – 2014-10-17
• [学会発表] ハイブリッド触媒を用いたバイオマス由来の合成ガスからのガソリン留分合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 馬テイ，重智廣，杉尾太輔，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第44回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 旭川グランドホテル
  • 年月日: 2014-10-16 – 2014-10-17
• [学会発表] 高性能Ni系改質触媒に関する研究 (2014)
  • 著者名/発表者名: 前川拓司，戸成啓喜，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第44回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 旭川グランドホテル
  • 年月日: 2014-10-16 – 2014-10-17
• [学会発表] ゲル濃度の調節による大細孔シリコアルミノフォスフェートの粒子サイズ制御 (2014)
  • 著者名/発表者名: 寺坂一沙，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第51回化学関連支部合同九州大会
  • 発表場所: 北九州国際会議場
  • 年月日: 2014-06-28
• [学会発表] Synthesis of hydrocarbon fuel from fatty acid derivative over Ni-Mo catalyst (2014)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Imai, Miku Abe, Toshiyuki Kimura, Xiaohong Li, Sachio Asaoka
  • 学会等名: TOCAT7 -the 7th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
  • 発表場所: Kyoto Terrsa, Kyoto
  • 年月日: 2014-06-01 – 2014-06-03
• [学会発表] 銅系触媒による合成ガスからのガソリン留分炭化水素の合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 馬テイ，山脇愛美，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第113回触媒討論会
  • 発表場所: ロジワールホテル豊橋
• [学会発表] Ni-Mo触媒による低圧水素下での脂肪酸エステルから炭化水素合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 今井裕之，安部未来，木村俊之，黎 暁紅，浅岡佐知夫
  • 学会等名: 第113回触媒討論会
  • 発表場所: ロジワールホテル豊橋
• [学会発表] 金属とゼオライトの混合触媒による合成ガスからのガソリン留分炭化水素の合成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 馬テイ，山脇愛美，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第43回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 北九州国際会議場
• [学会発表] 亜臨界有機溶媒中でのCu-ZnOとZSM-5の混合触媒を用いた合成ガスからのガソリン留分炭化水素の合成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 山脇愛美，馬テイ，今井裕之，黎暁紅
  • 学会等名: 第43回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 北九州国際会議場
• [学会発表] 脂肪酸誘導体からの炭化水素合成におけるMo-Ni触媒の触媒性能評価 (2013)
  • 著者名/発表者名: 今井裕之，安部未来，木村俊之，黎 暁紅，浅岡佐知夫
  • 学会等名: 第43回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 北九州国際会議場
• [学会発表] 酸処理によるMWW型ゼオライトの固体酸触媒活性への影響 (2013)
  • 著者名/発表者名: 今井裕之，白川賢一，黎 暁紅
  • 学会等名: 第112回触媒討論会
  • 発表場所: 秋田大学
• [学会発表] Effects of added oxide on catalytic properties of mixed catalysts in gasoline synthesis from syngas (2013)
  • 著者名/発表者名: Ting Ma, Manami Yamawaki, Yoshifumi Suehiro, Hiroyuki Imai, Xiaohong Li
  • 学会等名: 第12回日中石炭・C1化学シンポジウム
  • 発表場所: 九州大学医学部百年講堂
• [学会発表] Mo-Ni触媒による脂質トリグリセリドの低圧炭化水素化 (2013)
  • 著者名/発表者名: 木村俊之，今井裕之，黎 暁紅，浅岡佐知夫
  • 学会等名: 第18回JPIJS若手研究者のためのポスターセッション
  • 発表場所: タワーホール船堀，東京
• [学会発表] Gasoline Production from Syngas over Hybrid Catalysts in Near-Critical Phase (2013)
  • 著者名/発表者名: Ting Ma, Hiroyuki Imai, Chun Chen, Yoshihumi Suehiro, Sachio Asaoka, Xiaohong Li
  • 学会等名: ABC-7 -7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
  • 発表場所: TKP Garden City Shinagawa in Shinagawa GOOS, Tokyo
• [学会発表] Effect of acid treatment on catalytic performance of MWW-type aluminosilicate in acid catalyzed reactions (2013)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Imai, Kenichi Shirakawa, Li Xiaohong
  • 学会等名: ABC-7 -7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
  • 発表場所: TKP Garden City Shinagawa in Shinagawa GOOS, Tokyo
• [学会発表] Selective Synthesis of Gasoline from Syngas in Near-critical Phase (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Ma, Y. Suehiro, C. Chen, T. Kimura, H. Imai, S. Asaoka, X. H. Li
  • 学会等名: The 10th Natural Gas Conversion Synposium
  • 発表場所: The Ritz-Carlton Doha,
• [学会発表] 合成ガスからのガソリン留分合成における炭化水素添加効果 (2012)
  • 著者名/発表者名: 馬亭、木村俊之、陳春、今井裕之、浅岡佐知夫、黎暁紅
  • 学会等名: 第42回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 秋田キャッスルホテル
• [学会発表] Low-Temperature Hydrogen Production from Woody Biomass by Catalytic Decomposition of Pyroligneous Acid over Ni-based Catalysts (2012)
  • 著者名/発表者名: Chun Chen, Takuji Maekawa, Hiroyuki Imai, Sachio Asaoka and Xiaohong Li
  • 学会等名: 第42回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 秋田キャッスルホテル
• [学会発表] メタノール転換反応におけるMWW型ゼオライトの酸性質の影響 (2012)
  • 著者名/発表者名: 今井裕之，荒川美咲，黎 暁紅
  • 学会等名: 第42回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 秋田キャッスルホテル
• [学会発表] Mo修飾Ni触媒による微細藻類油脂からの炭化水素合成 (2012)
  • 著者名/発表者名: 木村俊之・今井裕之・黎暁紅・浅岡佐知夫
  • 学会等名: 第42回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 秋田キャッスルホテル
• [学会発表] MWW型ゼオライトの固体酸触媒特性へ後処理条件影響 (2012)
  • 著者名/発表者名: 今井裕之・白川賢一・黎暁紅
  • 学会等名: 第110回触媒討論会
  • 発表場所: 九州大学伊都キャンパス
• [学会発表] The Utilization of SGE Cobalt Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis in Tri-phase Fixed Bed Reactor (2012)
  • 著者名/発表者名: 陳春、今井裕之、浅岡佐知夫、黎暁紅
  • 学会等名: 第110回触媒討論会
  • 発表場所: 九州大学伊都キャンパス
• [学会発表] Gas-to-Liquid反応における亜臨界条件での二酸化炭素生成への影響 (2012)
  • 著者名/発表者名: 馬亭、木村俊之、陳春、今井裕之、浅岡佐知夫、黎暁紅
  • 学会等名: 第110回触媒討論会
  • 発表場所: 九州大学伊都キャンパス
• [学会発表] 合成ガスからの低級炭化水素合成におけるナノポーラスハイブリッド触媒の協奏効果 (2012)
  • 著者名/発表者名: 木村俊之・馬亭・今井裕之・浅岡佐知夫・黎暁紅
  • 学会等名: 第110回触媒討論会
  • 発表場所: 九州大学伊都キャンパス
• [学会発表] 低圧Biomass to Liquidプロセスによる合成ガスからガソリンの直接合成 (2012)
  • 著者名/発表者名: 釘本大資、古門佑久季、陳春、木村俊之、今井裕之、浅岡佐知夫、黎暁紅
  • 学会等名: 第110回触媒討論会
  • 発表場所: 九州大学伊都キャンパス
• [産業財産権] バイオマスからの酢液の低温改質触媒 (2014)
  • 発明者名: 黎 暁紅、吉塚和治、西浜章平、今井裕之
  • 権利者名: 黎 暁紅、吉塚和治、西浜章平、今井裕之
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 2014-100599
  • 出願年月日: 2014-05-14
• [産業財産権] 炭化水素の製造方法 (2012)
  • 発明者名: 黎暁紅、馬亭、陳春
  • 権利者名: 黎暁紅、馬亭、陳春
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 2012-198000
  • 出願年月日: 2012-09-10
• [産業財産権] 燃料油の製造方法 (2012)
  • 発明者名: 浅岡佐知夫、黎暁紅、木村俊之
  • 権利者名: 浅岡佐知夫、黎暁紅、木村俊之
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2012-11-13
  • 外国
• [産業財産権] 燃料油の製造方法 (2012)
  • 発明者名: 浅岡佐知夫、黎暁紅、木村俊之
  • 権利者名: 浅岡佐知夫、黎暁紅、木村俊之
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2012-11-13
  • 外国