二酸化炭素の化学的固定を指向した二元機能単核メタレート触媒の開発

• 研究課題/領域番号: 24655187
• 研究種目: 挑戦的萌芽研究
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 無機工業材料
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 鎌田 慶吾 東京大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (40451801)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2014-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2013年度)
• 配分額: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2013年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2012年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
• キーワード: 無機合成 / 二酸化炭素 / 触媒 / ポリオキソメタレート / 塩基反応

研究概要

二酸化炭素は、種々の有用な化成品への再生可能かつ無毒なC1源である。単純な単核タングステートが種々の常圧二酸化炭素固定化反応に対して優れた均一系触媒として機能することを見いだした。タングステンオキソ種が二酸化炭素と基質の同時活性化という二元機能を示した。本系は高い収率とアミン、2-アミノンゾニトリル、プロパルギルアルコールを含む種々の基質への広範な適用性を示すことから、優れた触媒系であることが明らかとなった。

研究成果

• [雑誌論文] Scope of Chemical Fixation of Carbon Dioxide Catalyzed by a Bifunctional Monomeric Tungstate (2014)
  • 著者名/発表者名: K. Kamata, T. Kimura, H. Sunaba, N. Mizuno
  • 雑誌名: Catal. Today 巻: 226
• [雑誌論文] Scope of Chemical Fixation of Carbon Dioxide Catalyzed by a Bifunctional Monomeric Tungstate (2014)
  • 著者名/発表者名: Keigo Kamata, Toshihiro Kimura, Hanako Sunaba, Noritaka Mizuno
  • 雑誌名: Catalysis Today 巻: 226 ページ: 160-166
  • DOI: 10.1016/j.cattod.2013.09.054
  • 査読あり
• [雑誌論文] A Bifunctional Tungstate Catalyst for ^Chemical Fixation of CO2 ^at Atmospheric Pressure (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Kimura, K. Kamata, N. Mizuno
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed 巻: 51
• [雑誌論文] Reversible Deprotonation and Protonation Behaviors of a Tetraprotonated -Keggin Silicodecatungstate (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Sugahara, T. Hirano, K. Kamata, N. Mizuno
  • 雑誌名: Inorg. Chem 巻: 51
• [雑誌論文] Efficient [WO4^]^2–^-Catalyzed Chemical Fixation of Carbon Dioxide with 2-Aminobenzonitriles to Quinazoline-2,4(1H,3H)-diones (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Kimura, H. Sunaba, K. Kamata, N. Mizuno
  • 雑誌名: Inorg. Chem 巻: 51
• [雑誌論文] A Highly Negatively Charged -Keggin Germanodecatungstate Efficient for Knoevenagel Condensation (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Sugahara, T. Kimura, K. Kamata, K. Yamaguchi, N. Mizuno
  • 雑誌名: Chem. Commun 巻: 48
• [雑誌論文] A Bifunctional Tungstate Catalyst for Chemical Fixation of CO2 at Atmospheric Pressure (2012)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Kimura, Keigo Kamata, Noritaka Mizuno
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 51 号: 27 ページ: 6700-6703
  • DOI: 10.1002/anie.201203189
  • 査読あり
• [雑誌論文] Efficient [WO4]2--Catalyzed Chemical Fixation of Carbon Dioxide with 2-Aminobenzonitriles to Quinazoline-2,4(1H,3H)-diones (2012)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Kimura, Hanako Sunaba, Keigo Kamata, Noritaka Mizuno
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 51 号: 23 ページ: 13001-13008
  • DOI: 10.1021/ic302110a
  • 査読あり
• [学会発表] 高負電荷ゲルマノタングステートによるアルコールの高効率アシル化反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 菅原紘成, 佐竹直人, 鎌田慶吾, 水野哲孝
  • 学会等名: 第113回触媒討論会
  • 発表場所: 豊橋, (口頭発表)
  • 年月日: 2014-03-27
• [学会発表] Highly Efficient Base-Catalyzed Reactions by a Lacunary Polyoxometalate (2013)
  • 著者名/発表者名: Kosei Sugahara, Keigo Kamata, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
  • 学会等名: The 4th Asia-Oceania Conference on Green and Sustainable Chemistry
  • 発表場所: New Taipei City, Taiwan, (ポスター発表)
  • 年月日: 2013-11-05
• [学会発表] 高負電荷ゲルマノタングステート触媒によるアルコール類のアシル化反応 (2013)
  • 著者名/発表者名: 佐竹直人, 菅原紘成, 鎌田慶吾, 水野哲孝
  • 学会等名: 第3回CSJ化学フェスタ2013
  • 発表場所: 東京, (ポスター発表)
  • 年月日: 2013-10-22
• [学会発表] Efficient Knoevenagel Condensation by a Highly Negatively Charged Divacant Germanotungstate Catalyst (2013)
  • 著者名/発表者名: Kosei Sugahara, Toshihiro Kimura, Keigo Kamata, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
  • 学会等名: The 16th International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis
  • 発表場所: Sapporo
  • 年月日: 2013-08-07
• [学会発表] 二原子欠損型ポリオキソメタレートによる高効率塩基触媒反応 (2013)
  • 著者名/発表者名: 菅原紘成, 鎌田慶吾, 山口和也, 水野哲孝
  • 学会等名: 第2回JACI/GSCシンポジウム
  • 発表場所: 大阪, (ポスター発表)
  • 年月日: 2013-06-07
• [学会発表] Efficient Chemical Fixation of ^CO2 ^<at> Atmospheric Pressure Catalyzed by a Monomeric Tungstate (2013)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Kimura, Keigo Kamata, Noritaka Mizuno
  • 学会等名: 7th International Symposium on Acid-Base Catalysis (ABC-7)
  • 発表場所: Tokyo, Japan, (口頭発表)
  • 年月日: 2013-05-13
• [学会発表] Efficient Knoevenagel Condensation Catalyzed by A Highly Negatively Chargedγ-Keggin Germanodecatungstate (2013)
  • 著者名/発表者名: Kosei Sugahara, Toshihiro Kimura, Keigo Kamata, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
  • 学会等名: The 7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
  • 発表場所: Shinagawa, (ポスター発表)
  • 年月日: 2013-05-13
• [学会発表] ポリオキソメタレートを基盤とした高機能触媒の設計 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鎌田慶吾
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 滋賀
  • 年月日: 2013-03-24
• [学会発表] 二元機能タングステート触媒による常圧二酸化炭素の化学的固定化 (2013)
  • 著者名/発表者名: 木村季弘, 鎌田慶吾, 水野哲孝
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 滋賀
  • 年月日: 2013-03-22
• [学会発表] 二原子欠損-Keggin型ポリオキソタングステートの可逆的プロトン化・脱プロトン化挙動とその触媒作用 (2013)
  • 著者名/発表者名: 菅原紘成, 平野智久, 木村季弘, 鎌田慶吾, 山口和也, 水野哲孝
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 草津
  • 年月日: 2013-03-22
• [学会発表] 単核タングステート触媒による2-アミノベンゾニトリルと二酸化炭素からの効率的キナゾリンジオン合成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 砂場葉菜子, 木村季弘, 鎌田慶吾, 水野哲孝
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 草津
  • 年月日: 2013-03-22
• [学会発表] fficient Chemical Fixation of CO2 at Atmospheric Pressure Catalyzed by a Monomeric Tungstate (2013)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Kimura, Keigo Kamata, Noritaka Mizuno
  • 学会等名: 7th International Symposium on Acid-Base Catalysis (ABC-7)
  • 発表場所: TKP Garden City Shinagawa, Tokyo, Japan
• [学会発表] 単核タングステート触媒による2-アミノベンゾニトリルと二酸化炭素からの効率的キナゾリンジオン合成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 砂場葉菜子，木村季弘，鎌田慶吾，水野哲孝
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 立命館大学・滋賀県
• [学会発表] 二元機能タングステート触媒による常圧二酸化炭素の化学的固定化 (2013)
  • 著者名/発表者名: 木村季弘，鎌田慶吾，水野哲孝
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 立命館大学・滋賀県
• [学会発表] 新規二原子欠損型ポリオキソタングステートによる高効率Knoevenagel縮合反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 菅原紘成, 木村季弘, 鎌田慶吾, 山口和也, 水野哲孝
  • 学会等名: 第2回CSJ化学フェスタ2012
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2012-10-15