超平滑な酸素還元触媒を用いた純水中でのＧｅ表面の金属フリー・原子レベル平坦化

• 研究課題/領域番号: 24686020
• 研究種目: 若手研究(A)
• 配分区分: 一部基金
• 研究分野: 生産工学・加工学
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 有馬 健太 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10324807)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2016-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2015年度)
• 配分額: 26,260千円 (直接経費: 20,200千円、間接経費: 6,060千円); 2014年度: 8,580千円 (直接経費: 6,600千円、間接経費: 1,980千円); 2013年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円); 2012年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円)
• キーワード: エッチング / 半導体プロセス / 触媒反応 / グラフェン / 表面工学 / 超精密加工 / 生産工学 / ナノ材料 / 表面科学 / 酸素還元 / ゲルマニウム表面 / 酸素還元触媒 / 半導体表面 / 平坦化

研究成果の概要

本研究では、金属汚染が一切残留しない条件下でGe単結晶表面を平坦化できる、水中での表面創成プロセスの開発を目指している。本研究期間に、以下に示す知見を得た。
（１）グラフェンに窒素（N）原子をドーピングした。ドーピングは、アンモニア／アルゴン混合ガス中での加熱により行った。（２）電気化学測定により触媒活性を評価した。そして、形成したNドープグラフェンが、白金と通常のカーボン材の中間の活性を持つことを示した。（３）グラフェン触媒をGe表面に散布し、溶存酸素ガスを含む水中に浸漬した。その結果、グラフェン近傍のGe表面が選択的にエッチングされることを見出した。
以上により、本研究の基盤を確立した。

研究成果

• [国際共同研究] ローレンスバークレー国立研究所(米国)
• [雑誌論文] Catalyst-assisted Electroless Flattening of Ge Surfaces in Dissolved-O2-containing Water (2015)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Kawase, Yusuke Saito, Atsushi Mura, Takeshi Okamoto, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita, Kazuto Yamauchi, Kenta Arima
  • 雑誌名: ChemElectroChem 巻: 2 号: 11 ページ: 1656-1659
  • DOI: 10.1002/celc.201500245
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Microfluidic valve array control system integrating a fluid demultiplexer circuit (2015)
  • 著者名/発表者名: Kentaro Kawai, Kenta Arima, Mizuho Morita and Shuichi Shoji
  • 雑誌名: Journal of Micromechanics and Microengineering 巻: 25 号: 6 ページ: 0650161-7
  • DOI: 10.1088/0960-1317/25/6/065016
  • 査読あり
• [雑誌論文] 水中での溶存酸素を介したGe 表面の金属アシストエッチングの基礎特性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 有馬健太、川合健太郎、森田瑞穂
  • 雑誌名: 表面科学 巻: 36 号: 7 ページ: 369-374
  • DOI: 10.1380/jsssj.36.369
  • NAID: 130005088879
  • ISSN: 0388-5321, 1881-4743
  • 謝辞記載あり
• [雑誌論文] 洗浄技術のコツ ―Si表面のウェット洗浄― (2015)
  • 著者名/発表者名: 有馬健太
  • 雑誌名: 応用物理 巻: 84 ページ: 1009-1012
  • NAID: 130007718673
• [雑誌論文] 極薄 GeO₂/Ge(100) 上に形成された吸着水の準大気圧下でのX線光電子分光観察 (2015)
  • 著者名/発表者名: 有馬健太
  • 雑誌名: Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｔｈｅ Ｖａｃｕｕｍ Ｓｏｃｉｅｔｙ ｏｆ Ｊａｐａｎ 巻: 58 号: 1 ページ: 20-26
  • DOI: 10.3131/jvsj2.58.20
  • NAID: 130004952533
  • ISSN: 1882-2398, 1882-4749
• [雑誌論文] Aggregation of Carbon Atoms at SiO2/SiC(0001) Interface by Plasma Oxidation toward Formation of Pit-free Graphene (2014)
  • 著者名/発表者名: Naoki Saito, Daichi Mori, Akito Imafuku, Keisuke Nishitani, Hiroki Sakane, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita and Kenta Arima
  • 雑誌名: Carbon 巻: 80 ページ: 440-446
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2014.08.083
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] 超精密加工後の半導体表面の原子構造観察 (2014)
  • 著者名/発表者名: 有馬健太
  • 雑誌名: 精密工学会誌 巻: 80 号: 5 ページ: 452-456
  • DOI: 10.2493/jjspe.80.452
  • NAID: 130004513557
  • ISSN: 0912-0289, 1882-675X
• [雑誌論文] Behaviors of Carbon Atoms during Plasma Oxidation of 4H-SiC(0001) Surfaces near Room Temperature (2014)
  • 著者名/発表者名: Naoki Saito, Daichi Mori, Akito Imafuku, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita, and Kenta Arima
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 64 号: 17 ページ: 23-28
  • DOI: 10.1149/06417.0023ecst
  • 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ambient-Pressure XPS Study of GeO2/Ge(100) and SiO2/Si(100) at Controlled Relative Humidity (2014)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima, Yoshie Kawai, Yuya Minoura, Yusuke Saito, Daichi Mori, Hiroshi Oka, Kentaro Kawai, Takuji Hosoi, Zhi Liu, Heiji Watanabe, and Mizuho Morita
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 64 号: 8 ページ: 77-82
  • DOI: 10.1149/06408.0077ecst
• [雑誌論文] Enhancement of photoluminescence efficiency from GaN(0001) by surface treatments (2014)
  • 著者名/発表者名: Azusa N. Hattori et al.
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 53 号: 2 ページ: 0210011-5
  • DOI: 10.7567/jjap.53.021001
  • 査読あり
• [雑誌論文] Metal-assisted chemical etching of Ge(100) surfaces in water toward nanoscale patterning (2013)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Kawase et al.
  • 雑誌名: Nanoscale Research Letters 巻: 8 号: 1 ページ: 1511-7
  • DOI: 10.1186/1556-276x-8-151
  • 査読あり
• [雑誌論文] Absolute flatness measurements of silicon mirrors by a three-intersection method by near-infrared interferometry (2013)
  • 著者名/発表者名: Junichi Uchikoshi, Yoshinori Hayashi, Noritaka Ajari, Kentaro Kawai, Kenta Arima and Mizuho Morita
  • 雑誌名: Nanoscale Research Letters 巻: 8 号: 1 ページ: 2751-7
  • DOI: 10.1186/1556-276x-8-275
  • 査読あり
• [雑誌論文] Planarization of SiC and GaN Wafers Using Polishing Technique Utilizing Catalyst Surface Reaction (2013)
  • 著者名/発表者名: Yasuhisa Sano et al.
  • 雑誌名: ECS Journal of Solid State Science and Technology 巻: 2 号: 8 ページ: N3028-N3035
  • DOI: 10.1149/2.007308jss
  • 査読あり
• [雑誌論文] Water Growth on GeO_2/Ge(100) Stack and Its Effect on the Electronic Properties of GeO_2 (2013)
  • 著者名/発表者名: Atsushi Mura, et al.
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 117 ページ: 165-171
  • 査読あり
• [雑誌論文] Catalytic Behavior of Metallic Particles in Anisotropic Etching of Ge(100) Surfaces in Water Mediated by Dissolved Oxygen (2012)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Kawase et al.
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 111 号: 12 ページ: 1261021-3
  • DOI: 10.1063/1.4730768
  • 査読あり
• [雑誌論文] Characterization of Si etching with N-fluoropyridinium salt (2012)
  • 著者名/発表者名: Kentaro Tsukamoto et al.
  • 雑誌名: Current Applied Physics 巻: 12 ページ: S29-S32
  • DOI: 10.1016/j.cap.2012.05.005
  • 査読あり
• [雑誌論文] Continuous Generation of Femtolitre Droplets Using Multistage Dividing Microfluidic Channel (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Kawai, M. Fujii, J. Uchikoshi, K. Arima, S. Shoji, M. Morita
  • 雑誌名: Current Applied Physics 巻: 12 ページ: 533-537
  • DOI: 10.1016/j.cap.2012.06.022
  • 査読あり
• [学会発表] Segregation of ions in deliquesced droplets of alkali-halide nano-crystals on SiO2 (2016)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima
  • 学会等名: International Conference and Exhibition on Materials Chemistry
  • 発表場所: スペイン・バレンシア
  • 年月日: 2016-04-01
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] グラフェン触媒を援用した水中でのGe表面エッチングの基礎検討 (2016)
  • 著者名/発表者名: 森大地、中出和希、佐藤慎祐、川合健太郎、森田瑞穂、有馬健太
  • 学会等名: 2016年応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 東京工業大学・東京都・目黒区
  • 年月日: 2016-03-21
• [学会発表] 半導体表面加工に用いるグラフェン系触媒の合成と電気化学的評価 (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐藤慎祐、森大地、中出和樹、齋藤雄介、川合健太郎、森田瑞穂、有馬健太
  • 学会等名: 2016年度精密工学会春季大会
  • 発表場所: 東京理科大学・千葉県・野田市
  • 年月日: 2016-03-16
• [学会発表] 水中で酸素還元触媒と接触したGe表面のエッチング特性と平坦化への応用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 中出和希、森大地、川瀬達也、川合健太郎、佐野泰久、山内和人、森田瑞穂、有馬健太
  • 学会等名: 電子デバイス界面テクノロジー研究会 －材料・プロセス・デバイス特性の物理－
  • 発表場所: 東レ研修センター・静岡県・三島市
  • 年月日: 2016-01-22
• [学会発表] 触媒金属の酸素還元活性を利用した水中でのGe表面の平坦化 (2015)
  • 著者名/発表者名: 有馬健太、川瀬達也、齋藤雄介、川合健太郎、佐野泰久、森田瑞穂、山内和人
  • 学会等名: 2015年真空・表面科学合同講演会
  • 発表場所: つくば国際会議場・茨城県・つくば市
  • 年月日: 2015-12-01
• [学会発表] Origin of Anomalous Positive Charging of Water-adsorbed Thin GeO2 Films Studied by Ambient-pressure XPS (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Arima, D. Mori, Y. Saito, H. Oka, K. Kawai, T. Hosoi, M. Morita, H. Watanabe and Z. Liu
  • 学会等名: 16th European Conference on Application of Surface and Interface Analysis
  • 発表場所: スペイン・グラナダ
  • 年月日: 2015-10-01
  • 国際学会
• [学会発表] 酸素還元活性を持つ触媒金属による水中でのGe表面平坦化の試み (2015)
  • 著者名/発表者名: 有馬 健太、川瀬 達也、齋藤 雄介、川合 健太郎、佐野 泰久、山内 和人、森田 瑞穂
  • 学会等名: 2015年応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 名古屋国際会議場・愛知県・名古屋市
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 水分子が吸着したGeO2/Ge構造の特異な帯電状態のAP-XPS観測 (2015)
  • 著者名/発表者名: 有馬 健太、森 大地、岡 博史、細井 卓治、川合 健太郎、Liu Zhi、渡部 平司、森田 瑞穂
  • 学会等名: 2015年応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 名古屋国際会議場・愛知県・名古屋市
  • 年月日: 2015-09-13
• [学会発表] 酸素還元触媒を用いた水中でのGe表面の平坦化に関する研究 ～触媒材料の検討～ (2015)
  • 著者名/発表者名: 中出和希、森大地、齋藤雄介、川合健太郎、佐野泰久、山内和人、森田瑞穂、有馬健太
  • 学会等名: 2015年度精密工学会秋季大会
  • 発表場所: 東北大学・宮城県・仙台市
  • 年月日: 2015-09-05
• [学会発表] O2還元活性を持つグラフェン触媒の合成と性能評価 (2015)
  • 著者名/発表者名: 森 大地、中出和希、齋藤雄介、川合健太郎、森田瑞穂、有馬健太
  • 学会等名: 精密工学会2015年度関西地方定期学術講演会
  • 発表場所: 京都工芸繊維大学・京都府・京都市
  • 年月日: 2015-06-23
• [学会発表] 単一グラフェンフレークによる水中での Ge 表面のエッチング特性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 中出和希、森 大地、齋藤雄介、川合健太郎、森田瑞穂、有馬健太
  • 学会等名: 精密工学会2015年度関西地方定期学術講演会
  • 発表場所: 京都工芸繊維大学・京都府・京都市
  • 年月日: 2015-06-23
• [学会発表] Metal-Assisted Etching of Ge Surfaces in Water: From Pit Formation to Flattening (2015)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima, Tatsuya Kawase, Atsushi Mura, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Kazuto Yamauchi and Mizuho Morita
  • 学会等名: 2015 MRS Spring Meeting & Exhibit
  • 発表場所: 米国・サンフランシスコ
  • 年月日: 2015-04-06
  • 国際学会
• [学会発表] Formation of Graphene with Reduced Pits on SiC(0001) Assisted by Plasma Oxidation and Wet Etching (2014)
  • 著者名/発表者名: Daichi Mori, Naoki Saito, Akito Imafuku, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita and Kenta Arima
  • 学会等名: The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
  • 発表場所: Shimane Prefectural Convention Center (Shimane, Matsue)
  • 年月日: 2014-11-06
• [学会発表] Behaviors of Carbon Atoms during Plasma Oxidation of 4H-SiC(0001) Surfaces near Room Temperature (2014)
  • 著者名/発表者名: Naoki Saito, Daichi Mori, Akito Imafuku, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita, and Kenta Arima
  • 学会等名: 226th Meeting of The Electrochemical Society
  • 発表場所: Cancun, Mexico
  • 年月日: 2014-10-06
• [学会発表] Ambient-Pressure XPS Study of GeO2/Ge(100) and SiO2/Si(100) at Controlled Relative Humidity (2014)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima, Yoshie Kawai, Yuya Minoura, Yusuke Saito, Daichi Mori, Hiroshi Oka, Kentaro Kawai, Takuji Hosoi, Zhi Liu, Heiji Watanabe, and Mizuho Morita
  • 学会等名: 226th Meeting of The Electrochemical Society
  • 発表場所: Cancun, Mexico
  • 年月日: 2014-10-06
• [学会発表] Combination of Plasma Oxidation and Wet Etching to Create Monolayer-scale C Source for Pit-free Graphene on SiC Surfaces (2014)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima, Naoki Saito, Daichi Mori, Kentaro Kawai, Mizuho Morita and Yasuhisa Sano
  • 学会等名: Collaborative Conference on 3D&Materials Research 2014
  • 発表場所: Incheon/Seoul, South Korea
  • 年月日: 2014-06-24
  • 招待講演
• [学会発表] Understanding Water Interaction with Ge Surfaces: From Wetting to Machining (2014)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima, Kentaro Kawai and Mizuho Morita
  • 学会等名: BIT's 3rd Annual World Congress of Advanced Materials 2014
  • 発表場所: Chongqing, China
  • 年月日: 2014-06-08
  • 招待講演
• [学会発表] Accumulation of C Atoms at SiO2/SiC Interface by Plasma Oxidation of 4H-SiC(0001) at Room Temperature: Toward Formation of PIt-Free Graphene (2014)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima, Naoki Saito, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano and Mizuho Morita
  • 学会等名: 2014 MRS Spring Meeting & Exhibit
  • 発表場所: San Francisco, USA
  • 年月日: 2014-04-24
• [学会発表] Comparison of Wetting Properties between GeO2/Ge and SiO2/Si Revealed by in-situ XPS (2014)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima
  • 学会等名: ゲートスタック研究会
  • 発表場所: 熱海
• [学会発表] Pit-free Graphene Growth on SiC Surface Assisted by Plasma Oxidation at Near Room Temperature (2014)
  • 著者名/発表者名: Naoki Saito, Kenta Arima et al.
  • 学会等名: ゲートスタック研究会
  • 発表場所: 熱海
• [学会発表] その場X線光電子分光法を用いた極薄酸化物表面上の吸着水の観察 ―GeO2とSiO2の比較― (2014)
  • 著者名/発表者名: 有馬健太
  • 学会等名: 2014年度 精密工学会 春季大会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] Effect of Water Growth on Quality of GeO_2/Ge Revealed by in-situ XPS (2013)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima
  • 学会等名: Symposium on Surface and Nano Science 2013
  • 発表場所: 蔵王(招待講演)
  • 年月日: 2013-01-16
• [学会発表] Nanoscale Interaction of Water with Germanium Surfaces: Wetting, Etching and Machining properties (2013)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima
  • 学会等名: Collaborative Conference on 3D & Materials Research
  • 発表場所: 済州島（韓国）
  • 招待講演
• [学会発表] Interaction of Water Vapor with GeO2/Ge(100) Revealed by In Situ XPS under Controlled Relative Humidity (2013)
  • 著者名/発表者名: K. Arima
  • 学会等名: 15th European Conference on Applications of Surface and Interface Analysis
  • 発表場所: サルデーニャ島（イタリア）
• [学会発表] Epitaxial Grafene Growth on Atomically Flattened SiC Assisted by Plasma Oxidation at 1000 ℃ (2012)
  • 著者名/発表者名: Naoki Saito
  • 学会等名: 8th Handai Nanoscience and Nanotechnology International Symposium
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 2012-12-10
• [学会発表] Analysis of Enhanced Oxygen Reduction Reaction on Ge(100) Surface in Water Toward Metal-free Machining Process (2012)
  • 著者名/発表者名: Atsushi Mura
  • 学会等名: Fifth International Symposium on Atomically Controlled Fabrication Technology
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 2012-10-23
• [学会発表] Low Temperature Growth of Graphene on Atomically Flat SiC Assisted by Plasma Oxidation (2012)
  • 著者名/発表者名: Kenta Arima
  • 学会等名: Fifth International Symposium on Atomically Controlled Fabrication Technology
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 2012-10-22
• [学会発表] Metal-induced anisotropic etching of Ge (100) surfaces in water with dissolved oxygen (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Arima
  • 学会等名: 24th General Conference of the Condensed Matter Division of the European Physical Society held jointly with 29th European Conference on Surface Science
  • 発表場所: エジンバラ(英国)
  • 年月日: 2012-09-05
• [学会発表] Low temperature growth of graphene on 4H-SiC(0001) flattened by catalyst-assisted etching in HF solution (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Arima
  • 学会等名: 24th General Conference of tbe Condensed Matter Division of the European Physical Society held jointly with 29th European Conference on Surface Science
  • 発表場所: エジンバラ(英国)
  • 年月日: 2012-09-04
• [図書] 超精密加工と表面科学 ～原子レベルの生産技術～ (2014)
  • 著者名/発表者名: 大阪大学グローバルCOEプログラム 他 編
  • 総ページ数: 379
  • 出版者: 大阪大学出版会
• [図書] 現代表面科学シリーズ 「６．問題と解説で学ぶ表面科学」 (2013)
  • 著者名/発表者名: 日本表面科学会 編
  • 総ページ数: 208
  • 出版者: 共立出版
• [備考] Kenta Arima's Homepage
  • URL: http://www-pm.prec.eng.osaka-u.ac.jp/kenta_arima/index.html