湿式処理とイオン液体電析法を融合した新規レアアースリサイクル技術の開発

• 研究課題/領域番号: 24686101
• 研究種目: 若手研究(A)
• 配分区分: 一部基金
• 研究分野: リサイクル工学
• 研究機関: 横浜国立大学
• 研究代表者: 松宮 正彦 横浜国立大学, 環境情報研究科(研究院), 准教授 (00370057)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 8,060千円 (直接経費: 6,200千円、間接経費: 1,860千円); 2014年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2013年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円); 2012年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
• キーワード: 有価物回収 / イオン液体 / レアアース / リサイクル / イオン液体電析法 / 応用電気化学 / 環境電気化学

研究成果の概要

本研究では湿式処理の改良プロセスを新たに導入し、廃磁石中の鉄族金属を沈殿分離で除去するプロセス技術を検討した。Nd溶出率91.5%、Fe溶出率5.8%の条件にて、沈殿分離を実施した結果、鉄族沈殿物の除去率は99.9%以上であり、完全分離が実現できた。そのため、鉄族元素の電解回収に必要なエネルギーは0 kJ/molとなった。最終的に希土類種の電解回収のエネルギーを評価した結果、ネオジム金属1tの回収に要するエネルギーは約1.8MWh/tと算出された。これは従来法である溶融塩電解(約14MWh/t)と比較して、約1/10の消費エネルギーであり、省エネルギー型プロセスの技術開発に貢献できた。

研究成果

• [雑誌論文] Self-diffusion behaviors of ionic liquids by MD simulation based on united-atom force field introduced charge scaling by ab initio MO simulation (2015)
  • 著者名/発表者名: Masahiko Matsumiya, Katsunori Hata, Katsuhiko Tsunashima
  • 雑誌名: Journal of Molecular Liquids 巻: 203 ページ: 125-130
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2014.12.045
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Solvation and electrochemical analyses of neodymium complexes in TFSA-based ionic liquids dissolving the nitrates synthesized from spent Nd-Fe-B magnets (2015)
  • 著者名/発表者名: Naoko Sasaya, Masahiko Matsumiya, Katsuhiko Tsunashima
  • 雑誌名: Polyhedron 巻: 85 ページ: 888-893
  • DOI: 10.1016/j.poly.2014.10.019
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 湿式分離とイオン液体電析の連携による実廃棄物VCMからの希土類回収技術の開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦
  • 雑誌名: 溶融塩および高温化学 巻: 57(3) ページ: 105-113
  • NAID: 40020289696
  • 査読あり
• [雑誌論文] Influence of introducing a benzyl group on physical and electrochemical properties of bis(fluorosulfonyl)amide-based phosphonium ionic liquids (2014)
  • 著者名/発表者名: Katsuhiko Tsunashima, Chihiro Nagai, Masahiko Matsumiya
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 58(46) ページ: 91-97
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electrochemical analyses of diffusion behaviors and nucleation mechanisms for neodymium complexes in [DEME][TFSA] ionic liquid (2014)
  • 著者名/発表者名: Masahiko Matsumiya, Mai Ishii, Ryo Kazama, Satoshi Kawakami
  • 雑誌名: Electrochimica Acta 巻: 146 ページ: 371-377
  • DOI: 10.1016/j.electacta.2014.09.066
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Recovery of rare earth metals from voice coil motors using bis(trifluoromethylsulfonyl)amide melts by wet separation and electrodeposition (2014)
  • 著者名/発表者名: Masahiko Matsumiya, Kota Ishioka, Takahiro Yamada, Mai Ishii, Satoshi Kawakami
  • 雑誌名: International Journal of Mineral Processing 巻: 126 ページ: 62-69
  • DOI: 10.1016/j.minpro.2013.11.010
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Development of energy-saving recycling process for rare earth metals from voice coil motor by wet separation and electrodeposition using metallic-TFSA melts (2014)
  • 著者名/発表者名: Kota Ishioka, Masahiko Matsumiya, Takahiro Yamada, Mai Ishii, Satoshi Kawakami
  • 雑誌名: Hydrometallurgy 巻: 144-145 ページ: 186-194
  • 査読あり
• [雑誌論文] 湿式分離とイオン液体電析の連携による希土類磁石からのNd, Dyの回収 (2014)
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦、川上智
  • 雑誌名: セラミックス 巻: 49(1) ページ: 22-29
  • 査読あり
• [雑誌論文] Physical and electrochemical properties of phosphonium ionic liquids derived from trimethylphosphine (2014)
  • 著者名/発表者名: Katsuhiko Tsunashima, Yuki Sakai, Masahiko Matsumiya
  • 雑誌名: Electrochemistry Communications 巻: 39 ページ: 30-33
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electrochemical analysis of diffusion behavior and nucleation mechanism for Dy(II) and Dy(III) in phosphonium-based ionic liquids (2013)
  • 著者名/発表者名: Ryo Kazama, Masahiko Matsumiya, Nanae Tsuda, Katsuhiko Tsunashima
  • 雑誌名: Electrochimica Acta 巻: 113 ページ: 269-279
  • 査読あり
• [雑誌論文] Solvation structure of iron group metal ion in TFSA-based ionic liquids investigated by Raman spectroscopy and DFT calculations (2013)
  • 著者名/発表者名: Masahiko Matsumiya, Yoichi Kamo, Katsunori Hata, Katsuhiko Tsunashima
  • 雑誌名: Journal of Molecular Structure 巻: 1048 ページ: 59-63
  • 査読あり
• [雑誌論文] Attempts to the electrodeposition of Nd from ionic liquids at elevated temperatures (2012)
  • 著者名/発表者名: 近藤瞳、松宮正彦、綱島克彦、小玉春
  • 雑誌名: Electrochimica Acta 巻: 66(1) ページ: 313-319
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electrochemical behavior and electrodeposition of dysprosium in ionicliquids based on phosphonium cations (2012)
  • 著者名/発表者名: 倉知明史、松宮正彦、綱島克彦、小玉春
  • 雑誌名: Journal of Applied Electrochemistry 巻: 42(11) ページ: 961-968
  • 査読あり
• [雑誌論文] Investigation of oxidation state of the electrodeposited neodymium metal related with the water content of phosphonium ionic liquids (2012)
  • 著者名/発表者名: 近藤瞳、松宮正彦、綱島克彦、小玉春
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 50(11) ページ: 529-538
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electrochemical behavior and solvation analysis of rare earth complexes in ionic liquids media investigated by SECM and Raman spectroscopy (2012)
  • 著者名/発表者名: 津田七瑛、松宮正彦、綱島克彦、小玉春
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 50(11) ページ: 539-548
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of recycling process for rare earth magnets by electrodeposition using ionic liquids media (2012)
  • 著者名/発表者名: 石井麻衣、松宮正彦、川上智
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 50(11) ページ: 549-560
  • 査読あり
• [雑誌論文] Physicochemical properties of trialkylphosphonium-based protic ionic liquids (2012)
  • 著者名/発表者名: 綱島克彦、福島正弘、松宮正彦
  • 雑誌名: Electrochemistry 巻: 80(11) ページ: 904-906
  • NAID: 10031080496
  • 査読あり
• [学会発表] 加温EQCM法の適用性評価及びイオン液体系でのNd(III)還元挙動解明 (2015)
  • 著者名/発表者名: 笹屋なお子、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 電気化学会第82回大会
  • 発表場所: 横浜国立大学
  • 年月日: 2015-03-15 – 2015-03-17
• [学会発表] 沈殿分離/溶媒抽出とイオン液体電析の連携による希土類回収の検討 (2015)
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦
  • 学会等名: 電解科学技術委員会・第95回委員会
  • 発表場所: 電気化学会会議室
  • 年月日: 2015-02-04
  • 招待講演
• [学会発表] ラマン分光法によるアミド系イオン液体中の希土類錯体の配位挙動及び熱力学的解析 (2014)
  • 著者名/発表者名: 風間諒、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 第46回溶融塩化学討論会
  • 発表場所: かずさアカデミアホール
  • 年月日: 2014-11-13 – 2014-11-14
• [学会発表] 加温EQCM法によるイオン液体系でのNd(III)の還元・析出挙動解析 (2014)
  • 著者名/発表者名: 笹屋なお子、松宮正彦、川上智
  • 学会等名: 第5回イオン液体討論会
  • 発表場所: 横浜シンポジア
  • 年月日: 2014-10-28 – 2014-10-29
• [学会発表] 希土類アミド塩の高純度化とイオン液体電析によるNd-Fe-B磁石からの希土類回収技術の開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 米元謙太朗、石岡航太、松宮正彦、川上智
  • 学会等名: 第5回イオン液体討論会
  • 発表場所: 横浜シンポジア
  • 年月日: 2014-10-28 – 2014-10-29
• [学会発表] 湿式分離とイオン液体電析の連携による実廃棄物VCMからの希土類金属回収技術の開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦
  • 学会等名: 第185回溶融塩委員会
  • 発表場所: 同志社大学
  • 年月日: 2014-10-23
  • 招待講演
• [学会発表] 湿式分離とイオン液体電析の連携によるNd-Fe-B磁石からの希土類金属の回収 (2014)
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦、川上智
  • 学会等名: 平成26年度資源・素材関係学協会合同秋季大会
  • 発表場所: 熊本大学
  • 年月日: 2014-09-15 – 2014-09-17
  • 招待講演
• [学会発表] 湿式分離とイオン液体電析を融合した省エネルギー型レアアース回収技術の開発 (2013)
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦、石井麻衣、石岡航太、川上智
  • 学会等名: 電気化学会第80回大会
  • 発表場所: 東北大学
  • 年月日: 2013-03-30
• [学会発表] 粗視化モデルを導入したイオン液体の分子動力学解析 (2012)
  • 著者名/発表者名: 畑克典、鴨陽一、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 第35回溶液化学シンポジウム
  • 発表場所: 早稲田大学
  • 年月日: 2012-11-13
• [学会発表] Investigation of oxidation state of the electrodeposited neodymium metal relatedwith the water content of phosphonium ionic liquids (2012)
  • 著者名/発表者名: 近藤瞳、松宮正彦、綱島克彦、小玉春
  • 学会等名: 222nd Meeting of The Electrochemical Society
  • 発表場所: Hilton Hawaiian Village(Hawaii), USA
  • 年月日: 2012-10-10
• [学会発表] Electrodeposition behavior of rare earth complexes in ionic liquids media investigated by SECM and Raman spectroscopy (2012)
  • 著者名/発表者名: 津田七瑛、松宮正彦、綱島克彦、小玉春
  • 学会等名: 222nd Meeting of The Electrochemical Society
  • 発表場所: Hilton Hawaiian Village(Hawaii), USA
  • 年月日: 2012-10-10
• [学会発表] Development of recycling process for rare earth magnets by electrodeposition using ionic liquids media (2012)
  • 著者名/発表者名: 石井麻衣、松宮正彦、川上智
  • 学会等名: 222nd Meeting of The Electrochemical Society
  • 発表場所: Hilton Hawaiian village(Hawaii), USA
  • 年月日: 2012-10-10
• [学会発表] イオン液体電析法による廃磁石からの希生類リサイクル技術の開発 (2012)
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦、石井麻衣、倉知明史、川上智
  • 学会等名: 第29回希土類討論会
  • 発表場所: 北海道大学
  • 年月日: 2012-05-15
• [学会発表] 実廃棄物voice coil motorからの低温溶融物を利用した省エネルギー型レアアース回収技術の開発 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石岡航太、松宮正彦、川上智
  • 学会等名: 電気化学会第80回大会
  • 発表場所: 東北大学
  • 年月日: 2012-03-29
• [学会発表] イオン液体系におけるDy(ll).Dy(III)の拡散挙動及び核生成機構解析 (2012)
  • 著者名/発表者名: 風間諒、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 電気化学会第80回大会
  • 発表場所: 東北大学
  • 年月日: 2012-03-29
• [学会発表] 実廃棄物VCMを利用した希土類TFSA塩回収工程のスケールアップ技術に関する研究
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦、石岡航太、山田孝大、石井麻衣、川上智
  • 学会等名: 電気化学会第81回大会
  • 発表場所: 関西大学
• [学会発表] 湿式沈殿分離と希土類融解物電析の連携によるNd-Fe-B磁石からの希土類回収技術の開発
  • 著者名/発表者名: 石岡航太、石井麻衣、松宮正彦、川上智
  • 学会等名: 第45回溶融塩化学討論会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
• [学会発表] イオン液体系におけるNd(III)の電気化学的挙動及び析出機構解析
  • 著者名/発表者名: 石井麻衣、石岡航太、松宮正彦、川上智
  • 学会等名: 第45回溶融塩化学討論会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
• [学会発表] 走査型電気化学顕微鏡を利用したイオン液体中の遷移金属錯体の電析機構評価
  • 著者名/発表者名: 津田七瑛、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 第45回溶融塩化学討論会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
• [学会発表] ラマン分光法/定電位電解法の併用によるイオン液体系でのDy(II)/Dy(III)の還元挙動及び配位状態解析
  • 著者名/発表者名: 風間諒、津田七瑛、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 第45回溶融塩化学討論会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
• [学会発表] 希土類硝酸塩を利用したイオン液体系でのNd(III)の分光及び電気化学的挙動
  • 著者名/発表者名: 笹屋なお子、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 第4回イオン液体討論会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
• [学会発表] イオン液体系における希土類金属塩の溶解挙動及び熱力学的解析
  • 著者名/発表者名: 風間諒、笹屋なお子、松宮正彦、綱島克彦
  • 学会等名: 第4回イオン液体討論会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
• [学会発表] 湿式分離とイオン液体電析の連携によるVCMからの希土類リサイクル技術の開発
  • 著者名/発表者名: 松宮正彦、石井麻衣、風間諒、川上智
  • 学会等名: 第30回希土類討論会
  • 発表場所: 北九州国際会議場
• [備考] 横浜国立大学大学院環境情報研究院松宮研究室
  • URL: http://www.matsumiya-lab.ynu.ac.jp/
• [備考] 研究者詳細
  • URL: http://er-web.jmk.ynu.ac.jp/html/MATSUMIYA_Masahiko/ja.html
• [備考]
  • URL: http://www.matumiya-lab.ynu.ac.jp/paperl.html
• [産業財産権] イオン液体を利用した希土類元素の回収方法及び希土類元素の回収装置 (2014)
  • 発明者名: 松宮正彦、川上智
  • 権利者名: 国立大学法人横浜国立大学、DOWAホールディングス株式会社
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 2014-152291
  • 出願年月日: 2014-07-25
• [産業財産権] 希土類元素の回収方法及び希土類元素の回収装置 (2013)
  • 発明者名: 松宮正彦、川上智
  • 権利者名: 国立大学法人横浜国立大学、DOWAホールディングス株式会社
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 2013-214762
  • 出願年月日: 2013-10-15
• [産業財産権] 希土類元素の回収方法及び希七類元素の回収装置 (2012)
  • 発明者名: 松宮正彦、川上智
  • 権利者名: 横浜国立大学、DOWAホールディングス株式会社
  • 産業財産権番号: 2012-234202
  • 出願年月日: 2012-10-23