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4族遷移金属ヒドリド錯体を用いた窒素分子の活性化と触媒反応への展開

研究課題

研究課題/領域番号 24750063
研究種目

若手研究(B)

配分区分基金
研究分野 無機化学
研究機関独立行政法人理化学研究所

研究代表者

島 隆則  独立行政法人理化学研究所, 侯有機金属化学研究室, 専任研究員 (60391976)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2014-03-31
研究課題ステータス 完了 (2013年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2013年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2012年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワード窒素活性化 / ヒドリド錯体 / 多金属錯体 / チタン / チタンヒドリド錯体 / 水素化 / アンモニア / ジルコニウム / ハフニウム / ポリヒドリド錯体
研究概要

3つのチタン金属からなる三核ヒドリド錯体を合成した。この錯体と窒素を反応させたところ、常温・常圧で窒素分子の窒素-窒素結合の切断、窒素-水素結合の形成に成功した。また、反応プロセスについて理論計算も含め詳細に検討し、本反応では、新たな電子剤やプロトン源を必要とせずに、チタンヒドリド化合物のヒドリド原子(H-)が、電子を与える電子剤として働くことで窒素分子の結合を切断し、また電子を放出することでプロトン(H+)として働き窒素の水素化を実現していることを明らかにした。この成果は、将来的に窒素と水素から温和な条件下でアンモニアを合成する省資源・省エネ型手法の開発につながると期待できる。

報告書

(3件)
  • 2013 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2012 実施状況報告書
  • 研究成果

    (29件)

すべて 2014 2013 2012 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (16件) 図書 (2件) 備考 (2件) 産業財産権 (5件) (うち外国 2件)

  • [雑誌論文] Dinitrogen Cleavage and Hydrogenation by a Trinuclear Titanium Polyhydride Complex2013

    • 著者名/発表者名
      T. Shima, S. Hu, G. Luo, X. Kang, Y. Luo, Z. Hou
    • 雑誌名

      Science

      巻: 340 号: 6140 ページ: 1549-1552

    • DOI

      10.1126/science.1238663

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書 2013 研究成果報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of a heterometallic trinuclear cluster of ruthenium and iridium containing a perpendicularly coordinated alkyne ligand and its dynamic behavior2013

    • 著者名/発表者名
      M. Nagaoka, T. Shima, T. Takao, H. Suzuki
    • 雑誌名

      J. Organomet. Chem.

      巻: 725 ページ: 68-75

    • DOI

      10.1016/j.jorganchem.2012.12.002

    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書 2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Heterometallic Polyhydride Complexes Containing Yttrium Hydrides with Different Cp Ligands: Synthesis, Structure, and Hydrogen-Uptake/Release Properties2013

    • 著者名/発表者名
      T. Shima and Z. Hou
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 19 号: 10 ページ: 3458-3466

    • DOI

      10.1002/chem.201203495

    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書 2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tetranuclear Zirconium and Hafnium Polyhydride Complexes Composed of the “CpMH2” Units2013

    • 著者名/発表者名
      S. Hu, T. Shima, Y. Luo, and Z. Hou
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: 32 号: 7 ページ: 2145-2151

    • DOI

      10.1021/om400012a

    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書 2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 四核チタンイミド/ヒドリド錯体を用いた窒素分子の活性化反応2014

    • 著者名/発表者名
      島隆則
    • 学会等名
      第94回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋大学
    • 年月日
      2014-03-29
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] Functionalization of Imido and Nitrido Polynuclear Titanium Complexes Formed by Dinitrogen Activation2014

    • 著者名/発表者名
      Shaowei Hu
    • 学会等名
      第94回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋大学
    • 年月日
      2014-03-29
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] 銅に促進されたチタンイミド錯体の水素化によるアンモニア生成2014

    • 著者名/発表者名
      遠藤慶徳
    • 学会等名
      第94回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋大学
    • 年月日
      2014-03-29
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] Aromatic C–C bond Cleavage by a Trinuclear Titanium Polyhydride Complex2013

    • 著者名/発表者名
      Shaowei Hu
    • 学会等名
      第63回錯体化学討論会
    • 発表場所
      沖縄、琉球大学
    • 年月日
      2013-11-03
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] 三核チタンポリヒドリド錯体による常温・常圧での窒素分子の結合切断および水素化反応2013

    • 著者名/発表者名
      島隆則
    • 学会等名
      第63回錯体化学討論会
    • 発表場所
      沖縄、琉球大学
    • 年月日
      2013-11-02
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] Dinitrogen Cleavage and Hydrogenation by a Trinuclear Titanium Polyhydride Complex2013

    • 著者名/発表者名
      Shaowei Hu
    • 学会等名
      第60回有機金属化学討論会
    • 発表場所
      東京、学習院大学
    • 年月日
      2013-09-13
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] 多核チタンヒドリド錯体による窒素分子の活性化2013

    • 著者名/発表者名
      胡少偉
    • 学会等名
      第93日本化学会春季年会
    • 発表場所
      びわこ草津、立命館大学
    • 年月日
      2013-03-25
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] Dinitrogen Cleavage and Hydrogenation by a Trinuclear Titanium Polyhydride Complex2013

    • 著者名/発表者名
      T. Shima
    • 学会等名
      The 8^<th> International Conference on Cutting-Edge Organic Chemistry in Asia (ICCEOCA-8)
    • 発表場所
      Osaka, Japan
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] Molecular Rare Earth Metal Polyhydride Clusters2012

    • 著者名/発表者名
      T. Shima
    • 学会等名
      The 2^<nd> RIKEN-McGill University Scientific Workshop
    • 発表場所
      Wako, Japan
    • 年月日
      2012-04-25
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [学会発表] Dinitrogen Cleavage and Hydrogenation by a Trinuclear Titanium Polyhydride Complex

    • 著者名/発表者名
      S. Hu, T. Shima, G. Luo, X. Kang, Y. Luo, Z. Hou
    • 学会等名
      第60回有機金属化学討論会
    • 発表場所
      東京、学習院大学
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 三核チタンポリヒドリド錯体による常温・常圧での窒素分子の結合切断および水素化反応

    • 著者名/発表者名
      島 隆則・胡 少偉・羅 根・亢 小輝・羅 一・侯 召民
    • 学会等名
      第63回錯体化学討論会
    • 発表場所
      沖縄、琉球大学
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Aromatic C-C bond Cleavage by a Trinuclear Titanium Polyhydride Complex

    • 著者名/発表者名
      S. Hu, T. Shima, X. Kang, Y. Luo, Z. Hou
    • 学会等名
      第63回錯体化学討論会
    • 発表場所
      沖縄、琉球大学
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 四核チタンイミド/ヒドリド錯体を用いた窒素分子の活性化反応

    • 著者名/発表者名
      島 隆則・胡 少偉・遠藤 慶徳・侯 召民
    • 学会等名
      第94回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋大学
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Functionalization of Imido and Nitrido Polynuclear Titanium Complexes Formed by Dinitrogen Activation

    • 著者名/発表者名
      S. Hu, T. Shima, Z. Hou
    • 学会等名
      第94回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋大学
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 銅に促進されたチタンイミド錯体の水素化によるアンモニア生成

    • 著者名/発表者名
      遠藤 慶徳・島 隆則・侯 召民
    • 学会等名
      第94回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋大学
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 多核チタンヒドリド錯体による窒素分子の活性化

    • 著者名/発表者名
      胡 少偉・島 隆則・侯 召民
    • 学会等名
      第93日本化学会春季年会
    • 発表場所
      立命館大学(草津、滋賀県)
    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
  • [図書] 水素利用技術集成vol42014

    • 著者名/発表者名
      島隆則, 他
    • 総ページ数
      332
    • 出版者
      株式会社エヌ・ティー・エス
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [図書] 水素利用技術集成vol42014

    • 著者名/発表者名
      島 隆則・侯 召民(共著)
    • 総ページ数
      332
    • 出版者
      株式会社エヌ・ティー・エス
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.riken.jp/lab-www/organometallic/index.html

    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [備考] 侯有機金属化学研究室ホームページ

    • URL

      http://www.riken.jp/lab-www/organometallic/index.html

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [産業財産権] 新規錯体およびその利用2013

    • 発明者名
      侯召民, 島隆則, 胡少偉, 遠藤慶徳
    • 権利者名
      侯召民, 島隆則, 胡少偉, 遠藤慶徳
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2013-130982
    • 出願年月日
      2013-06-21
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
  • [産業財産権] 新規錯体およびその利用2013

    • 発明者名
      侯召民, 島隆則, 胡少偉, 遠藤慶徳
    • 権利者名
      侯召民, 島隆則, 胡少偉, 遠藤慶徳
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2013-11-20
    • 関連する報告書
      2013 研究成果報告書
    • 外国
  • [産業財産権] 新規錯体およびその利用2013

    • 発明者名
      侯召民・島隆則・胡少偉・遠藤慶徳
    • 権利者名
      侯召民・島隆則・胡少偉・遠藤慶徳
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2013-130982
    • 出願年月日
      2013-06-21
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [産業財産権] 新規錯体およびその利用2013

    • 発明者名
      侯召民・島隆則・胡少偉・遠藤慶徳
    • 権利者名
      侯召民・島隆則・胡少偉・遠藤慶徳
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2013-11-20
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 外国
  • [産業財産権] 新規錯体およびその利用2012

    • 発明者名
      侯 召民、島 隆則、胡 少偉
    • 権利者名
      侯 召民、島 隆則、胡 少偉
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2012-254712
    • 出願年月日
      2012-11-20
    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2013-05-31   更新日: 2019-07-29  

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