硫酸イオンを含む新規多機能性金属酸化物クラスターの合成と機能発現メカニズムの解明

• 研究課題/領域番号: 25410095
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 機能物性化学
• 研究機関: 高知大学
• 研究代表者: 上田 忠治 高知大学, 教育研究部総合科学系複合領域科学部門, 准教授 (50294822)
• 研究分担者: 金野 大助 高知大学, 教育研究部自然科学系理学部門, 准教授 (00361593) ; 恩田 歩武 高知大学, 教育研究部総合科学系複合領域科学部門, 講師 (80335918) ; 米村 俊昭 高知大学, 教育研究部総合科学系複合領域科学部門, 教授 (90240382)
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2016-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2015年度)
• 配分額: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円); 2015年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2014年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2013年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
• キーワード: ポリオキソメタレート錯体 / 合成 / 構造 / 電気化学 / 単結晶X線構造解析

研究成果の概要

中心に硫酸イオンを含み，骨格部分に様々な遷移金属や希土類金属を導入した新規金属酸化物クラスター（ポリオキソメタレート錯体）の合成単離に成功した。それらの構造は，Wells-Dawson型構造を有していることが分かった。IR，RamanおよびUV-Visによってキャラクタリゼーションを行った。アセトトニトリル中における電気化学的酸化還元挙動をサイクリックボルタンメトリーによって調べた。

研究成果

• [国際共同研究] モナッシュ大学(オーストラリア)
• [雑誌論文] Effects of acidic functional groups on dielectric properties of sodium alginates and carrageenans in water (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Tsubaki, M. Hiraoka, S. Hadano, K. Okamura, T. Ueda, H. Nishimura, K. Kashimura, T. Mitani
  • 雑誌名: Carbohydrate Polymers 巻: 115 ページ: 78-87
  • DOI: 10.1016/j.carbpol.2014.08.092
  • 査読あり
• [雑誌論文] Voltammetric behavior of 1- and 4-[S2VVW17O62]5− in acidified acetonitrile (2015)
  • 著者名/発表者名: Tadaharu Ueda, Miho Ohnishi, Daisuke Kawamoto, Si-Xuan Guo, John F. Boas and Alan M. Bond
  • 雑誌名: Dalton. Trans 巻: 44 号: 25 ページ: 11660-11668
  • DOI: 10.1039/c5dt01530h
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Vanadium(V)-Substitution Reactions of Wells-Dawson-type Polyoxometalates: From [X2M18O62]6- (X = P, As; M = Mo, W) to [X2VM17O62]7- (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, Y. Nishimoto, R. Saito, M. Ohnishi, J.-i. Nambu
  • 雑誌名: Inorganics 巻: 3 号: 3 ページ: 355-369
  • DOI: 10.3390/inorganics3030355
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Recent Achievements in the Analysis of the Electrochemical Properties of Polyoxometalates (2015)
  • 著者名/発表者名: Tadaharu Ueda
  • 雑誌名: Review of Polarography 巻: 61 ページ: 11-19
  • NAID: 130005075621
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Monoclinic Li2TiO3 nano-particles via hydrothermal reaction: Processing and structure (2014)
  • 著者名/発表者名: C.L. Yu, K. Yanagisawa, S. Kamiya, T. Kozawa, T. Ueda
  • 雑誌名: Ceramics International 巻: 40 号: 1 ページ: 1901-1908
  • DOI: 10.1016/j.ceramint.2013.07.097
  • 査読あり
• [雑誌論文] New extraction procedure for protonated polyoxometalates prepared in aqueous-organic solution and characterisation of their catalytic ability (2014)
  • 著者名/発表者名: Ueda, T., Yamashita, K., Onda, A.
  • 雑誌名: Appl. Catal., A 巻: 485 ページ: 181-187
  • DOI: 10.1016/j.apcata.2014.07.032
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis and Characterization of Novel Wells-Dawson-type Mono Vanadium(V)-substituted Tungsto-polyoxometalate isomers: 1- and (2014)
  • 著者名/発表者名: Tadaharu UEDA, Miho OHNISHI, Motoo SHIRO, Jun-ichi NAMBU Toshiaki YONEMURA, John F. BOAS, Alan M. BOND
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 53 号: 10 ページ: 4891-4898
  • DOI: 10.1021/ic402994q
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structurally characterised vanadium(V)-substituted Keggin-type Heteropolysulfates [SVM11O40]3- (M=Mo, W): voltammetric and spectroscopic studies related to the V(V)/V(IV) redox couple (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, J. Nambu, J. Lu, S.-X. Guo, Q. Li, J. F. Boas, L. Martin, A. M. Bond
  • 雑誌名: Dalton Transaction 巻: 43 号: 14 ページ: 5462-5473
  • DOI: 10.1039/c3dt53161a
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Hydrolysis of green-tide forming Ulva spp. by microwave irradiation with polyoxometalate (2014)
  • 著者名/発表者名: Tsubaki, S., Oono K., Ueda, T., Onda, A., Yanagisawa, K., Azuma, J.
  • 雑誌名: Green Chem. 巻: 16 号: 4 ページ: 2227-2233
  • DOI: 10.1039/c3gc42027b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Spontaneous Redox Syntheses and Characterization of the Tetrathiafulvalene -Vanadium-Substituted Polyoxometalate Charge Transfer Materials TTF4[SVW11O40]: Comparison with the Mo Analogue (2014)
  • 著者名/発表者名: Q. Li, J. Lu, J. F. Boas, D. A. K. Traore, M. C. J. Wilce, L. L. Martin, T. Ueda, A. M. Bond
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 53 号: 20 ページ: 10996-11006
  • DOI: 10.1021/ic501431c
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Effects of organic solvents and salts on the isomerization reaction (β→α) of Keggin-type 12-molybdophosphate anion (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, K. Isai
  • 雑誌名: Anal. Sci. 巻: 29 ページ: 447-453
  • NAID: 10031165337
  • 査読あり
• [雑誌論文] Preparation and structural characterisation of tetrabutylammonium salt of mono-ruthenium(III)-substituted α-Keggin-type silicotungstates with 4,4’-bipyridine ligand and its electrochemical behaviour in organic solvents (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Ogo, S. Moroi, T. Ueda, K. Komaguchi, S. Hayakawa, Y. Ide, T. Sano, M. Sadakane
  • 雑誌名: Dalton Trans. 巻: 42 ページ: 7190-7195
  • 査読あり
• [雑誌論文] Comparison of Chemical Interactions with Li+ and Catalytic Reactivity of Electrochemically Generated [FeIClL]2- and [CoIL]- Complexes (L = salen or salophen) (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, N. Inazuma, H. Yasuzawa, D. Komatsu, S.-x. Guo, A. M. Bond
  • 雑誌名: Dalton Trans. 巻: 42 ページ: 11146-11154
  • 査読あり
• [雑誌論文] Microwave-assisted hydrolysis of polysaccharides over polyoxometalate cluster (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Tsubaki, K. Oono, T. Ueda, A. Onda, K. Yanagisawa, T. Mitani, J.-i. Azuma
  • 雑誌名: Biores. Tech. 巻: 144 ページ: 67-73
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis and characterization of novel polyoxometalates with an Inverted-Keggin structure as a new class of building unit (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, K. Machida, M. Shiro, D. Kaneno
  • 雑誌名: Inorg. Chem. Commun. 巻: 38 ページ: 123-126
  • 査読あり
• [学会発表] Keggin型バナジウム含有ポリオキソメタレート錯体の電気化学的酸化還元反応メカニズムの解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 上田忠治，小西亨，横山宗佑，小谷圭介，Si-Xuan Guo, John F. Boas, Jie Zhang, Alan M Bond
  • 学会等名: 第 61 回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
  • 発表場所: 姫路
  • 年月日: 2015-11-23
• [学会発表] Development of New Electrochemical Evaluation Method for Antioxidant Capacity with Polyoxometalates as Potential Probes (2015)
  • 著者名/発表者名: Ueda, T., Okumura, T., Tanaka, Y., Akase, S., Taniguchi, M., Shimamura, T., Ukeda, H.
  • 学会等名: The 66th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
  • 発表場所: 台北
  • 年月日: 2015-10-04
  • 国際学会
• [学会発表] 新規 Wells-Dawson 型金属置換タングスト硫酸錯体[S2XW17O61]n-の合成およびボルタンメトリー (2015)
  • 著者名/発表者名: 平原太陽，太田弘道，川本大介，大西美穂，柳澤和道，上田忠治
  • 学会等名: 第21回中国四国支部分析化学若手セミナー
  • 発表場所: 岡山
  • 年月日: 2015-07-18
• [学会発表] Synthesis and Characterization of transition metal-substituted Wells-Dawson type tungstosulphates, [S2XW17O61]n- (X=FeIII, CuII, MnII, NiII, ZnII) (2015)
  • 著者名/発表者名: Hirabaru, H., Ota, H., Kawamoto, D., Ohnishi, M., Yanagisawa, K., Ueda, T.
  • 学会等名: 5th Asian Conference on Coordination Chemistry
  • 発表場所: 香港
  • 年月日: 2015-07-12
  • 国際学会
• [学会発表] Keggin-type Polyoxometalates, α- and β-[PW12O40]3-: Structure and Electrochemistry (2015)
  • 著者名/発表者名: Ueda, T., Kodani, K., Ota, H., Shiro, M., Guo, S-X., Boas, J. F., Bond, A. M.
  • 学会等名: 5th Asian Conference on Coordination Chemistry
  • 発表場所: 香港
  • 年月日: 2015-07-12
  • 国際学会
• [学会発表] Synthesis, characterization and catalytic properties of new polyoxometalates (2015)
  • 著者名/発表者名: Ueda, T., Ohnishi, M., Yamashita, K., Kawamoto, D., Hirabaru, H., Shiro, M., Guo, S-X., Boas, J. F., Bond, A. M.
  • 学会等名: 7th Internation Conference on Green and Sustainable Chemistry/ 4th JACI/GSC Symposium
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2015-07-05
  • 国際学会
• [学会発表] 電気化学的手法による食品および飲料類の抗酸化力測定法の開発 (2015)
  • 著者名/発表者名: 上田忠治，赤瀬早紀，田中由季乃，奥村卓史，島村智子，受田浩之
  • 学会等名: 第75回分析化学討論会
  • 発表場所: 山梨
  • 年月日: 2015-05-23
• [学会発表] マイクロ波を用いた藻類バイ オマスの水熱変換反応-反応系の誘電特性- (2014)
  • 著者名/発表者名: 椿 俊太郎, 平岡雅規, 上田忠治, 恩田歩武, 西村裕志, 樫村京一郎, 三谷友彦
  • 学会等名: 第8回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
  • 発表場所: 高知市（高知県）
  • 年月日: 2014-11-17 – 2014-11-18
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体固定化電極を用いた電気化学的抗酸化力測定法の開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田中由季乃，上田忠治，島村智子，受田浩之
  • 学会等名: 第60回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
  • 発表場所: 京都工芸繊維大学，京都市（京都府）
  • 年月日: 2014-11-15 – 2014-11-16
• [学会発表] 均一系における電気化学的抗酸化力測定法の開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 赤瀬早紀，奥村卓史，田中由季乃，上田忠治，島村智子，受田浩之
  • 学会等名: 第60回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
  • 発表場所: 京都工芸繊維大学，京都市（京都府）
  • 年月日: 2014-11-15 – 2014-11-16
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体の光電気化学反応特性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 安里比良，上田忠治
  • 学会等名: 第60回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
  • 発表場所: 京都工芸繊維大学，京都市（京都府）
  • 年月日: 2014-11-15 – 2014-11-16
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体および金属錯体の生成反応機構および酸化還元反応機構に関する電気分析化学的研究 (2014)
  • 著者名/発表者名: 上田忠治
  • 学会等名: 第60回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
  • 発表場所: 京都工芸繊維大学，京都市（京都府）
  • 年月日: 2014-11-15 – 2014-11-16
  • 招待講演
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体固定化電極の酸化還元特性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田中由季乃，上田忠治，島村智子，受田浩之
  • 学会等名: 日本分析化学会第63年会
  • 発表場所: 広島大学，東広島市（広島県）
  • 年月日: 2014-09-17 – 2014-09-19
• [学会発表] α-およびβ－12-タングストリン酸錯体の電気化学的酸化還元反応メカニズムの解析 (2014)
  • 著者名/発表者名: 上田忠治，小谷圭介，Si-Xuan Guo，John F. Boas, Alan M. Bond
  • 学会等名: 日本分析化学会第63年会
  • 発表場所: 広島大学，東広島市（広島県）
  • 年月日: 2014-09-17 – 2014-09-19
• [学会発表] Utilization of algal biomass by microwave-assisted hydrothermal reaction (2014)
  • 著者名/発表者名: 4.Tsubaki, S., Onda, A., Ueda, T., Hiraoka, M.
  • 学会等名: The 8th International Symposium on Kuroshio Science
  • 発表場所: Kochi, Japan
  • 年月日: 2014-09-12
• [学会発表] Electrochemical study on α- and β-forms of Keggin-type 12-Tungstophosphates (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, K. Kodani, S.-X. Guo, J.F. Boas, A.M. Bond
  • 学会等名: 65th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
  • 発表場所: Lausanne, Switzerland
  • 年月日: 2014-08-31 – 2014-09-05
• [学会発表] Voltammmetric behavior of Keggin-type vanadium-substituted Polyoxometalates coupled with Li+ in CH3CN (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, T. Konishi, S.-X. Guo, J.F. Boas, A.M. Bond
  • 学会等名: 65th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
  • 発表場所: Lausanne, Switzerland
  • 年月日: 2014-08-31 – 2014-09-05
• [学会発表] Microwave-assisted hydrothermal hydrolysis of algal biomass (2014)
  • 著者名/発表者名: S. Tsubaki, M. Hiraoka, A. Onda, T. Ueda
  • 学会等名: Gordon Research Conference (Green Chemistry, 2014)
  • 発表場所: Hong Kong, China
  • 年月日: 2014-07-27 – 2014-08-01
• [学会発表] マイクロ波照射-固体触媒を用いた微細藻類の水熱液化 (2014)
  • 著者名/発表者名: 椿俊太郎, 恩田歩武, 上田忠治, 足立真佐雄
  • 学会等名: 第23回日本エネルギー学会年次大会
  • 発表場所: 九州大学，福岡市（福岡県）
  • 年月日: 2014-07-19 – 2014-07-20
• [学会発表] マイクロ波照射-固体触媒を併用した糖 質の加水分解 (2014)
  • 著者名/発表者名: 椿俊太郎，恩田歩武，上田忠治
  • 学会等名: セルロース学会第21回年次大会
  • 発表場所: 鹿児島大学，鹿児島市（鹿児島県）
  • 年月日: 2014-07-17 – 2014-07-18
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体の電気化学的酸化還元反応メカニズムの解析 (2013)
  • 著者名/発表者名: 小谷圭介, 上田忠治
  • 学会等名: 第19回中国四国支部分析化学若手セミナー
  • 発表場所: 国立淡路青少年交流の家（兵庫県）
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体の電気化学的酸化還元に及ぼすLi+の効果 (2013)
  • 著者名/発表者名: 小西 享, 小谷圭介, 上田忠治
  • 学会等名: 第19回中国四国支部分析化学若手セミナー
  • 発表場所: 国立淡路青少年交流の家（兵庫県）
• [学会発表] 金属置換ポリオキソメタレート錯体の電気化学的酸化還元挙動－ルテニウム置換ポリソキソメタレート錯体のボルタンメトリ－ (2013)
  • 著者名/発表者名: 吉田圭太朗, 川本大介, 大西美穂, 上田忠治
  • 学会等名: 第19回中国四国支部分析化学若手セミナー
  • 発表場所: 国立淡路青少年交流の家（兵庫県）
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体の酸化還元性質を利用した抗酸化物質評価法の開発（１）－均一系における評価法－ (2013)
  • 著者名/発表者名: 奥村卓史, 田中由季乃, 上田忠治, 島村智子, 受田浩之
  • 学会等名: 第19回中国四国支部分析化学若手セミナー
  • 発表場所: 国立淡路青少年交流の家（兵庫県）
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体の酸化還元性質を利用した抗酸化物質評価法の開発（２）－不均一系における評価法－ (2013)
  • 著者名/発表者名: 田中由季乃, 上田忠治, 島村智子, 受田浩之
  • 学会等名: 第19回中国四国支部分析化学若手セミナー
  • 発表場所: 国立淡路青少年交流の家（兵庫県）
• [学会発表] コバルトサレン錯体の電気化学的酸化還元反応メカニズム (2013)
  • 著者名/発表者名: 上田忠治, 小松大介, 河崎絢子, 上木美里, Chong-Yong Lee, Gareth Kennedy, Si-Xuan Guo, Alan M. Bond
  • 学会等名: 日本分析化学会第62年会
  • 発表場所: 近畿大学東大阪キャンパス（大阪府）
• [学会発表] ピロリン酸含有ポリオキソメタレート錯体の電気化学的酸化還元反応メカニズムの解析 (2013)
  • 著者名/発表者名: 小谷圭介, 片桐稔啓, 上田忠治
  • 学会等名: 日本分析化学会第62年会
  • 発表場所: 近畿大学東大阪キャンパス（大阪府）
• [学会発表] 金属置換タングスト硫酸錯体の電気化学的酸化還元挙動（２）－ルテニウム置換ポリオキソメタレート錯体のボルタンメトリ－ (2013)
  • 著者名/発表者名: 吉田圭太朗, 川本大介, 大西美穂, 上田忠治
  • 学会等名: 日本分析化学会第62年会
  • 発表場所: 近畿大学東大阪キャンパス（大阪府）
• [学会発表] ポリオキソメタレート錯体を利用した抗酸化物質評価法の開発（１） (2013)
  • 著者名/発表者名: 田中由季乃, 上田忠治, 島村智子, 受田浩之
  • 学会等名: 日本分析化学会第62年会
  • 発表場所: 近畿大学東大阪キャンパス（大阪府）
• [学会発表] マイクロ波照射を用いた緑藻類バイオマスからのラムノース製造 (2013)
  • 著者名/発表者名: 椿俊太郎, 平岡雅規, 上田忠治, 恩田歩武, 東順一
  • 学会等名: 第7回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
  • 発表場所: 東京工業大学（東京都）
• [学会発表] コバルトサレン錯体の電気化学的酸化還元における配位子付加反応の解析 (2013)
  • 著者名/発表者名: 上田忠治, 上木美里, 河崎絢子, 小松大介
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学千原キャンパス（沖縄県）
• [学会発表] 12. Keggin型12-タングストリン酸錯体の電気化学的酸化還元反応メカニズムの解析 (2013)
  • 著者名/発表者名: 小谷圭介, 上田 忠治
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学千原キャンパス（沖縄県）
• [学会発表] Rapid hydrolysis of Ulva spp. by microwave irradiation with polyoxometalate cluster (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Tsubaki, M. Hiraoka, T. Ueda, A. Onda, J. Azum
  • 学会等名: 3rd International Conference on Algal Biomass, Biofuels & Bioproducts
  • 発表場所: Toronto, Canada
• [学会発表] Comparative study on electro-catalyzed dehalogenation reaction using iron-, cobalt- and nickel-complexes with various salen ligands (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, A. Kawasaki, D. Komatsu
  • 学会等名: Asianalysis XII
  • 発表場所: Fukuoka, Japan
• [学会発表] Detailed electrochemical study on Keggin-type vanadium-centered polyoxometalates (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Ueda, S. Yokoyama, S.-x. Guo, J. F. Boas, A. M. Bond
  • 学会等名: Asianalysis XII
  • 発表場所: Fukuoka, Japan
• [産業財産権] 抗酸化力の評価方法と抗酸化力評価装置 (2014)
  • 発明者名: 上田忠治，奥村卓史，田中由季乃，赤瀬早紀，島村智子，受田浩之
  • 権利者名: 国立大学法人 高知大学
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 2014-166006
  • 出願年月日: 2014-08-18