スタック型ナノ触媒を用いた低級アルカン選択酸化触媒の開発

• 研究課題/領域番号: 25600025
• 研究種目: 挑戦的萌芽研究
• 配分区分: 基金
• 研究分野: ナノ材料化学
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 山田 裕介 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30358270)
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円); 2014年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2013年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
• キーワード: アルカン酸化 / 芳香族酸化 / ヘキサン / ベンゼン / マンガン / シリカアルミナ / 選択酸化 / 低級アルカン / 複合化 / LB膜製造 / エポキシ化

研究成果の概要

化学原料の多くが石油から合成されているが、その可採年数は40年程度と見積もられており、可採年数がより長い天然ガスなどの資源からの化学原料合成が求められている。天然ガスをアルコールやアルデヒドなどの化学原料へと変換するために、低級アルカン類の部分酸化のための触媒開発が盛んに行われてきたが、低級アルカン類は強いC-H結合を持つため、従来の触媒では選択酸化生成物を得ることはできない。本研究では、固体酸であるシリカーアルミナのナノ粒子と酸化反応に対し高い触媒活性を持つことが知られているマンガン種を組み合わせて用いることで、常温でヘキサンやエタンの選択酸化反応に成功した。

研究成果

• [雑誌論文] High Catalytic Activity of Heteropolynuclear Cyanide Complexes Containing Co and Pt Ions for Visible-Light Driven Water Oxidation (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Kohei Oyama, Rachel Gates, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 巻: 54
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Selective hydroxylation of benzene derivatives and alkanes with hydrogen peroxide catalysed by a manganese complex incorporated into mesoporous silica-alumina (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Aratani, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Chem. Commun. 巻: 51 号: 22 ページ: 4662-4665
  • DOI: 10.1039/c4cc09967b
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Photocatalytic H2 evolution from NADH with carbon quantum dots/Pt and 2-phenyl-4-(1- naphthyl)quinolinium ion (2015)
  • 著者名/発表者名: Wenting Wu, Liying Zhan, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada, Mingbo Wu, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: J. Photochem. Photobiol, B 巻: 148 ページ: 63-70
  • DOI: 10.1016/j.jphotobiol.2014.10.018
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synergistic Effects of Ni and Cu Supported on TiO2 and SiO2 on Photocatalytic H2 Evolution with an Electron Donor-Acceptor Linked Molecule (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Shinya Shikano, Tomoki Akita, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Catal. Sci. Technol. 巻: 5 号: 2 ページ: 979-988
  • DOI: 10.1039/c4cy01128g
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Laser-induced pinpoint hydrogen evolution from benzene and water using metal free single-walled carbon nanotubes with high quantum yields (2015)
  • 著者名/発表者名: Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Chem. Sci. 巻: 6 号: 1 ページ: 666-674
  • DOI: 10.1039/c4sc02269f
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] A composite photocatalyst of an organic electron donor-acceptor dyad and a Pt catalyst supported on semiconductor nanosheets for efficient hydrogen evolution from oxalic acid (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Hideyuki Tadokoro, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Catal. Sci. Technol. 巻: 5 号: 1 ページ: 428-437
  • DOI: 10.1039/c4cy01005a
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Singlet oxygen generation from Li+@C60 nano-aggregates dispersed by laser irradiation in aqueous solution (2015)
  • 著者名/発表者名: Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Chem. Commun. 巻: 51 号: 94 ページ: 14905-14906
  • DOI: 10.1039/c4cc90451f
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Bottom-up and top-down methods to improve catalytic reactivity for photocatalytic production of hydrogen peroxide from water and dioxygen with a ruthenium complex and water oxidation catalysts (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Isaka, Satoshi Kato, Dachao Hong, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. A 巻: 3 号: 23 ページ: 12404-12412
  • DOI: 10.1039/c5ta02446c
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Mesoporous Nickel Ferrites with Spinel Structure Prepared by an Aerosol Spray Pyrolysis Method for Photocatalytic Hydrogen Evolution (2014)
  • 著者名/発表者名: Dachao Hong, Yusuke Yamada, Margaret Sheehan, Shinya Shikano, Chun-Hong Kuo, Ming Tian, Chia-Kuang Tsung, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: ACS Sustainable Chemistry & Engineering 巻: 2 号: 11 ページ: 2588-2594
  • DOI: 10.1021/sc500484b
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] High Power Density of One-Compartment H2O2 Fuel Cells Using Pyrazine-Bridged Fe[MC(CN)4] (MC = Pt2+ and Pd2+) Complexes as the Cathode (2014)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Masaki Yoneda and Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Inorg. Chem. 巻: 53 号: 3 ページ: 1272-1274
  • DOI: 10.1021/ic403008d
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thermal and Photocatalytic Production of Hydrogen Peroxide and Its Use in Hydrogen Peroxide Fuel Cells (2014)
  • 著者名/発表者名: Shunichi Fukuzumi and Yusuke Yamada
  • 雑誌名: Aust. J. Chem. 巻: 67 号: 3 ページ: 354-364
  • DOI: 10.1071/ch13436
  • 査読あり
• [雑誌論文] Acetate Induced Enhancement of Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Oxalic Acid and Dioxygen (2013)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A 巻: 117 号: 18 ページ: 3751-3760
  • DOI: 10.1021/jp312795f
  • 査読あり
• [雑誌論文] Water Oxidation Catalysis with Nonheme Iron Complexes under Acidic and Basic Conditions : Homogeneous or Heterogeneous ? (2013)
  • 著者名/発表者名: Dachao Hong, Sukanta Mandal, Yusuke Yamada, Yong-Min Lee, Wonwoo Nam, Antoni Llobet, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 52 号: 16 ページ: 9522-9531
  • DOI: 10.1021/ic401180r
  • 査読あり
• [雑誌論文] A Robust One-Compartment Fuel Cell with a Polynuclear Cyanide Complex as a Cathode for Utilizing H2O2 as a Sustainable Fuel at Ambient Conditions (2013)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Masaki Yoneda and Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Chem.-Eur. J. 巻: 19 号: 35 ページ: 11733-11741
  • DOI: 10.1002/chem.201300783
  • 査読あり
• [雑誌論文] Robustness of Ru/SiO2 as a Hydrogen-Evolution Catalyst in a Photocatalytic System Using an Organic Photocatalyst (2013)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Shinya Shikano and Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 117 号: 25 ページ: 13143-13152
  • DOI: 10.1021/jp403925v
  • 査読あり
• [雑誌論文] Protonation Equilibrium and Hydrogen Production by a Dinuclear Cobalt-Hydride Complex Reduced by Cobaltocene with Trifluoroacetic Acid (2013)
  • 著者名/発表者名: Sukanta Mandal, Shinya Shikano, Yusuke Yamada, Yong-Min Lee, Wonwoo Nam, Antoni Llobet and Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 135 号: 41 ページ: 15294-15297
  • DOI: 10.1021/ja408080z
  • 査読あり
• [雑誌論文] Catalytic activity of NiMnO_3 for visible light-driven and electrochemical water oxidation (2013)
  • 著者名/発表者名: Dachao Hong, Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 15 号: 44 ページ: 19125-19128
  • DOI: 10.1039/c3cp53518e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hybrid H2-Evolution Catalysts: in situ Formation of H2-Evolution Catalysts from Metal Salts inside the Mesopores of Silica-Alumina Supporting an Organic Photosensitiser (2013)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Hideyuki Tadokoro and Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 3 号: 48 ページ: 25677-25680
  • DOI: 10.1039/c3ra44534h
  • 査読あり
• [雑誌論文] Shape- and Size-Controlled Nanomaterials for Artificial Photosynthesis (2013)
  • 著者名/発表者名: Shunichi Fukuzumi and Yusuke Yamada
  • 雑誌名: ChemSusChem 巻: 6 号: 10 ページ: 1834-1847
  • DOI: 10.1002/cssc.201300361
  • 査読あり
• [雑誌論文] Bioinspired Photocatalytic Water Reduction and Oxidation with Earth-Abundant Metal Catalysts (2013)
  • 著者名/発表者名: Shunichi Fukuzumi, Dachao Hong, Yusuke Yamada
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 15 号: 20 ページ: 19125-19128
  • DOI: 10.1021/jz401560x
  • 査読あり
• [学会発表] Preparation of Nanocomposite Catalysts for Photocatalytic H2 Evolution Using an Organic Electron Donor Acceptor Linked Dyad and Metal Nanoparticles (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada
  • 学会等名: ICMAT 2015 & IUMRS-ICA 2015
  • 発表場所: Suntec Singapore (シンガポール Suntec市）
  • 年月日: 2015-06-28 – 2015-07-03
  • 招待講演
• [学会発表] [Fe3(H2O)2][Co(CN)6]2を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対する スカンジウムイオ ンの添加効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 可視光駆動による水の酸化反応に対するCoとPtを含むシアノ架橋多核錯体の触媒活性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 大山晃平・Rachel Gates・山田裕介・福住 俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] メソポーラスシリカ-アルミナに担持したトリス（２-ピリジルメチル）アミン金属錯体を触媒とする 亜酸化窒 素によるメタンからメタノールへの選択酸化 (2015)
  • 著者名/発表者名: 荒谷悠介・山田裕介・福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] シアノ架橋遷移金属多核錯体を水の酸化触媒として用いる水と酸素からの過酸化水素の光触媒生成反 応 (2015)
  • 著者名/発表者名: 井坂祐輔、末延知義、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] シリカアルミナナノ粒子集合体のメソ空隙内で電子ドナー・アクセプター連結分子と 白金ナノ粒子を複合 化した触媒を用いた水溶液中における光触媒水素発生 (2015)
  • 著者名/発表者名: 田所秀之、山田裕介、Masood Naqshbandi, Maxwell Crossley, 福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 電子ドナー-アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応における触媒Ni-CuのSnO2への担持効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 鹿野真也、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] メソポーラスシリカアルミナに担持したマンガン錯体を触媒とする芳香族化合物及びアルカンの過酸化水素による酸素化反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 荒谷悠介、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第47回 酸化反応討論会
  • 発表場所: 市民会館崇城大学ホール（熊本県熊本市）
  • 年月日: 2014-11-14 – 2014-11-15
• [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池 (2014)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第4回CSJ化学フェスタ
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2014-10-14 – 2014-10-16
• [学会発表] シリカアルミナ上での有機光触媒と水素発生触媒の複合化 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田所秀之、山田裕介、Masood Naqshbandi, Maxwell Crossley, 福住俊一
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学東広島キャンパス（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-25 – 2014-09-27
• [学会発表] 電子ドナー･アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応におけるNi-Cu担持水素発生触媒の担体効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: 鹿野真也、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学東広島キャンパス（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-25 – 2014-09-27
• [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対するルイス酸の添加効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 錯体化学会第64回討論会
  • 発表場所: 中央大学後楽園キャンパス（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-09-18 – 2014-09-20
• [学会発表] コバルトクロリン錯体を酸素還元触媒に用いた水を電子源とする光駆動過酸化水素生成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 間瀬謙太朗、洪達超、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 錯体化学会第64回討論会
  • 発表場所: 中央大学後楽園キャンパス（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-09-18 – 2014-09-20
• [学会発表] Catalysis of Metal-Iron Composite Oxides for Visible-light Driven Water Oxidation (2014)
  • 著者名/発表者名: 洪 達超、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: the 2nd International Conference on Clean Energy Science
  • 発表場所: 黄海飯店（中国 青島）
  • 年月日: 2014-04-13 – 2014-04-16
• [学会発表] シリカ-アルミナナノ粒子上に担持した有機光触媒の水共存下における長寿命電子移動状態生成と過酸化水素生成触媒としての利用 (2014)
  • 著者名/発表者名: 山田裕介、野村啓文、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] PtまたはCuを光析出させた有機光触媒担持シリカアルミナを複合化触媒とする水素発生反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田所秀之、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] 周辺部にカルボキシ基を有するドデカフェニルポルフィリン誘導体の水素結合ネットワーク形成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 梶井宏樹、石塚智也、サンカー ムニアッパン、山田裕介、福住俊一、小島隆彦
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] ピラジンで架橋したFe[Pt(CN)4]を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池 (2014)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] メソポーラスシリカ-アルミナに担持した単核Mn錯体を触媒とするトルエン酸素化反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 荒谷悠介、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] 有機ドナー・アクセプター連結分子と金属粒子を担持した半導体ナノシートを光触媒とする水素発生反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 野村啓文、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] ドナー・アクセプター連結分子を用いる光触媒水素発生反応における水素発生触媒Ni-Cu/SiO2の活性に対するNiとCuの相乗効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: 鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] エアロゾルスプレー法により調製したメソポーラスニッケル鉄複合酸化物の光触媒反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 洪達超、山田裕介、宗家洸、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第94回春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学
• [学会発表] コバルト錯体およびニッケル鉄複合酸化物を用いた可視光駆動による水の酸化 (2013)
  • 著者名/発表者名: 洪達超、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第34回光化学若手の会
  • 発表場所: 神戸セミナーハウス
• [学会発表] ドナー・アクセプター連結分子を担持した半導体ナノシートを光触媒とする水中でのシュウ酸の酸化反応 (2013)
  • 著者名/発表者名: 野村啓文、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第46回酸化反応討論会
  • 発表場所: 筑波大学
• [学会発表] 有機光触媒を用いたシュウ酸からのH2O2の合成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 野村啓文、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第34回光化学若手の会
  • 発表場所: 神戸セミナーハウス
• [学会発表] ドナー・アクセプター連結分子を用いた光水素発生反応におけるルテニウム担持水素発生触媒の担持効果 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第34回光化学若手の会
  • 発表場所: 神戸セミナーハウス
• [学会発表] 3,5-ジ(2-ピリジル)ピラゾールとターピリジンを配位子に持つ二核コバルトヒドリド錯体からの水素発生反応 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鹿野真矢、山田裕介、MANDAL Sukanta、NAM Wonwoo、LLOBET Antoni、福住俊一
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学
• [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池 (2013)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学
• [学会発表] ニッケルとマンガンの複合酸化物を触媒に用いた光駆動による水の酸化反応 (2013)
  • 著者名/発表者名: 洪達超、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第46回酸化反応討論会
  • 発表場所: 筑波大学
• [学会発表] 有機光触媒の金属酸化物上への固定化と燃料合成への展開
  • 著者名/発表者名: 山田裕介
  • 学会等名: 触媒学会西日本支部 近畿地区講演会「無機有機ハイブリッド系触媒材料の新展開」
  • 発表場所: 大阪府立大学
  • 招待講演
• [学会発表] Photocatalytic H2O2 production by O2 reduction with oxalic acid using acetic acid/acetate as an acid/base catalyst
  • 著者名/発表者名: 山田裕介、野村啓文、福住俊一
  • 学会等名: 7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
  • 発表場所: TKP ガーデンシティ品川
• [図書] Organometallics and Related Molecules for Energy Conversion (2015)
  • 著者名/発表者名: Shunichi Fukuzumi, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada
  • 総ページ数: 537
  • 出版者: Springer-Verlag Berlin Heidelberg
• [図書] "Photocatalytic Hydrogen Evolution" in "Fuel Production with Heterogeneous Catalysis" (2014)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada and Shunichi Fukuzumi
  • 出版者: Taylor & Francis
• [備考] 福住研究室ホームページ
  • URL: http://www-etchem.mls.eng.osaka-u.ac.jp/mlset010/fukuweb/index_j.html