金属凝集性の量子化学的定量評価に基づく電極触媒の経時劣化因子の解明

• 研究課題/領域番号: 25820002
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 機械材料・材料力学
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 鈴木 愛 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 助教 (40463781)
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円); 2014年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2013年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
• キーワード: 凝集性 / 金属 / 量子化学 / 電極触媒 / 経時劣化 / d電子 / 主量子数 / 軌道 / d軌道 / 3d, 4d, 5d / 自己拡散 / 金属内部結合エネルギー / 量子化学計算 / 触媒設計 / 耐久性

研究成果の概要

金属種の凝集特性を理解する事は触媒の耐久性を予測する上で重要である. 金属ナノ微粒子は表面エネルギーなど金属の凝集特性が顕著に現れる. 量子化学計算による3d,4d,5d金属の金属-金属結合エネルギーは主量子数3,4,5の増加と共に大きくなり,表面エネルギー, Tamman温度と同様にｄ電子が半分占有された元素Re,Tc,Mnでその大きさが対称な火山型を呈した. 金属-金属間結合が強いほど自己拡散係数の活性化エネルギーは高い傾向が見られた.電極触媒および電解質の劣化を燃料電池の発電性能の理論計算に反映し、その経時変化を解析したところ耐久実験と良い比較ができ、各時間における劣化因子を特定した.

研究成果

• [雑誌論文] Performance Envelope for Electrolyser Systems (2015)
  • 著者名/発表者名: Wolfgang Winkler, Ai Suzuki, Akira Miyamoto, Harumi Yokokawa, Mark C Williams
  • 雑誌名: ECS Transaction 巻: 65(1) 号: 1 ページ: 253-262
  • DOI: 10.1149/06501.0253ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Influence of the Sintering of Electrocatalysis and Descrease of Proton Conductivity on the Current-Voltage Performance in the High-Temperature Proton Exchange Membrane Fuel Cells (HT-PEMFC) (2014)
  • 著者名/発表者名: Ai Suzuki, Mark Williams, Yuka Oono, Ryuji Miura, Nozomu Hatakeyama, Michio Hori, Akira Miyamoto
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 61 号: 13 ページ: 7-22
  • DOI: 10.1149/06113.0007ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Performance Envelope for Fuel Cell Heat Engine Hybrids and Heat Engine Combustors (2013)
  • 著者名/発表者名: Wolfgang Winkler, Ai Suzuki, Akira Miyamoto, Mark C. Williams
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 51 号: 1 ページ: 183-192
  • DOI: 10.1149/05601.0037ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Assessment of the Performance of Fuel Cells and Batteries (2013)
  • 著者名/発表者名: Mark C. Williams, Ai Suzuki, Akira Miyamoto
  • 雑誌名: Electrochemical Society Transactions 巻: 51-1 号: 1 ページ: 183-192
  • DOI: 10.1149/05101.0183ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of Three Dimensional Kinetic Monte Carlo (3D-KMC) Grain Growth Simulator Based on Tight Binding Quantum Chemical Molecular Dynamics and Its Application to the Analysis of Thermal Grain Growth of CeO₂ and Rh/CeO₂ (2013)
  • 著者名/発表者名: Ai Suzuki, Mark C. Williams, Kenji Inaba, Ryo Sato, Kotaro Okushi, Ryuji Miura, Nozomu Hatakeyama, Akira Miyamoto
  • 雑誌名: Journal of Computer Chemistry, Japan 巻: 12 号: 1 ページ: 61-70
  • DOI: 10.2477/jccj.2012-0008
  • NAID: 130002523969
  • ISSN: 1347-1767, 1347-3824
  • 査読あり
• [学会発表] 3d, 4d, 5d金属の凝集性・拡散性・ｄバンド幅の周期的相似性に関する考察 (2015)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 三浦 隆治, 畠山 望, 宮本 明
  • 学会等名: 電気化学会第82回大会
  • 発表場所: 横浜市 横浜国立大学 保土ヶ谷キャンパス
  • 年月日: 2015-03-16
• [学会発表] d 元素の凝集性・拡散性に関する従来実験の再考および量子化学的評価 (2014)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 三浦 隆治, 畠山 望, 宮本 明
  • 学会等名: 第35回熱物性シンポジウム
  • 発表場所: 東京都 東京工業大学 大岡山キャンパス
  • 年月日: 2014-11-24
• [学会発表] Influence of the Sintering of Electrocatalysts and Decrease of Proton Conductivity on the Current-Voltage performance in the High-Temperature Proton Exchange Membrane Fuel Cells (HT-PEMFC) (2014)
  • 著者名/発表者名: Ai Suzuki, Mark C. Williams, Yuka Oono, Ryuji Miura, Nozomu Hatakeyama, Michio Hori, Akira Miyamoto
  • 学会等名: The 225th Electrochemical Society meeting
  • 発表場所: Orlando, Florida, U.S.A.
  • 年月日: 2014-05-12
• [学会発表] Theoretical Investigation of the Strong Interaction on the Interface between the Rh and CeO2 surface (2014)
  • 著者名/発表者名: Ai Suzuki, Ryuji Miura, Nozomu Hatakeyama, Akira Miyamoto
  • 学会等名: 41th Conference on the Physics & Chemistry of Surfaces and Interfaces
  • 発表場所: Santa Fe, New Mexico, USA
• [学会発表] Theoretical estimation of thermal sinterability of 3d, 4d and 5d metals based on the cohesive characteristics (2014)
  • 著者名/発表者名: Ai Suzuki, Ryuji Miura, Nozomu Hatakeyama, Akira Miyamoto
  • 学会等名: 1st International Symposium on Nano Particles/NanoMaterials and Applications
  • 発表場所: Costa da Caparica, Lisbon, Portugal
• [学会発表] d 軌道を有する金属元素の凝集性に関する理論的評価 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 三浦 隆治, 畠山 望, 宮本 明
  • 学会等名: 2013金属学会秋期講演大会
  • 発表場所: 金沢大学, 金沢市, 石川県
• [学会発表] Rh-CeO2界面間における強結合作用に起因した表面酸素移動および酸素欠損生成の増大効果の理論的解明 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 三浦 隆治, 畠山 望, 宮本 明
  • 学会等名: 2013電気化学会 秋季大会
  • 発表場所: 東工大, 大岡山, 東京
• [学会発表] Oxygen Migration in CeO2 surface caused by Strong Metal-Support Interaction with Rh:A Quantum Chemical Molecular Dynamics study (2013)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 三浦 隆治, 畠山 望, 宮本 明
  • 学会等名: ACSIN-12: International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures
  • 発表場所: Tsukuba International Congress Center (EPOCHAL TSUKUBA), つくば市, 茨城県
• [学会発表] Enhancement of Oxygen Migration causing O-vacant sites (2013)
  • 著者名/発表者名: Ai Suzuki, Ryuji Miura, Nozomu Hatakeyama, Akira Miyamoto
  • 学会等名: PSA-13:6th International symposium on Practical Surface Analysis
  • 発表場所: Okinawa Convention Center, 宜野湾市, 沖縄県
• [学会発表] Rh担持CeO2(111), (110), (100)面における表面酸素の移動特性に関する理論的解明 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 三浦 隆治, 畠山 望, 宮本 明
  • 学会等名: 表面科学会学術講演大会
  • 発表場所: つくば国際会議場(エポカルつくば), つくば市, 茨城県
• [学会発表] A guideline for designing more durable catalysts (2013)
  • 著者名/発表者名: Ai Suzuki, Ryuji Miura, Nozomu Hatakeyama, Akira Miyamoto
  • 学会等名: 13th European Fuel Cell (EFC-13)
  • 発表場所: Rome, Italy
• [図書] 二次電池技術開発支援のためのマルチスケール・マルチフィジックス計算化学 (2014)
  • 著者名/発表者名: 宮本 明，畠山 望，鈴木 愛，三浦 隆治
  • 総ページ数: 7
  • 出版者: セラミックス
• [図書] 産業革新のための実践的計算化学－低炭素技術への応用 (2014)
  • 著者名/発表者名: 宮本 明，畠山 望，鈴木 愛，三浦 隆治
  • 総ページ数: 5
  • 出版者: 応用物理
• [図書] ナノ粒子の物性-化学的物性・触媒機能-, 紛体工学ハンドブック (2014)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 宮本 明
  • 出版者: 朝倉書店
• [図書] 触媒の設計・反応制御事例集 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 三浦 隆治, 畠山 望, 宮本 明
  • 出版者: (株) 技術情報協会
• [図書] 中温型燃料電池（HT-PEMFC）用電極触媒の粒成長およびプロトン伝導低下が及ぼす電圧低下への影響, 燃料電池, 冬号, Vol.13-2 (2013)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 愛, 大野 由佳, Mark C. Williams, 三浦 隆治, 畠山 望, 堀 美知郎, 宮本 明
  • 出版者: 燃料電池開発情報センター