フェルミ準位のコントロールによる燃料電池電極表面現象の改善

• 研究課題/領域番号: 25820334
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 無機材料・物性
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: ペリー ニコラ 九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 助教 (90645665)
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円); 2014年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円); 2013年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
• キーワード: SOFC / electrode / thin film / surface / oxygen exchange / defect chemistry / doping / electronic structure / thin films / oxygen exchange rate / surface chemistry / solid oxide fuel cell / cathode / pulsed laser deposition / impedance spectroscopy

研究成果の概要

固体酸化物形燃料電池（SOFC）はクリーンで効率的なエネルギー変換が可能であるが、変換効率と耐久性向上によるコスト削減が必要である。本研究に於いて、SOFC用カソード電極の迅速な酸素取込み改善で性能理解と改善を試みた。モデル電極材料Sr(Ti,Fe)O3-xにLa（材料への電子供与性”ドナー”元素）を混入し、カソード電極の電子濃度増加が酸素表面交換率を向上するという仮説を検証した。実験より、本過程での電子発生量を示す「欠陥化学的モデル」を開発した。異なるLa濃度で緻密薄膜電極を作製し、濃度が効率に与えた影響を見る「光伝送緩和」等の新技術により、表面交換比率を究明した。化学機械的耐久性も調べた。

研究成果

• [雑誌論文] Improving the Si impurity tolerance of Pr0.1Ce0.9O2-δ SOFC electrodes with reactive surface additives (2015)
  • 著者名/発表者名: L. Zhao, N.H. Perry, T. Daio, K. Sasaki, and S.R. Bishop
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: Online 号: 8 ページ: 3065-3070
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.5b00501
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Understanding chemical expansion in perovskite-structured oxides (2015)
  • 著者名/発表者名: D. Marrocchelli*, N.H. Perry* (* = equal contribution), and S.R. Bishop
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: Online 号: 15 ページ: 10028-10039
  • DOI: 10.1039/c4cp05885b
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Strongly Coupled Thermal and Chemical Expansion in the Perovskite Oxide System Sr(Ti,Fe)O3-δ (2015)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.J. Kim, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 3 号: 7 ページ: 3602-3611
  • DOI: 10.1039/c4ta05247a
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Defect Chemistry and Surface Oxygen Exchange Kinetics of La-Doped Sr(Ti,Fe)O3-α in Oxygen-Rich Atmospheres (2015)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, D. Pergolesi, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 雑誌名: Solid State Ionics 巻: 273 ページ: 18-24
  • DOI: 10.1016/j.ssi.2014.09.013
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Chemical Expansion: Implications for Electrochemical Energy Storage and Conversion Devices (2014)
  • 著者名/発表者名: S.R. Bishop, D. Marrocchelli, C. Chatzichristodoulou, N.H. Perry, M.B. Mogensen, H.L. Tuller, and E.D. Wachsman
  • 雑誌名: Annual Reviews of Materials Research 巻: 44 号: 1 ページ: 205-239
  • DOI: 10.1146/annurev-matsci-070813-113329
  • 査読あり
• [雑誌論文] Influence of Donor Doping on Cathode Performance: (La,Sr)(Ti,Fe)O3-δ Case Study (2013)
  • 著者名/発表者名: N. H. Perry, D. Pergolesi, K. Sasaki, S. R. Bishop, and H. L. Tuller
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 57 号: 1 ページ: 1719-1723
  • DOI: 10.1149/05701.1719ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Isolating the Role of Charge Localization in Chemical Expansion (La,Sr)(Ga,Ni)O3-x Case Study (2013)
  • 著者名/発表者名: N. H. Perry, J. E. Thomas, D. Marrocchelli, S. R. Bishop, and H. L. Tuller
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 57 号: 1 ページ: 1879-1884
  • DOI: 10.1149/05701.1879ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Li-Doped Cr2MnO4: A New p-Type Transparent Conducting Oxide by Computational Materials Design (2013)
  • 著者名/発表者名: H. Peng, A. Zakutayev, S. Lany, T.R. Paudel, M. d'Avezac, P.F. Ndione, J.D. Perkins, D.S. Ginley, A.R. Nagaraja, N.H. Perry, T.O. Mason, and A. Zunger
  • 雑誌名: Advanced Functional Materials 巻: 23 号: 42 ページ: 5267-5276
  • DOI: 10.1002/adfm.201300807
  • 査読あり
• [雑誌論文] Non-Equilibrium Origin of High Electrical Conductivity in Gallium Zinc Oxide Thin Films (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Zakutayev, N.H. Perry, T.O. Mason, D.S. Ginley, and S. Lany
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 103 号: 23 ページ: 232106-232106
  • DOI: 10.1063/1.4841355
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemical Expansion in SOFC Materials: Ramifications, Origins, and Mitigation (2013)
  • 著者名/発表者名: S. R. Bishop, D. Marrocchelli, N.H. Perry, H. L. Tuller, G. Watson, B. Yildiz, K. Amezawa, and J. Kilner
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 57 号: 1 ページ: 643-648
  • DOI: 10.1149/05701.0643ecst
  • 査読あり
• [学会発表] Factors Impacting Chemical Expansion in Perovskite Oxides (2015)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, D. Marrocchelli, H.L. Tuller, and S.R. Bishop
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics
  • 発表場所: Keystone Resort and Conference Center, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14 – 2015-06-19
• [学会発表] In Situ Optical Absorption Studies of Defect Equilibria and Kinetics: Application to Sr(Ti,Fe)O3-α Thin Films (2015)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.J. Kim, and H.L. Tuller
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics
  • 発表場所: Keystone Resort and Conference Center, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14 – 2015-06-19
• [学会発表] In situ Electro-Optical Characterization of Thin Films for Energy Applications (2015)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry
  • 学会等名: 5th PHOENICS International Symposium
  • 発表場所: Kumamoto University
  • 年月日: 2015-02-27
  • 招待講演
• [学会発表] Tailoring Chemo-Mechanical Coupling to Enhance Durability of Mixed Conducting Perovskite Electrodes (2015)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry
  • 学会等名: 39th International Conference and Exposition on Advanced Ceramics and Composites
  • 発表場所: Hilton, Daytona Beach, Florida, USA
  • 年月日: 2015-01-29
  • 招待講演
• [学会発表] Defect equilibria and reaction kinetics of Pr doped ceria thin films by simultaneous in situ optical absorption and impedance measurements (2015)
  • 著者名/発表者名: J.J. Kim, S.R. Bishop, D. Chen, N.H. Perry (presenter), and H.L. Tuller
  • 学会等名: 39th International Conference and Exposition on Advanced Ceramics and Composites
  • 発表場所: Hilton, Daytona Beach, Florida, USA
  • 年月日: 2015-01-27
• [学会発表] Towards Chemo-Mechanically Durable SOFC/ SOEC Electrodes: Factors Influencing Chemical Expansion in Perovskites (2014)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, D. Marrocchelli, J.J. Kim, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: MRS Fall Meeting and Exhibit
  • 発表場所: Hynes Convention Center, Boston, Massachusetts, USA
  • 年月日: 2014-11-30 – 2014-12-05
• [学会発表] Influence of Electronic Structure on Oxygen Incorporation Kinetics and Related Chemical Expansion (2014)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry
  • 学会等名: -
  • 発表場所: Nagasaki University
  • 年月日: 2014-06-06
  • 招待講演
• [学会発表] Oxygen incorporation, transport, and related chemical expansion in solid oxide fuel cell materials (2014)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry
  • 学会等名: -
  • 発表場所: ETH Zurich, Switzerland
  • 年月日: 2014-06-02
  • 招待講演
• [学会発表] Investigating the Role of Electronic Structure in Oxygen Exchange Kinetics Using Model Thin Film (Sr,Ba,La)(Ti,Fe)O3-α Fuel Cell Cathodes (2014)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.J. Kim, M. Kuhn, J.W. Druce, T. Daio, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: European Materials Research Society (E-MRS) Spring Meeting 2014
  • 発表場所: Lille Convention Center, France
  • 年月日: 2014-05-26 – 2014-05-30
  • 招待講演
• [学会発表] Chemical Expansion of Mixed Ionic and Electronic Conducting Perovskites (2014)
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.E. Thomas, D. Marrocchelli, L. Zhao, J.J. Kim, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: Electrochemical Society (ECS) Spring Meeting
  • 発表場所: Orlando, Florida, USA
  • 年月日: 2014-05-11 – 2014-05-15
• [学会発表] Donor Doping of a P-Type SOFC Cathode: Influence of La on Sr(Ti,Fe)O3-δ Defect Chemistry and Performance
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.W. Druce, D. Pergolesi, J.A. Kilner, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: 38th International Conference and Exposition on Advanced Ceramics and Composites
  • 発表場所: Daytona Beach, Florida, USA
• [学会発表] Influence of Donor Doping on Cathode Performance: (La,Sr)(Ti,Fe)O3-δ Case Study
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, D. Pergolesi, K. Sasaki, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: SOFC-XIII
  • 発表場所: Okinawa, Japan
• [学会発表] Controlling Solid Oxide Fuel Cell Cathode Performance by Electronic Structure Engineering
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: Electrochemical Society of Japan, Kyushu Branch 50th Anniversary Conference
  • 発表場所: Kitakyushu, Japan
• [学会発表] Tailoring Oxygen Exchange in Sr(Ti,Fe)O3-δ-Based SOFC Cathodes Through Control of Electronic Structure
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, S.R. Bishop, D. Pergolesi, J.J. Kim, and H.L. Tuller
  • 学会等名: Solid State Ionics 19
  • 発表場所: Kyoto, Japan
• [学会発表] Decreasing the Chemical Expansion of SOFC Electrodes: The Role of Charge Localization
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.E. Thomas, D. Marrocchelli, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: 38th International Conference and Exposition on Advanced Ceramics and Composites
  • 発表場所: Daytona Beach, Florida, USA
• [学会発表] Controlling Chemical Expansion in Perovskites: A Study of the Role of Charge Localization in (La,Sr)(Ga,Ni)O3-δ
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.E. Thomas, D. Marrocchelli, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: MRS Fall Meeting and Exhibit
  • 発表場所: Boston, Massachusetts, USA
• [学会発表] Isolating the Role of Charge Localization in Chemical Expansion: (La,Sr)(Ga,Ni)O3-x Case Study
  • 著者名/発表者名: N.H. Perry, J.E. Thomas, D. Marrocchelli, S.R. Bishop, and H.L. Tuller
  • 学会等名: SOFC-XIII
  • 発表場所: Okinawa, Japan
• [備考] WPI-I2CNER
  • URL: http://i2cner.kyushu-u.ac.jp/en/