金属錯体の光励起を鍵とした新奇な小分子変換システムの創製

• 研究課題/領域番号: 25888023
• 研究種目: 研究活動スタート支援
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 無機化学
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 吉田 将己 北海道大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (20712293)
• 研究期間 (年度): 2013-08-30 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円); 2014年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2013年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
• キーワード: 錯体化学 / 電子状態 / 触媒・化学プロセス

研究成果の概要

本研究課題では、自然界および工業プロセスにおいて最も重要な反応である酸化反応を温和な条件下・低電位で進行させる新奇な触媒システムの構築を目指した。その結果、①水を酸素ガスへと酸化する高活性触媒の創製に成功し、既存の触媒設計の指針とは異なる新たな触媒設計の方法論を提案した。②自然界の酵素の構造に注目し、非常に温和な条件下でアルコールを酸化する錯体を発見した。③酸化反応と一対の反応である還元反応についても、光によって駆動する新奇な還元触媒系を構築した。これらの成果は、温和な条件下における酸化反応や還元反応を効率的に駆動する触媒の構築に新たな知見を与えるものと期待される。

研究成果

• [雑誌論文] Oxygen Evolution Catalysed by a Mononuclear Ruthenium Complex bearing Pendant -SO3– Groups (2015)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Mio Kondo, Sena Torii, Ken Sakai, Shigeyuki Masaoka
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 未定 号: 27 ページ: 7981-7984
  • DOI: 10.1002/anie.201503365
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Three Distinct Redox States of an Oxo-Bridged Dinuclear Ruthenium Complex (2014)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Mio Kondo, Toshikazu Nakamura, Ken Sakai, and Shigeyuki Masaoka
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 53 号: 43 ページ: 11519-11523
  • DOI: 10.1002/anie.201406443
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electrochemical Behavior of Phosphine-Substituted Ruthenium(II) Polypyridine Complexes with a Single Labile Ligand (2014)
  • 著者名/発表者名: Go Nakamura, Masaya Okamura, Masaki Yoshida, Takayoshi Suzuki, Hideo D. Takagi, Mio Kondo, and Shigeyuki Masaoka
  • 雑誌名: Inorg. Chem. 巻: 53 号: 14 ページ: 7214-7226
  • DOI: 10.1021/ic5003644
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Electrochemical response of metal complexes in homogeneous solution under photoirradiation (2014)
  • 著者名/発表者名: Arisa Fukatsu, Mio Kondo, Masaya Okamura, Masaki Yoshida, and Shigeyuki Masaoka
  • 雑誌名: Sci. Rep. 巻: 4 号: 1 ページ: 5327-5327
  • DOI: 10.1038/srep05327
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Cerium(IV)-driven Water Oxidation Catalyzed by Mononuclear Ruthenium Complexes (2014)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Shigeyuki Masaoka
  • 雑誌名: Research on Chemical Intermediates 巻: 未定
  • 査読あり
• [雑誌論文] 窒素を切断する”鉄”の力 ― 窒素分子をアンモニアに還元する鉄錯体触媒 (2014)
  • 著者名/発表者名: 吉田 将己
  • 雑誌名: 月刊「化学」 巻: 69(1) ページ: 67-68
• [学会発表] Multistep Electrochromic Behavior of an Acetamidato-bridged Mixed-valent Platinum Complex bearing a Cyclometalating Ligand (2015)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Naoki Yashiro, Hotaka Shitama, Atsushi Kobayashi, Masako Kato
  • 学会等名: 5th Asian Conference on Coordination Chemistry
  • 発表場所: The University of Hong Kong (China)
  • 年月日: 2015-07-12 – 2015-07-16
• [学会発表] シクロメタレート型白金複核錯体が示す多段階クロミック特性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 吉田 将己，舌間 穂高，中島 愛梨，屋代 尚希，小林 厚志，加藤 昌子
  • 学会等名: 日本化学会第95春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（船橋）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] Syntheses, structures, and photo-induced hydrogen evolution of 3d transition metal complexes bearing o-phenylenediamine (2014)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Sho Ueno, Akane Usui, Atsushi Kobayashi, Masako Kato
  • 学会等名: 2014 International Conference on Artificial Photosynthesis
  • 発表場所: 淡路夢舞台国際会議場（兵庫）
  • 年月日: 2014-11-24 – 2014-11-28
• [学会発表] Synthesis, Structures, and Photochromic Behavior of Acetamidato-bridged Mixed-valent Platinum Complexes Bearing a Cyclometalating Ligand (2014)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Naoki Yashiro, Hotaka Shitama, Atsushi Kobayashi, Masako Kato
  • 学会等名: 錯体化学会第64回討論会
  • 発表場所: 中央大学後楽園キャンパス（東京）
  • 年月日: 2014-09-18 – 2014-09-20
• [学会発表] Synthesis and Photochromic Behavior of Acetamidato-bridged Mixed-valent Platinum Complexes bearing a Cyclometalating Ligand (2014)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Naoki Yashiro, Hotaka Shitama, Atsushi Kobayashi, Masako Kato
  • 学会等名: 26th International Conference on Organometallic Chemistry
  • 発表場所: ロイトン札幌（北海道）
  • 年月日: 2014-07-13 – 2014-07-18
• [学会発表] 五座配位子を用いた8族錯体の合成並びに触媒機能評価 (2013)
  • 著者名/発表者名: 吉田 将己, 近藤 美欧, 金池 真理, 正岡重行
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学（西原町）
• [学会発表] オキソ架橋混合原子価ルテニウム二核錯体の 合成・構造および電子状態 (2013)
  • 著者名/発表者名: 吉田 将己, 近藤 美欧, 中村 敏和, 酒井 健, 正岡 重行
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学（西原町）
• [学会発表] Syntheses, Structures, and Electronic Properties of Oxo-bridged Mixed-valent Dinuclear Ruthenium Complexes (2013)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Mio Kondo, Toshikazu Nakamura, Ken Sakai, Shigeyuki Masaoka
  • 学会等名: Sokendai Asian Winter School
  • 発表場所: 岡崎コンファレンスセンター（愛知県）
• [学会発表] 複数の混合原子価状態を発現するオキソ架橋ルテニウム二核錯体の合成・構造及びその電子状態
  • 著者名/発表者名: 吉田 将己, 近藤 美欧, 中村 敏和, 酒井 健, 正岡 重行
  • 学会等名: 第19回 錯体化学若手の会 中部・東海地区勉強会
  • 発表場所: 岡崎コンファレンスセンター（愛知県）
• [図書] 次世代のバイオ水素エネルギー開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 吉田 将己, 正岡 重行
  • 総ページ数: 174
  • 出版者: 化学同人
• [図書] Cerium: Molecular Structure, Technological Applications and Health Effects (2013)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Shigeyuki Masaoka
  • 総ページ数: 235
  • 出版者: Nova Science Publishers