熱化学と電気化学反応を結合した新しいCO2からのアルコール合成法の開発

• 研究課題/領域番号: 26249115
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 金属・資源生産工学
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 山口 周 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (10182437)
• 研究分担者: 三好 正悟 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 講師 (30398094)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2017-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 41,990千円 (直接経費: 32,300千円、間接経費: 9,690千円); 2016年度: 9,490千円 (直接経費: 7,300千円、間接経費: 2,190千円); 2015年度: 9,490千円 (直接経費: 7,300千円、間接経費: 2,190千円); 2014年度: 23,010千円 (直接経費: 17,700千円、間接経費: 5,310千円)
• キーワード: エコマテリアル化 / 省エネルギープロセス

研究成果の概要

水和酸化物表面の酸塩基反応と酸化還元反応の両者を考慮に入れた効率的・選択的なCO2のプロトン化反応を実現する方法を検討した．実験ならびに理論的なアプローチ法により，前者では表面プロトン活性を利用したCO2の優先吸着とプロトン化による電気化学的還元体生成に関する単セル実験により電気化学的反応特性を，後者では水和表面のプロトン活性の起源が二つの酸塩基点の酸定数の差によることやプロトン移動の機構を明らかにした．単セル実験からは，反応サイトの次元性の重要性やCO2の優先的還元反応を可能とする触媒電極の開発を行ったが，いずれも過電圧が低い水素ガス発生が優勢となることが明らかになった．

研究成果

• [雑誌論文] 7．酸化物表面プロトニクス：表面プロトン活性とその輸送機構 (2018)
  • 著者名/発表者名: 佐藤龍平，山﨑智之，山口 周
  • 雑誌名: 電気化学 巻: 86 号: Spring ページ: 35-41
  • DOI: 10.5796/denkikagaku.18-FE0007
  • NAID: 130006728217
  • ISSN: 2433-3255, 2433-3263
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effects of CO2 adsorption on proton migration on a hydrated ZrO2 surface: an ab initio molecular dynamics study (2017)
  • 著者名/発表者名: Sato Ryuhei、Shibuta Yasushi、Shimojo Fuyuki、Yamaguchi Shu
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 19 号: 30 ページ: 20198-20205
  • DOI: 10.1039/c7cp01650f
  • 査読あり
• [雑誌論文] Large, soft, and polarizable hydride ions sneak around in an oxyhydride (2016)
  • 著者名/発表者名: Shu Yamaguchi
  • 雑誌名: Science 巻: 351 号: 6279 ページ: 1262-1263
  • DOI: 10.1126/science.aaf3361
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of oxygen vacancy in dissociation of oxygen molecule on SOFC cathode: Ab initio molecular dynamics simulation (2016)
  • 著者名/発表者名: Shinya Sugiura, Yasushi Shibuta, Kohei Shimamura, Masaaki Misawa, Fuyuki Shimojo, Shu Yamaguchi
  • 雑誌名: Solid State Ionics 巻: 285 ページ: 209-214
  • DOI: 10.1016/j.ssi.2015.06.008
  • 査読あり
• [雑誌論文] Proton Migration on Hydrated Surface of Cubic ZrO2: Ab initio Molecular Dynamics Simulation (2015)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Sato, Shohei Ohkuma, Yasushi Shibuta, Fuyuki Shimojo, and Shu Yamaguchi
  • 雑誌名: Journal of physical chemistry. C 巻: 119 号: 52 ページ: 28925-28933
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b09026
  • 査読あり
• [学会発表] Ab initio molecular dynamic study about effect of acid-base molecule adsorption on acidity on ZrO2 surface (2018)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Sato, Yasushi Shibuta, Fuyuki Shimojo, and Shu Yamaguchi
  • 学会等名: 255th ACS National Meeting & Exposition (New Orleans, LA, USA)
  • 国際学会
• [学会発表] Oxide Surface Protonics: Proton Activity on Hydrated Oxide Surface (2018)
  • 著者名/発表者名: Shu Yamaguchi
  • 学会等名: The 1st DGIST Workshop on Energy Materials (Daegu Gyeongbuk Institute of Science and Technology, Daegu, Korea)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 酸化物ナノ粒子粒界の毛細管凝縮による低温プロトン伝導の発現 (2017)
  • 著者名/発表者名: 佐藤 龍平、高村 仁、山口 周
  • 学会等名: 第43回固体イオニクス討論会 (山形県天童市)
• [学会発表] 層状複水酸化物(LDH)中の水酸化物イオン伝導機構の考察 (2017)
  • 著者名/発表者名: 山﨑 智之，山口 周
  • 学会等名: 第43回固体イオニクス討論会 (山形県天童市)
• [学会発表] Effect of Spin Order on Oxygen Reduction Reaction at NiO Surface (2017)
  • 著者名/発表者名: Shu Yamaguchi
  • 学会等名: MS&T 17 (Pittsburgh, Pennsylvania, USA)
  • 国際学会
• [学会発表] プロトン伝導体を用いたCO2電気化学還元セルのカソード電極についての考察 (2017)
  • 著者名/発表者名: 山﨑 智之，山口 周
  • 学会等名: 第13回固体イオニクスセミナー (宮崎県宮崎市)
• [学会発表] Oxide Surface Protonics: Proton Activity on Hydrated Oxide Surface (2017)
  • 著者名/発表者名: Shu Yamaguchi
  • 学会等名: 21st International Conference on Solid State Ionics (SSI-21) (Padova, Italy)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Proton conduction in bulk water along grain boundary cavity of nano-grained oxides (2017)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Sato, Yasuaki Akao, Shogo Miyoshi, and Shu Yamaguchi
  • 学会等名: 21st International Conference on Solid State Ionics (SSI-21) (Padova, Italy)
  • 国際学会
• [学会発表] Electron Conductivity in Nano-Grained Bulk Body of TiO2 (2016)
  • 著者名/発表者名: Keiichiro Honda and Shu Yamaguchi
  • 学会等名: PRiME 2016
  • 発表場所: Hawaii Convention Center, Honolulu, Hawaii, USA
  • 年月日: 2016-10-03
  • 国際学会
• [学会発表] 電気化学的CO2還元によるメタノール合成プロセスの開発 (2016)
  • 著者名/発表者名: 山﨑智之，山口 周
  • 学会等名: 第12回固体イオニクスセミナー
  • 発表場所: 休暇村指宿，鹿児島県指宿市
  • 年月日: 2016-09-27
• [学会発表] Ab Initio Molecular Dynamic study of Proton Delocalization and Diffusion on Hydrated cubic ZrO2 (110) Surface Modified by CO2 Molecules (2016)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Sato, Yasushi Shibuta, Fuyuki Shimojo, and Shu Yamaguchi
  • 学会等名: SSPC-18
  • 発表場所: Soria Moria Conference Center, Oslo, Norway
  • 年月日: 2016-09-20
  • 国際学会
• [学会発表] TiO2ナノ粒子バルク体における電気伝導特性の解明 (2016)
  • 著者名/発表者名: 本多慶一郎，山口 周，三好正悟
  • 学会等名: 電気化学会第83回大会
  • 発表場所: 大阪大学，大阪府吹田市
  • 年月日: 2016-03-29
• [学会発表] Proton delocalization and diffusion on hydrated ZrO2 surface: an ab initio molecular dynamic study (2016)
  • 著者名/発表者名: Shu Yamaguchi
  • 学会等名: 2nd Solid-state Chemistry & Ionics (SCI) workshop (Kyushu University, Fukuoka)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] CO2吸着によるZrO2水和表面のプロトン輸送特性の解析 (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐藤龍平, 澁田 靖, 下條冬樹, 山口 周
  • 学会等名: 第42回固体イオニクス討論会 （愛知県名古屋市）
• [学会発表] コアシェル型CuO-ZnOを前駆体とするCO2還元触媒の開発 (2015)
  • 著者名/発表者名: 山﨑智之，山口 周
  • 学会等名: 第11回固体イオニクスセミナー
  • 発表場所: 熱川ハイツ，静岡県賀茂郡
  • 年月日: 2015-08-30
• [学会発表] Bulk and Surface Oxide Protonics for Energy Conversion Devices: Role of Percolation and Grotthus Mechanism in Oxide Protonics (2015)
  • 著者名/発表者名: Shu Yamaguchi
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics
  • 発表場所: Keystone Resort & Conference Center, Keystone, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Rate-Determining Step for Oxygen Reduction Reaction on Oxide Cathode in SOFC and Its Interpretation Based on Band Energy Diagram (2015)
  • 著者名/発表者名: A. Takeshita, S. Okada, S. Sugiura, S. Miyoshi, Y. Shibuta, S. Yamaguchi, and F. Shimojo
  • 学会等名: 227th ECS Meeting
  • 発表場所: Hilton Chicago, Chicago, Illinois, USA
  • 年月日: 2015-05-24
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 第一原理分子動力学法によるZrO2 表面上でのプロトン輸送機構の解明 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐藤龍平，澁田 靖，下條冬樹，山口 周
  • 学会等名: 日本機械学会第27回計算力学講演会
  • 発表場所: 岩手大学，岩手県盛岡市
  • 年月日: 2014-11-22
• [学会発表] SOFCカソード表面における酸素吸着・電荷移動反応の第一原理分子動力学法シミュレーション (2014)
  • 著者名/発表者名: 杉浦進弥，澁田 靖，下條冬樹，山口 周
  • 学会等名: 日本機械学会第27回計算力学講演会
  • 発表場所: 岩手大学，岩手県盛岡市
  • 年月日: 2014-11-22
• [学会発表] 酸化物カソード表面における酸素吸着・電荷移動反応の第一原理分子動力学法シミュレーション (2014)
  • 著者名/発表者名: 杉浦進弥，島村孝平，三澤賢明，澁田 靖，下條冬樹，山口 周
  • 学会等名: 第10回固体イオニクスセミナー
  • 発表場所: プラザホテル山麓荘，秋田県仙北市
  • 年月日: 2014-08-31