シード結晶添加によるゼオライト合成法・製造法の革新

• 研究課題/領域番号: 26249118
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 反応工学・プロセスシステム
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 大久保 達也 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (40203731)
• 研究分担者: 脇原 徹 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (70377109)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 42,770千円 (直接経費: 32,900千円、間接経費: 9,870千円); 2017年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円); 2016年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円); 2015年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円); 2014年度: 29,380千円 (直接経費: 22,600千円、間接経費: 6,780千円)
• キーワード: ゼオライト / 水熱合成 / 種結晶添加 / 高速合成 / 種結晶添加法 / 結晶成長 / 水熱合成法 / OSDA / 種結晶 / 触媒 / 材料合成プロセス / ナノ多孔性材料 / 結晶化

研究成果の概要

結晶性のミクロ多孔質材料であるゼオライトの合成には、水熱合成法が広く用いられ、得られるゼオライトは触媒、吸着剤、イオン交換剤などとして広く工業的に用いられている。しかしながら、その合成には課題も未だ多く、本研究では、主にゼオライト合成における高コスト原料（有機構造規定剤、Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ－ｄｉｒｅｃｔｉｎｇ　Ａｇｅｎｔ、ＯＳＤＡ）や長時間の合成時間といった、工業化の際に大きな障壁となる各課題について検討を行い、ＯＳＤＡを用いない合成法、より安価なＯＳＤＡを用いた合成法、高速合成法などを開発した。

研究成果

• [雑誌論文] Seed-directed synthesis of zincoaluminosilicate MSE-type zeolites using co-precipitated gels with tetraethylammonium hydroxide as a simple organic structure directing agent (2018)
  • 著者名/発表者名: Sogukkanli Sibel、Iyoki Kenta、Elangovan Shanmugam P.、Itabashi Keiji、Koike Natsume、Takano Miku、Kubota Yoshihiro、Okubo Tatsuya
  • 雑誌名: Microporous and Mesoporous Materials 巻: 257 ページ: 272-280
  • DOI: 10.1016/j.micromeso.2017.08.032
  • 査読あり
• [雑誌論文] Organic-free synthesis of zincoaluminosilicate zeolites from homogeneous gels prepared by a co-precipitation method (2017)
  • 著者名/発表者名: Koike Natsume、Chaikittisilp Watcharop、Iyoki Kenta、Yanaba Yutaka、Yoshikawa Takeshi、Elangovan Shanmugam Palani、Itabashi Keiji、Okubo Tatsuya
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 46 号: 33 ページ: 10837-10846
  • DOI: 10.1039/c7dt02001e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Seed-directed Synthesis of CON-type Zeolite Using Tetraethylammonium Hydroxide as a Simple Organic Structure-directing Agent (2017)
  • 著者名/発表者名: Sibel Sogukkanli, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 46 号: 4 ページ: 1419-1421
  • DOI: 10.1002/chem.201705277
  • 査読あり
• [雑誌論文] Rational seed-directed synthesis of MSE-type zeolites using a simple organic structure-directing agent by extending the composite building unit hypothesis (2017)
  • 著者名/発表者名: Sibel Sogukkanli, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Miku Takano, Zhendong Liu, Satoshi Inagaki, Toru Wakihara, Yoshihiro Kubota, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Microporous and Mesoporous Materials 巻: 245 ページ: 1-7
  • DOI: 10.1016/j.micromeso.2017.02.073
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Two-Stage Crystallization of Meso- and Macroporous MFI and MEL Zeolites Using Tributylamine-Derived Diquaternary Ammonium Cations as Organic Structure-Directing Agents (2017)
  • 著者名/発表者名: Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Akira Endo, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 90 号: 5 ページ: 586-594
  • DOI: 10.1246/bcsj.20170023
  • NAID: 130006770708
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Factors Governing the Formation of Hierarchically and Sequentially Intergrown MFI Zeolites by Using Simple Diquaternary Ammonium Structure-Directing Agents (2016)
  • 著者名/発表者名: Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Rino R. Mukti, Atsushi Shimojima, Prashant Kumar, Michael Tsapatsis, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 28 号: 24 ページ: 8997-9007
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.6b03887
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Energy Analysis of Aluminosilicate Zeolites with Comprehensive Ranges of Framework Topologies (2016)
  • 著者名/発表者名: Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 138 号: 19 ページ: 6184-6193
  • DOI: 10.1021/jacs.6b01341
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Highly nanoporous silicas with pore apertures near the boundary between micro- and mesopores through an orthogonal self-assembly approach (2015)
  • 著者名/発表者名: Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Yutaka Yanaba, Takeshi Yoshikawab、Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 51 号: 53 ページ: 10718-10721
  • DOI: 10.1039/c5cc02801a
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Structure-Directing Behaviors of Tetraethylammonium Cations toward Zeolite Beta Revealed by the Evolution of Aluminosilicate Species Formed during the Crystallization Process (2015)
  • 著者名/発表者名: Takaaki Ikuno, Watcharop Chaikittisilp, Zhendong Liu, Takayuki Iida, Yutaka Yanaba, Takeshi Yoshikawa, Shinji Kohara, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 137 号: 45 ページ: 14533-14544
  • DOI: 10.1021/jacs.5b11046
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 新規ジンコシリケートCHA型ゼオライトの合成とその2価イオン交換能 (2018)
  • 著者名/発表者名: 小池夏萌・伊與木健太・Sye Hoe Keoh・Watcharop Chaikittisilp・大久保 達也
  • 学会等名: 化学工学会 第83年会
• [学会発表] ゼオライト合成のフロンティア (2018)
  • 著者名/発表者名: 大久保達也
  • 学会等名: 日本化学会 第98春季年会
  • 招待講演
• [学会発表] 共沈法均一ゲルを用いたジンコアルミノシリケートゼオライトのOSDA-free合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 小池夏萌・Chaikittisilp Watcharop・伊與木健太・Shanmugam Palani Elangovan・板橋慶治・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第82年会
  • 発表場所: 芝浦工業大学（東京都江東区豊洲）
  • 年月日: 2017-03-06
• [学会発表] 種結晶添加法によるシンプルな有機構造規定剤を用いたMSE型ゼオライトの合理的合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: ソウグクカンル シベル・伊與木健太・ エランゴバン シャンムガム・板橋慶治・高野美育・劉振東・稲垣怜史・脇原徹・窪田好浩・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第82年会
  • 発表場所: 芝浦工業大学（東京都江東区豊洲）
  • 年月日: 2017-03-06
• [学会発表] Seed-Directed Synthesis of Zincoaluminosilicate *BEA-type Zeolites with Higher Yields and Broader Chemical Compositions from Mechanochemically Pretreated Reactants (2017)
  • 著者名/発表者名: Kenta Iyoki, Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Keiji Itabashi, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: The 3rd Euro-Asia Zeolite Conference
  • 発表場所: バリ（インドネシア）
  • 年月日: 2017-01-22
  • 国際学会
• [学会発表] Seed-directed, OSDA-free synthesis of zincoaluminosilicate mordenite (2017)
  • 著者名/発表者名: Natsume Koike, Watcharop Chaikittisilp, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: The 3rd Euro-Asia Zeolite Conference
  • 発表場所: バリ（インドネシア）
  • 年月日: 2017-01-22
  • 国際学会
• [学会発表] 均一ゲルを原料とした有機物を用いないジンコアミノシリケート * BEA、MFI、MOR型ゼオライトの合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 小池夏萌 ・Watcharop Chaikittisilp ・伊與木健太 ・ Shanmugam Palani Elangovan・板橋慶治・大久保 達也
  • 学会等名: 第33回ゼオライト研究発表会
• [学会発表] Synthesis of various zinco(alumino)silicate zeolites by focusing on preparation methods of raw materials (2017)
  • 著者名/発表者名: Natsume Koike, Watcharop Chaikittisilp, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: Gordon Research Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Seed-Directed Synthesis of Multipore Zeolites using Tetraethylammonium Hydroxide as a Simple Organic Structure-Directing Agent (2017)
  • 著者名/発表者名: Sibel Sogukkanli, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: Gordon Research Conference
  • 国際学会
• [学会発表] 種結晶添加法によるシンプルな有機構造規定剤を用いた CON型ゼオライトの合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: ソウグクカンルシベル・伊與木健太・ エランゴバンシャンムガム・板橋慶治・大久保達也
  • 学会等名: 第33回ゼオライト研究発表会
• [学会発表] 亜鉛含有MOR型ゼオライトのOSDA-free合成 (2016)
  • 著者名/発表者名: 小池夏萌・Watcharop Chaikittisilp・伊與木健太・Shanmugam Palani Elangovan・板橋慶治・大久保達也
  • 学会等名: 第32回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区船堀）
  • 年月日: 2016-12-01
• [学会発表] Rational Seed-Directed Synthesis of MSE-type Zeolite usingSimple Organic Structure-Directing Agent by ExtendingComposite Building Unit Hypothesis (2016)
  • 著者名/発表者名: Sibel Sogukkanli・Shannmugam P. Elangovan・板橋慶治・伊與木健太・高野美育・劉振東・稲垣怜史・脇原徹・窪田好浩・大久保達也
  • 学会等名: 第32回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区船堀）
  • 年月日: 2016-12-01
• [学会発表] Structure-directing roles of alkali metal cations in the formation of FER-type zeolite (2016)
  • 著者名/発表者名: Haruki Yoshida, Watcharop Chaikittisilp, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: The 12th Japan-Korea Symposium on Materials and Interfaces
  • 発表場所: 御殿場高原ホテル（静岡県御殿場市神山）
  • 年月日: 2016-11-02
  • 国際学会
• [学会発表] Top-down and bottom-up approaches to nanosized and hierarchical zeolites (2016)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Okubo
  • 学会等名: 252nd ACS National Meeting and Exposition and 4th International Symposium on Mesoporous Zeolites
  • 発表場所: ペンシルベニア州フィラデルフィア（米国）
  • 年月日: 2016-08-21
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Ultrafast and Continuous Flow Synthesis of High-Silica Zeolite SSZ-13 for NOx Removal (2015)
  • 著者名/発表者名: 劉振東・脇原徹・大島一典・西岡大輔・堀田悠介・Watcharop Chaikittisilp・松尾武士・武脇隆彦・大久保達也
  • 学会等名: 第31回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館（鳥取県鳥取市尚徳町）
  • 年月日: 2015-11-26
• [学会発表] ゼオライトベータの結晶化におけるテトラエチルアンモニウムカチオン集合体の構造規定効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp・生野敬明・脇原徹・大久保達也
  • 学会等名: 第31回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館（鳥取県鳥取市尚徳町）
  • 年月日: 2015-11-26
• [学会発表] Insight into the Structure-Direction of Tetraethylammonium Cations in the Crystallization of Zeolite Beta (2015)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp, Takaaki Ikuno, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: 2015 AIChE Annual Meeting
  • 発表場所: ユタ州ソルトレイクシティ（米国）
  • 年月日: 2015-11-08
  • 国際学会
• [学会発表] Synthesis of Zeolites Using Dimers of Conventional Organic Structure-Directing Agents (2015)
  • 著者名/発表者名: Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: 2015 AIChE Annual Meeting
  • 発表場所: ユタ州ソルトレイクシティ（米国）
  • 年月日: 2015-11-08
  • 国際学会
• [学会発表] Recent Progresses in Zeolite Synthesis--Beyond the Traditional Common Senses (2015)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Okubo
  • 学会等名: 2nd International Conference on Chemical Engineering, Food and Biotechnology
  • 発表場所: ホーチミン（ベトナム）
  • 年月日: 2015-10-30
  • 国際学会 / 招待講演