再処理過程で自発的につくられる抽出錯体溶液の階層構造とそのダイナミクスの研究

• 研究課題/領域番号: 26289368
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 一部基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 原子力学
• 研究機関: 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
• 研究代表者: 元川 竜平 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414579)
• 研究分担者: 遠藤 仁 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (40447313)
• 研究協力者: HELLER T. William
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 16,120千円 (直接経費: 12,400千円、間接経費: 3,720千円); 2017年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円); 2016年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円); 2015年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2014年度: 8,060千円 (直接経費: 6,200千円、間接経費: 1,860千円)
• キーワード: 抽出錯体 / PUREX / 中性子小角散乱 / Ｘ線小角散乱 / 階層構造 / EXAFS / 相分離 / 再処理 / 抽出 / 第三相 / バックエンド / 溶媒抽出 / 凝集 / 中性子小角散乱法

研究成果の概要

本研究では、プルトニウムの模擬抽出系としてジルコニウムイオンをリン酸トリブチル（TBP）／オクタン中に抽出した有機相について、広域X線吸収微細構造法、中性子小角散乱法、分子動力学計算を用いてその微視的構造を明らかにする検討を行った。その結果、ジルコニウムイオンとTBPによってつくられる抽出錯体どうしが、水分子、硝酸分子を介した水素結合によって会合を起こし、数ナノメートルの１次凝集体を形成することを明らかにした。さらに、この１次凝集体は逆ミセル的な構造をつくり、それらがファンデアワールス相互作用によってさらに大きな高次の凝集体を形成することを明らかにした。

研究成果

• [国際共同研究] マンチェスター大学(英国)
• [国際共同研究] オークリッジ国立研究所/国立標準技術研究所(米国)
• [国際共同研究] マンチェスター大学(英国)
• [国際共同研究] オークリッジ国立研究所(ORNL)/国立標準技術研究所(NIST)(米国)
• [国際共同研究] マンチェスター大学(英国)
• [雑誌論文] A Novel Microemulsion Phase Transition: Toward the Elucidation of Third-Phase Formation in Spent Nuclear Fuel Reprocessing (2018)
  • 著者名/発表者名: Junju Mu, Ryuhei Motokawa, Kazuhiro Akutsu,Shotaro Nishitsuji, and Andrew J. Masters
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry B 巻: 122 号: 4 ページ: 1439-1452
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.7b08515
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] 溶媒抽出法による白金族金属分離に関する最近の研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 成田 弘一、鈴木 智也、元川 竜平
  • 雑誌名: 日本金属学会誌 巻: 81 号: 4 ページ: 157-167
  • DOI: 10.2320/jinstmet.JE201604
  • NAID: 130007334874
  • ISSN: 0021-4876, 1880-6880, 2433-7501
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Small-angle Neutron Scattering Study of Specific Interaction and Coordination Structure Formed by Mono-acetyl Substituted Dibenzo-20-crown-6-ether and Cesium Ions (2016)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa, Tohru Kobayashi, Hitoshi Endo, Takashi Ikeda, Tsuyoshi Yaita, Shinichi Suzuki, Hirokazu Narita, Kazuhiro Akutsu, and William T. Heller
  • 雑誌名: J. Nucl. Sci. Technol. 巻: 53 号: 8 ページ: 1205-1211
  • DOI: 10.1080/00223131.2015.1102100
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] A Comparative Molecular Dynamic Study on Tri-n-butyl phosphate in Organic and Aqueous Environments and Its Relevance to Nuclear Extraction Processes (2016)
  • 著者名/発表者名: Junju Mu , Ryuhei Motokawa, Christopher D. Williams, Akutsu Kazuhiro, Shotaro Nishitsuji, and Andrew J. Masters
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 巻: 120 号: 23 ページ: 5183-5193
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.6b00781
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Neutron Polarization Analysis for Biphasic Solvent Extraction System (2016)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa, Hitoshi Endo, Michihiro Nagao, and William T. Heller
  • 雑誌名: Solvent Extr. Ion Exch. 巻: 34 号: 5 ページ: 399-406
  • DOI: 10.1080/07366299.2016.1201980
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Mesoscopic Structures of Vermiculite and Weathered Biotite Clays in Suspension with and without Cesium Ions (2014)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa, Hitoshi Endo, Shingo Yokoyama, Hiroki Ogawa, Tohru Kobayashi, Shinichi Suzuki, Tsuyoshi Yaita
  • 雑誌名: Langmuir 巻: 30 号: 50 ページ: 15127-15134
  • DOI: 10.1021/la503992p
  • 査読あり
• [雑誌論文] Collective Structural Changes in Vermiculite Clay Suspensions Induced by Cesium Ions (2014)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa, Hitoshi Endo, Shingo Yokoyama, Shotaro Nishitsuji, Tohru Kobayashi, Shinichi Suzuki, Tsuyoshi Yaita
  • 雑誌名: SCIENTIFIC REPORTS 巻: 4 号: 1
  • DOI: 10.1038/srep06585
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Third Phase Formation Induced by a Growth of Hierarchical Aggregation Structure in Biphasic Solvent Extraction Systems (2017)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa
  • 学会等名: Actinides 2017
  • 国際学会
• [学会発表] Neutron Polarization Analysis for Biphasic Solvent Extraction Systems (2017)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa
  • 学会等名: ISEC 2017
  • 国際学会
• [学会発表] 有機相中でつくられる凝集体の中性子小角散乱法による観察 (2016)
  • 著者名/発表者名: 元川竜平
  • 学会等名: 第35回溶媒抽出討論会
  • 発表場所: 産業技術総合研究所つくばセンター（茨城県つくば市）
  • 年月日: 2016-11-28
• [学会発表] SANS and EXAFS Studies of Hierarchical Structure Assembled by Coordination Species in Biphasic Solvent Extraction (2015)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa
  • 学会等名: Pacifichem 2015
  • 発表場所: ホノルル(アメリカ合衆国)
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 抽出錯体溶液が自発的につくる階層構造 (2014)
  • 著者名/発表者名: 元川竜平
  • 学会等名: 第33回溶媒抽出討論会
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 2014-12-11 – 2014-12-12
• [学会発表] Hierarchical Structure Assembled by Coordination Species in Biphasic Solvent Extraction (2014)
  • 著者名/発表者名: Ryuhei Motokawa
  • 学会等名: Actinide XAS 2014
  • 発表場所: Schloss Bottstein, Switzerland
  • 年月日: 2014-05-20 – 2014-05-22
  • 招待講演