メタ・ダイナミクス法を用いた界面反応シミュレーターの開発と応用

• 研究課題/領域番号: 26410014
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 森川 良忠 大阪大学, 工学研究科, 教授 (80358184)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2017-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2016年度)
• 配分額: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円); 2016年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2015年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2014年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
• キーワード: 密度汎関数理論 / 分子動力学法 / 自由エネルギー / メタ・ダイナミクス法 / 第一原理分子動力学 / 鈴木-宮浦クロスカップリング / 酸化的付加 / トランスメタル化 / リガンド・フリー / 塩化ベンゼン / 臭化ベンゼン / 第一原理分子動力学法 / 密度汎関数法 / 化学反応 / メタ・ダイナミクス / 触媒 / 反応 / 燃料電池 / Si / エッチング

研究成果の概要

STATE-Senriに、結合長を反応座標とするメタ・ダイナミクス法を組み込み、フッ酸溶液とOH終端Si(111)表面との界面でのエッチング過程について研究を行った。当初想定した単純なHF分子の解離反応過程は起こらず、HF分子が解離（電離）し、Fアニオンが第一層Siと結合して５配位Siの中間体を取り、OH終端のプロトンがSi-Siのバックボンドの間に入ってバックボンドを終端するという反応過程が起こった。これは、従来考えられていた単純な解離反応過程ではなく、現実にはもう少し複雑な中間体を経た反応過程で起こっていることを示唆する重要な結果である。

研究成果

• [国際共同研究] University of Wisconsin-Madison(米国)
• [国際共同研究] University of Bordeaux(France)
• [雑誌論文] First-Principles Molecular Dynamics Analysis of Ligand-Free Suzuki-Miyaura Cross Coupling in Water Solvent: Oxidative Addition Step (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Hirakawa, Y. Uramoto, D. Mimura, A. Takeda, S. Yanagisawa, T. Ikeda, K. Inagaki, and Y. Morikawa
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B, 巻: 121 号: 1 ページ: 164-173
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.6b08644
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ab-initio moleculer dynamics of solvation effects on reactiveity at electrified interfaces (2016)
  • 著者名/発表者名: J.A. Herron, *Y. Morikawa, and *M. Mavrikakis
  • 雑誌名: Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A., 巻: 113 号: 34
  • DOI: 10.1073/pnas.1604590113
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Mechanism for enhanced single-crystal GaN growth in the C-assisted Na-flux method (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kawamura, H. Imabayashi, M. Maruyama, M. Imade, M. Yoshimura, Y. Mori, and Y. Morikawa
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 9 号: 1 ページ: 015601-015601
  • DOI: 10.7567/apex.9.015601
  • NAID: 210000137759
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] First-principles investigation of the GaN growth process in carbon-added Na-flux method (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Kawamura, H. Imabayashi, M. Maruyama, M. Imade, M. Yoshimura, Y. Mori, and Y. Morikawa
  • 雑誌名: Physica Status Solidi B 巻: 252 号: 5 ページ: 1084-1088
  • DOI: 10.1002/pssb.201451546
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Study on the mechanism of platinum-assisted hydrofluoric acid etching of SiC using density functional theory calculations (2015)
  • 著者名/発表者名: .V. Bui, A. Isohashi, H. Kizaki, Y. Sano, K. Yamauchi, Y. Morikawa, and K. Inagaki
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 107 号: 20
  • DOI: 10.1063/1.4935832
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electronic structure of the 4x4 silicene monolayer on semi-infinite Ag(111) (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Ishida, Y. Hamamoto, Y. Morikawa, E. Minamitani, R. Arafune, N. Takagi
  • 雑誌名: New Journal of Physics 巻: 17 号: 1 ページ: 015013-015013
  • DOI: 10.1088/1367-2630/17/1/015013
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Dissociative adsorption of CO2 on flat, stepped, and kinked Cu surfaces (2014)
  • 著者名/発表者名: F. Muttaqien, Y. Hamamoto, K. Inagaki, and Y. Morikawa
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 141 号: 3
  • DOI: 10.1063/1.4887362
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical investigation of the band structure of picene single crystals within the GW approximation (2014)
  • 著者名/発表者名: S. Yanagisawa, Y. Morikawa, and A. Schindlmayr
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 53 号: 5S1 ページ: 05FY02-05FY02
  • DOI: 10.7567/jjap.53.05fy02
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] The Effect of pH on Optical Intensities of a Ruthenium(II) Phenanthroline-thiourea complex: An Experimental and Theoretical Investigation (2017)
  • 著者名/発表者名: Siew San Tan, Mohammad B. Kassim, Kouji Inagaki, and Yoshitada Morikawa
  • 学会等名: Symposium on Surface Science & Nanotechnology -25th Anniversary of SSSJ Kansai-" (SSSN-Kansai)
  • 発表場所: 京都市国際交流協会
  • 年月日: 2017-01-24
  • 国際学会
• [学会発表] First-principles Simulations of Catalytic Reactions in Crystal Growthand EtchingProcesses at Semiconductor Interfaces (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Morikawa
  • 学会等名: 12th International Conference of Computational Methods in Sciencesand Engineering (ICCMSE 2016）
  • 発表場所: Athens (Greece)
  • 年月日: 2016-03-17
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] First-principles Study on Catalytic Reactions in Crystal Growth and Etching Processes at Semiconductor Surfaces (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Morikawa
  • 学会等名: Synposium & Workshop Nanotechnology 2015
  • 発表場所: Bandung (Indonesia)
  • 年月日: 2015-11-09
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Catalytic Reactions in Crystal Growth and Etching Processes at Semiconductor Surfaces: First-principles Molecular Dynamics Study (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Morikawa
  • 学会等名: First International Symposium of Institute for Catalysis --Global Collaboration in Catalysis Science toward Sustainable Society
  • 発表場所: 北海道大学 (北海道・札幌市)
  • 年月日: 2015-10-13
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 水とフッ素水溶液の第一原理分子動力学計算における原子構造の汎関数依存性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 金森仁美、和田一真、濵本雄治、木﨑栄年、稲垣耕司、森川良忠
  • 学会等名: 日本物理学会２０１５年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学 (大阪府・吹田市)
  • 年月日: 2015-09-17
• [学会発表] 水溶媒を用いたリガンドフリーな鈴木反応の反応機構解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 平川晧朗、浦元優太、武田篤哉、三村大輔、池田隆司、柳澤将、稲垣耕司、森川良忠
  • 学会等名: 第９回分子科学討論会
  • 発表場所: 東京工業大学 (東京都・目黒区)
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 第一原理シミュレーションによる不均一触媒反応過程の研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 森川良忠
  • 学会等名: シンポジウム「化学反応経路探索のニューフロンティア２０１５」
  • 発表場所: 総合区民会館きゅりあん (東京都・品川区)
  • 年月日: 2015-09-14
  • 招待講演
• [学会発表] Mechanism of Ligand-free Suzuki-Miyaura Cross Coupling in a Water Solven (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Hirakawa, Y. Uramoto, T. Ikeda, S. Yanagisawa, K. Inagaki, and Y. Morikawa
  • 学会等名: 16th International Conference on Density Functional Theory and its Applications
  • 発表場所: Debrecen (Hungary)
  • 年月日: 2015-08-31
  • 国際学会
• [学会発表] First-principles simulations of interface reactions (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Morikawa
  • 学会等名: The 6th Asian Physics Symposium
  • 発表場所: Bandung (Indonesia)
  • 年月日: 2015-08-19
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 第一原理シミュレーションによる不均一触媒の研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 森川良忠
  • 学会等名: 物性研究所短期研究会 機能物性融合科学シリーズ(3) 「反応と輸送」
  • 発表場所: 東京大学物性研究所 (千葉県・柏市)
  • 年月日: 2015-06-24
  • 招待講演
• [学会発表] 第一原理Metadynamics法を用いたフッ酸/Si(111)界面でのHFの解離吸着反応の経路探索 (2015)
  • 著者名/発表者名: 金森仁美、森川良忠、稲垣耕司、木﨑英年、濱本雄治
  • 学会等名: 日本化学会第95春季年会
  • 発表場所: 日本大学理工学部船橋キャンパス (千葉県船橋市)
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] Cu(111)面におけるギ酸分解反応の第一原理計算 (2015)
  • 著者名/発表者名: 鳥井 史郎、Fahdzi Muttaqien、濱本 雄治、木崎 栄年、稲垣 耕司、森川 良忠
  • 学会等名: 日本化学会第95春季年会
  • 発表場所: 日本大学理工学部船橋キャンパス (千葉県船橋市)
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 第一原理電子状態計算による局所構造とその電子的・化学的性質の解明 (2015)
  • 著者名/発表者名: 森川良忠
  • 学会等名: 日本物理学会第70回年次大会
  • 発表場所: 早稲田大学 (東京都新宿区)
  • 年月日: 2015-03-22
  • 招待講演
• [学会発表] 固体表面での触媒反応の第一原理シミュレーション (2015)
  • 著者名/発表者名: 森川良忠
  • 学会等名: 筑波大学数理物質融合科学センター(CiRfSE)ワークショップ
  • 発表場所: 筑波大学 (茨城県つくば市)
  • 年月日: 2015-03-12 – 2015-03-13
  • 招待講演
• [学会発表] 第一原理シミュレーションと統計力学的手法を組み合わせた触媒反応解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 森川良忠
  • 学会等名: スーパーコンピュータワークショップ2015
  • 発表場所: 分子科学研究所 (愛知県岡崎市)
  • 年月日: 2015-01-29 – 2015-01-30
  • 招待講演
• [学会発表] First-principles Investigation of Self-regenerating Mechanism of LaFe1-xPdxO3 (2014)
  • 著者名/発表者名: Y. Morikawa, H. Kizaki, S. Yanagisawa, I. Hamada, K. Inagaki, and Z.-X. Tian
  • 学会等名: Symposium & Workshop Nanotechnology & Biotechnology, Computational Material Design (CMD) & Bio-Informatika
  • 発表場所: ITB Bandung, Indonesia
  • 年月日: 2014-11-12 – 2014-11-14
  • 招待講演
• [学会発表] First-principlesSimulations of an H2O Dissociation and Hydroxyl Adsorption in water-bilayer on Pt(322) surface (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Kizaki, I. Hamada and Y. Morikawa
  • 学会等名: The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
  • 発表場所: Matsue (島根県松江市)
  • 年月日: 2014-11-03 – 2014-11-06
• [学会発表] Oxidative addition Reactions of Suzuki-Miyaura Cross Coupling with Ligand-free Pd in aqueous solution (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Hirakawa, Y. Uramoto, A. Takeda, D. Mimura, T. Ikeda, S. Yanagisawa, K. Inagaki and Y. Morikawa
  • 学会等名: The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
  • 発表場所: Matsue (島根県松江市)
  • 年月日: 2014-11-03 – 2014-11-06
• [学会発表] Dissociative Adsorption of CO2 on Copper Surfaces (2014)
  • 著者名/発表者名: F. Muttaqien, Y. Hamada, K. Inagaki and Y. Morikawa
  • 学会等名: The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
  • 発表場所: Matsue (島根県松江市)
  • 年月日: 2014-11-03 – 2014-11-06
• [学会発表] 第一原理シミュレーションによる固体表面および溶液中の反応シミュレーション (2014)
  • 著者名/発表者名: 森川良忠
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-26
  • 招待講演
• [学会発表] メタダイナミクス法による鈴木―宮浦クロスカップリング反応の解析 (2014)
  • 著者名/発表者名: 平川皓朗、三村大輔、武田篤哉、、稲垣浩司、柳澤将、池田隆司、森川良忠
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-25 – 2014-09-27
• [学会発表] 電子状態計算によるリガンドフリーの鈴木―宮浦クロスカップリングの律速段階 (2014)
  • 著者名/発表者名: 平川皓朗、浦元雄太、武田篤哉、三村大輔、池田隆司、柳澤将、稲垣浩司、森川良忠
  • 学会等名: 第8回分子科学討論会
  • 発表場所: 広島大学（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-21 – 2014-09-24
• [学会発表] Cu(111)面におけるHCOOH分解の第一原理計算 (2014)
  • 著者名/発表者名: 鳥井史郎、Fahdzi Muttaqien、濱本雄治、稲垣浩司、森川良忠
  • 学会等名: 日本物理学会2014秋季大会
  • 発表場所: 中部大学 (愛知県春日井市)
  • 年月日: 2014-09-07 – 2014-09-10
• [学会発表] 第一原理Metadynamics法を用いたフッ酸/Si(111)界面でのHFの解離吸着 (2014)
  • 著者名/発表者名: 金森仁美、平川皓朗、杉山将啓、稲垣浩司、木﨑栄年、森川良忠
  • 学会等名: 日本物理学会2014秋季大会
  • 発表場所: 中部大学 (愛知県春日井市)
  • 年月日: 2014-09-07 – 2014-09-10
• [学会発表] 水溶液中での鈴木―宮浦クロスカップリング反応の律速段階の解明 (2014)
  • 著者名/発表者名: 平川皓朗、浦元雄太、武田篤哉、三村大輔、池田大輔、柳澤将、稲垣浩司、森川良忠
  • 学会等名: 日本物理学会2014秋季大会
  • 発表場所: 中部大学 (愛知県春日井市)
  • 年月日: 2014-09-07 – 2014-09-10
• [学会発表] OH adsorptions and water dissociation in water-bilayer on Pt(322) stepped surface: Ab-initio simulations (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Kizaki, Kouji Inagaki, Ikutaro Hamada, Yoshitada Morikawa
  • 学会等名: 8th International Conference on Environmental Catalysis
  • 発表場所: Asheville, North Carolina in USA
  • 年月日: 2014-08-24 – 2014-08-27
• [備考] 森川研究室
  • URL: http://www-cp.prec.eng.osaka-u.ac.jp/
• [備考] 森川研究室
  • URL: http://www-cp.prec.eng.osaka-u.ac.jp