担体マトリックスをも包括したナノクラスター触媒設計に関する研究

• 研究課題/領域番号: 26420784
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 千葉大学
• 研究代表者: 一國 伸之 千葉大学, 大学院工学研究科, 准教授 (40261937)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2017-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2016年度)
• 配分額: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円); 2016年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2015年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2014年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
• キーワード: ナノクラスター / XAFS / 酸化ニッケル触媒 / 酸化鉄触媒 / 担体界面構造 / コロイド / チオフェノールカップリング反応 / アルコール酸化反応 / メソ細孔シリカ / PVP保護基 / 酸化コバルト触媒 / XPS

研究成果の概要

ニッケルなどの卑金属元素を数ナノメートル以下という小さな粒子の状態にし，高比表面積を有する担体上に担持することでナノクラスター触媒とした。酸化ニッケルナノクラスターとシリカ担体の界面構造がチオフェノールカップリング反応を促進することを見出した。ナノクラスターの合成に際し，凝集を抑制するために高分子保護基を利用した場合は触媒反応時に反応阻害剤となってしまう。この高分子保護基を担体上に残存させた状態で，ナノクラスター上から除去することで微細なサイズを維持した高活性な触媒となることを見出した。

研究成果

• [雑誌論文] Structural analysis of NiO nanocluster catalysts on SiO2 by using XAFS measurements (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Sasaki, N. Ichikuni, T. Hara, S. Shimazu
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 712 ページ: 1-4
  • DOI: 10.1088/1742-6596/712/1/012069
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Nb K- and L3-edges XAFS study on the structure of supported Nb carbide catalyst (2016)
  • 著者名/発表者名: N. Ichikuni, F. Yanagase, K. Mitsuhara, T. Hara, S. Shimazu
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 712 ページ: 1-4
  • DOI: 10.1088/1742-6596/712/1/012060
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Study on the Selectivity of Propane Photo-Oxidation Reaction on SBA-15 Supported Mo Oxide Catalyst (2016)
  • 著者名/発表者名: Nobuyuki Ichikuni, Juyang Kim, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
  • 雑誌名: Catalysis Today 巻: 265 ページ: 90-94
  • DOI: 10.1016/j.cattod.2015.09.043
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] XAFS Study on the local structure of mesoporous silica supported titanium oxide as water-tolerant Lewis acid catalyst (2015)
  • 著者名/発表者名: Nobuyuki ICHIKUNI, Kiyotaka NAKAJIMA, Hiroshi SHINTAKU, Michikazu HARA
  • 雑誌名: Photon Factory Activity Report 2014 巻: 印刷中
• [学会発表] 担持型卑金属ナノ粒子触媒のXAFSによる構造解析 (2017)
  • 著者名/発表者名: 一國伸之
  • 学会等名: 産業利用に役立つXAFSによる先端材料の局所構造解析2017
  • 発表場所: 国際ファッションセンター（東京都墨田区）
  • 招待講演
• [学会発表] 金属コロイドを前駆体とした担持NiOナノクラスターの局所構造に関する研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 2016年度量子ビームサイエンスフェスタ
  • 発表場所: つくば国際会議場（茨城県つくば市）
• [学会発表] 金属コロイドを前駆体とした担持NiOナノクラスターの構築と構造解析 (2017)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第97日本化学会春季年会
  • 発表場所: 慶應義塾大学（神奈川県横浜市）
• [学会発表] アルコキシド保護Coコロイドを前駆体に用いた酸化コバルトナノクラスター触媒の調製とベンジルアルコール選択酸化反応への応用 (2017)
  • 著者名/発表者名: 佐々木直人，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第97日本化学会春季年会
  • 発表場所: 慶應義塾大学（神奈川県横浜市）
• [学会発表] Preparation and structural analysis of silica supported NbC catalysts (2016)
  • 著者名/発表者名: Nobuyuki ICHIKUNI, Fumitaka YANAGASE, Kei MITSUHARA, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: French Conference on Catalysis (FCCat1)
  • 発表場所: Frejus, FRANCE
  • 年月日: 2016-05-25
  • 国際学会
• [学会発表] シリカ担持PVP-Niナノ粒子の調製と熱処理による保護基の挙動に関する研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 竹石裕也，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第96日本化学会春季年会
  • 発表場所: 同志社大学（京都府京田辺市）
  • 年月日: 2016-03-24
• [学会発表] プロパン光酸化反応に活性なメソ細孔アルミナ担持Mo触媒の調製条件の検討 (2016)
  • 著者名/発表者名: 浅野諒，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第96日本化学会春季年会
  • 発表場所: 同志社大学（京都府京田辺市）
  • 年月日: 2016-03-24
• [学会発表] 閉鎖循環系で調製したシリカ担持ニオブカーバイド触媒のカーバイド化度の評価 (2016)
  • 著者名/発表者名: 真嶋佑樹，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第96日本化学会春季年会
  • 発表場所: 同志社大学（京都府京田辺市）
  • 年月日: 2016-03-24
• [学会発表] The support effect of NiO nanocluster catalysts on thiophenol coupling reaction (2016)
  • 著者名/発表者名: Takuro SASAKI, Nobuyuki ICHIKUNI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: Joint Workshop on Chirality in Chiba University (WCCU) and Soft Molecule Activation (SMA)
  • 発表場所: Chiba University (Chiba, Japan)
  • 年月日: 2016-03-17
  • 国際学会
• [学会発表] Study on the promoting effect of nickel silicate for 1-phenylethanol oxidation on supported NiO nanocluster catalyst (2016)
  • 著者名/発表者名: Takuro Sasaki, Nobuyuki Ichikuni, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
  • 学会等名: 9th International Conference on Environmental Catalysis 2016 (9th ICEC2016)
  • 発表場所: Newcastle, Australia
  • 国際学会
• [学会発表] NiOナノ粒子と担体との解明構造の分析とプロモーティング効果 (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，中島清隆，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第19回XAFS討論会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知県名古屋市）
• [学会発表] シリカ担持酸化鉄ナノクラスター触媒の調製とベンジルアルコール酸化反応への応用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 生出裕幸，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第118回触媒討論会
  • 発表場所: 岩手大学（岩手県盛岡市）
• [学会発表] 担持型NiOナノクラスター触媒の調製と1-フェニルエタノール酸化反応への応用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第118回触媒討論会
  • 発表場所: 岩手大学（岩手県盛岡市）
• [学会発表] 担体上の保護基によるPVP-Niナノ粒子のサイズ規定とWGSR活性に関する研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 竹石裕也，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第118回触媒討論会
  • 発表場所: 岩手大学（岩手県盛岡市）
• [学会発表] Interfacial structure of SiO2 supported NiO nanocluster and its promoting effect for 1-phenylethanol (2016)
  • 著者名/発表者名: Takuro SASAKI, Nobuyuki ICHIKUNI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: 2nd Joint Workshop on Chirality in Chiba University (WCCU) and Soft Molecule Activation (SMA)
  • 発表場所: Chiba University (Chiba, JAPAN)
  • 国際学会
• [学会発表] Development of PVP-stabilized Ni Nanoparticles; Removal Process of PVP Ligand and the Catalysis of Water Gas Shift Reaction (2016)
  • 著者名/発表者名: Yuya TAKEISHI, Nobuyuki ICHIKUNI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: 2nd Joint Workshop on Chirality in Chiba University (WCCU) and Soft Molecule Activation (SMA)
  • 発表場所: Chiba University (Chiba, JAPAN)
  • 国際学会
• [学会発表] Structural investigation of supported Co oxide nanocluster catalyst using XAFS and XPS (2015)
  • 著者名/発表者名: Nobuyuki ICHIKUNI, Toshiki FUJII, Hanako OKUNO, Yasunori INOUE, Kiyotaka NAKAJIMA, Michikazu HARA, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: Pacifichem2015
  • 発表場所: Hawaii Convention Center (Honolulu, USA)
  • 年月日: 2015-12-16
  • 国際学会
• [学会発表] Preparation and hydrogenation activity of SBA-15 supported nano-sized niobium carbide catalyst (2015)
  • 著者名/発表者名: Fumitaka YANAGASE, Nobuyuki ICHIKUNI, Kei MITSUHARA, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: Pacifichem2015
  • 発表場所: Hawaii Convention Center (Honolulu, USA)
  • 年月日: 2015-12-16
  • 国際学会
• [学会発表] メソ細孔アルミナ担持Mo触媒を用いたプロパン光酸化反応におけるアセトン選択性向上への取組み (2015)
  • 著者名/発表者名: 浅野諒，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第5回CSJ化学フェスタ
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2015-10-15
• [学会発表] 減圧条件での担持型NbC触媒の調製とプロピレン水素化反応 (2015)
  • 著者名/発表者名: 真嶋佑樹，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第5回CSJ化学フェスタ
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2015-10-14
• [学会発表] PVP-Niコロイドを用いたシリカ担持触媒の熱処理による保護基除去に関する研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 竹石裕也，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第5回CSJ化学フェスタ
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2015-10-13
• [学会発表] 担持型前遷移金属カーバイド触媒の活性向上へのアプローチ (2015)
  • 著者名/発表者名: 一國伸之
  • 学会等名: 第7回岩澤コンファレンス2015「サステイナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学」
  • 発表場所: 千葉大学（千葉県千葉市）
  • 年月日: 2015-09-29
  • 招待講演
• [学会発表] 1-フェニルエタノールの酸化反応に有効な担持NiOナノクラスターの活性構造に関する研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第116回触媒討論会
  • 発表場所: 三重大学（三重県津市）
  • 年月日: 2015-09-18
• [学会発表] Structural analysis of NiO nanocluster catalysts on SiO2 by using XAFS measurements (2015)
  • 著者名/発表者名: Takuro SASAKI, Nobuyuki ICHIKUNI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: The 16th International Conference on X-ray Absorption Fine Structure
  • 発表場所: Karlsruhe Institute of Technology (Karlsruhe, Germany)
  • 年月日: 2015-08-25
  • 国際学会
• [学会発表] Nb K- and L3-edges XAFS study on the structure of supported Nb carbide catalyst (2015)
  • 著者名/発表者名: Nobuyuki ICHIKUNI, Fumitaka YANAGASE, Kei MITSUHARA, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: The 16th International Conference on X-ray Absorption Fine Structure
  • 発表場所: Karlsruhe Institute of Technology (Karlsruhe, Germany)
  • 年月日: 2015-08-24
  • 国際学会
• [学会発表] Development and structural analysis of base metal nanocluster catalyst (2015)
  • 著者名/発表者名: Nobuyuki Ichikuni
  • 学会等名: 3rd MSNano Workshop -New Trends in X-ray Absorption and Photoelectron Spectroscopy and Multiple Scattering Theory-
  • 発表場所: Chiba University (Chiba, Japan)
  • 年月日: 2015-07-28
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Study on the selectivity of propane photo-oxidation reaction on SBA-15 supported Mo oxide catalyst (2015)
  • 著者名/発表者名: Juyang KIM, Nobuyuki ICHIKUNI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
  • 学会等名: The 15th Korea-Japan Symposium on Catalysis
  • 発表場所: BEXCO (Busan, Korea)
  • 年月日: 2015-05-26
  • 国際学会
• [学会発表] 担持NiOナノクラスターのチオフェノールカップリング反応に対するナノサイズ効果とXAFSによる構造解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第95日本化学会春季年会
  • 発表場所: 日本大学（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26
• [学会発表] メソ細孔シリカ担持ニオブ種の減圧下でのカーバイド化 (2015)
  • 著者名/発表者名: 栁ケ瀨史崇，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第95日本化学会春季年会
  • 発表場所: 日本大学（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26
• [学会発表] SBA-15担持モリブデン酸化物触媒を用いたプロパン光酸化反応の反応選択性に関する研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 金主羊，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第95日本化学会春季年会
  • 発表場所: 日本大学（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26
• [学会発表] XAFSによる担持NiOナノクラスターおよび担体界面の構造解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 物構研サイエンスフェスタ
  • 発表場所: つくば国際会議場（茨城県つくば市）
  • 年月日: 2015-03-17
• [学会発表] 卑金属元素のナノ粒子化とサイズに依存した触媒作用の発現 (2014)
  • 著者名/発表者名: 一國伸之
  • 学会等名: 第6回岩澤コンファレンス2014「サステイナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学」
  • 発表場所: 大阪大学（大阪府吹田市）
  • 年月日: 2014-12-06
  • 招待講演
• [学会発表] 担持型卑金属ナノ粒子触媒の調製とナノサイズ固有の触媒作用 (2014)
  • 著者名/発表者名: 一國伸之
  • 学会等名: 無機触媒化学講演会
  • 発表場所: 立命館大学（滋賀県草津市）
  • 年月日: 2014-10-29
  • 招待講演
• [学会発表] 保護基フリーのNiOナノクラスター触媒が示すナノサイズ効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第4回CSJ化学フェスタ
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2014-10-16
• [学会発表] メソポーラスシリカへのモリブデンの高分散担持とプロパン光酸化反応への応用 (2014)
  • 著者名/発表者名: 金主羊，原孝佳，一國伸之，島津省吾
  • 学会等名: 第4回CSJ化学フェスタ
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2014-10-16
• [学会発表] シリカ担持ニッケル触媒によるチオフェノールカップリング反応の粒径依存に関する研究 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐々木拓朗，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-26
• [学会発表] 減圧下で調製した担持型ニオブカーバイド触媒のエチレン水素化反応活性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 栁ケ瀨史崇，一國伸之，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-26
• [学会発表] 酸化コバルトナノクラスター触媒の表面Co種の化学状態と酸化反応活性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 藤井俊希，一國伸之，奥野華子，井上泰徳，中島清隆，原亨和，原孝佳，島津省吾
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-26
• [図書] 産業応用を目指した無機・有機新材料創製のための構造解析技術 (2015)
  • 著者名/発表者名: 米澤徹，陣内浩司，紺谷貴之，竹中幹人，宮﨑司，犬束学，田中敬二，一國伸之 他（計41名）
  • 総ページ数: 295
  • 出版者: シーエムシー出版
• [図書] XAFS/EELSによる局所構造解析・状態分析技術 (2014)
  • 著者名/発表者名: 渡部孝，一國伸之，宮永崇史，奥村和，片山真祥，稲田康宏，木口賢紀，溝口照康，折笠有基，内本喜晴，山本和生，入山恭寿，平山司，岩澤康裕，森利之，脇田久伸，岡島敏浩，田中庸裕 他
  • 総ページ数: 240
  • 出版者: 情報機構