触媒ポケットによる高安定化を目指したカーボン表面孤立化Ptナノクラスターの創製

• 研究課題/領域番号: 26620043
• 研究種目: 挑戦的萌芽研究
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 無機化学
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 邨次 智 名古屋大学, 理学研究科, 助教 (20545719)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2016-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2015年度)
• 配分額: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円); 2015年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2014年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
• キーワード: 白金ナノクラスター / カーボンナノチューブ / 固定化 / 触媒 / 触媒ポケット / 安定化 / 白金 / ナノクラスター / カーボン担体

研究成果の概要

選択酸化反応触媒や燃料電池電極触媒への応用を目指し、平均粒径が小さく且つ粒子の凝集抑制が期待できる高安定性カーボンナノチューブ (CNT) 固定化Ptナノクラスター触媒の創製を目指した。Pt4核錯体をCNT上に固定化した後、Ptの凝集を防ぐ「触媒ポケット」構築のためにポリピロール (PPy) 薄層マトリックスでCNT表面を修飾したのち、加熱水素還元によりPtナノクラスターへの変換を行った。TEMにより平均粒径約1.0 nmのPtナノクラスターが生成しており、PPy修飾がない場合と比較して、Ptの粒径分布が狭く粒径の揃ったPtナノ粒子が形成されたとともに、触媒安定性も向上したことが分かった。

研究成果

• [国際共同研究] University of Munster(Germany)
• [雑誌論文] A Solid Chelating Ligand: Periodic Mesoporous Organosilica Containing 2,2-Bipyridine within the Pore Walls (2014)
  • 著者名/発表者名: M. Waki, Y. Maegawa, K. Hara, Y. Goto, S. Shirai, Y. Yamada, N. Mizoshita, T. Tani, W.-J. Chun, S. Muratsugu, M. Tada, A. Fukuoka, and S. Inagaki
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 136 号: 10 ページ: 4003-4011
  • DOI: 10.1021/ja4131609
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Dispersed RhMo Nanoclusters Prepared from Oxide-Supported Rh2Mo Heterometallic Complexes as Catalysts for Alcohol Oxidation (2014)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Muratsugu, Shunichi Tajima, Mizuki Tada
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 43 ページ: 1321-1323
  • NAID: 130004677579
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] π-Conjugation modification of photochromic and redox-active dimethyldihydropyrene by phenyland ethynyl-terpyridines and Ru(bis-terpyridine)complexes (2014)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Muratsugu, Hiroshi Nishihara
  • 雑誌名: New J. Chem. 巻: 38 号: 12 ページ: 6114-6124
  • DOI: 10.1039/c4nj01462f
  • 査読あり
• [学会発表] Pt錯体-ポリピロール-カーボンナノチューブ複合体を基盤としたカーボンナノチューブ固定化Ptナノクラスターの調製と触媒機能 (2016)
  • 著者名/発表者名: 邨次 智、宮本翔太、唯 美津木
  • 学会等名: 第96回日本化学会年
  • 発表場所: 同志社大学(京田辺)
  • 年月日: 2016-03-25
• [学会発表] In situ characterization of Ru nanocluseter catalysts on K-Al2O3 and their selective nitrile hydrogenation to primary amines (2016)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Muratsugu, Mizuki Tada
  • 学会等名: 251th American Chemical Society National Meeting & Exposition
  • 発表場所: Manchester Grand Hyatt Hotel (San Digo, USA)
  • 年月日: 2016-03-13
  • 国際学会
• [学会発表] 酸化物表面と金属錯体を駆使した触媒創出：構造と機能 (2016)
  • 著者名/発表者名: 邨次 智
  • 学会等名: 分子研研究会「触媒の分子科学：理論と実験のインタープレイ最前線」
  • 発表場所: 分子科学研究所(岡崎)
  • 年月日: 2016-03-09
  • 招待講演
• [学会発表] Understanding the Formation Process and Selective Nitrile Hydrogenation Performance of Ru Nanocatalysts on K-Al2O3 by in-situ Spectroscopy and Theoretical Calculation (2015)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Muratsugu, Sutasinee Kityakarn, Fei Wang, Nozomu Ishiguro, Takashi Kamachi, Kazunari Yoshizawa, Oki Sekizawa, Tomoya Uruga, Mizuki Tada
  • 学会等名: Pacifichem 2015
  • 発表場所: Hawaii Convention Center (Honolulu, Hawaii, USA)
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会
• [学会発表] Preparation and Property of New Pt Tetranuclear Complex – Polymer – Carbon Support Composites toward the Formation of New Pt Catalysts (2015)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Muratsugu, Shota Miyamoto, Chang Kyu Kim, Mizuki Tada
  • 学会等名: 第65回錯体化学討論会
  • 発表場所: 奈良女子大学(奈良)
  • 年月日: 2015-09-21
• [学会発表] K-Al2O3表面固定化Ruナノ粒子形成過程とニトリル類の選択水素化反応特性の検討 (2015)
  • 著者名/発表者名: 邨次智, Kityakarn Sutasinee, 王飛, 石黒志, 関澤央輝, 宇留賀朋哉, 蒲池高志, 吉澤一成, 唯美津木
  • 学会等名: 第95回日本化学会年会
  • 発表場所: 日本大学（船橋）
  • 年月日: 2015-03-26
• [学会発表] Pt4核錯体-ポリピロール-カーボンナノチューブ複合系を経由したカーボンナノチューブ固定化Ptナノクラスターの調製と物性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 宮本翔太, Kim Chang Kyu, 邨次智, 唯美津木
  • 学会等名: 第95回日本化学会年会
  • 発表場所: 日本大学（船橋）
  • 年月日: 2015-03-26
• [学会発表] Preparation of a Molecularly-Imprinted Pd Complex Catalyst for Suzuki Coupling Reaction (2014)
  • 著者名/発表者名: S. Muratsugu, N. Maity, M. Tada
  • 学会等名: 第64回錯体化学討論会
  • 発表場所: 中央大学（東京）
  • 年月日: 2014-09-19
• [学会発表] 固定化部位を有する新規Ptクラスター錯体の合成とカーボン担体への表面固定化 (2014)
  • 著者名/発表者名: 宮本翔太, Kim Chang Kyu, 邨次智, 唯美津木
  • 学会等名: 第64回錯体化学討論会
  • 発表場所: 中央大学（東京）
  • 年月日: 2014-09-18
• [学会発表] 金属錯体と酸化物表面を駆使した固体触媒構造・機能の創出 (2014)
  • 著者名/発表者名: 邨次智
  • 学会等名: 化学千一夜セミナー「あすの化学への夢を語ろう」
  • 発表場所: Ｉ＆Ｉ ＬＡＮＤ (四条畷)
  • 年月日: 2014-06-14
  • 招待講演
• [学会発表] Dispersed Ru Nanoclusters Prepared from SiO2-attached Ru3 Complexes for Selective Alcohol Oxidation (2014)
  • 著者名/発表者名: S. Muratsugu, M. H. Lim, T. Itoh, W. Thumrongpatanaraks, M. Kondo, S. Masaoka, T. S. Andy Hor, M. Tada
  • 学会等名: TOCAT7 2014
  • 発表場所: Kyoto Terrsa (Kyoto, JAPAN)
  • 年月日: 2014-06-03