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常温常圧下での窒素と水素からの触媒的アンモニア合成反応開発への挑戦

研究課題

研究課題/領域番号 26620075
研究種目

挑戦的萌芽研究

配分区分基金
研究分野 合成化学
研究機関東京大学

研究代表者

西林 仁昭  東京大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40282579)

連携研究者 坂田 健  星薬科大学, 薬学部, 准教授 (90328922)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2014年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
キーワード窒素固定 / アンモニア / 窒素ガス / 水素ガス / ルテニウム / 鉄 / モリブデン
研究成果の概要

本研究代表者らがこれまでに達成した知見を踏まえて、「温和な条件下での窒素ガスと水素ガスとからの触媒的アンモニア合成反応の開発」に挑戦した。
最初に、水素分子の触媒的分解反応について、触媒として働く硫黄架橋2核ルテニウム錯体を利用した詳細な検討を行った。次に、この水素ガスの分解反応に関する知見を踏まえて、既に開発に成功している窒素ガスからの触媒的アンモニア生成反応に対して、この水素ガスの分解反応を適用し、触媒的なアンモニアの生成を試みた。その結果、化学量論量のアンモニア生成に留まることを明らかにした。触媒的アンモニア生成反応の開発には更なる検討が必要で有ることが明らかとなった。

報告書

(3件)
  • 2015 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2014 実施状況報告書
  • 研究成果

    (37件)

すべて 2016 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (18件) (うち査読あり 18件、 謝辞記載あり 16件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 2件、 招待講演 16件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Synthesis and Reactivity of Molybdenum-Dinitrogen Complexes Bearing PNN-Type Pincer Ligand2015

    • 著者名/発表者名
      K. Arashiba, K. Nakajima, Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Z. Anorg. Allg. Chem.

      巻: 641 号: 1 ページ: 100-104

    • DOI

      10.1002/zaac.201400117

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Cooperative Catalytic Reactions: Enantioselective Propargylic Alkylation of Propargylic Alcohols with Enecarbamates Using Ruthenium and Phosphoramide Hybrid Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Senda, K. Nakajima, Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 54 号: 13 ページ: 4060-4064

    • DOI

      10.1002/anie.201411601

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Radical Addition to Corannulene Mediated by Visible Light-Photoredox Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Kazunari Nakajima, Yuya Ashida, Sunao Nojima, Yoshiaki Nishibayashi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 44 号: 4 ページ: 545-547

    • DOI

      10.1246/cl.150019

    • NAID

      130005062123

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Catalytic Activity of Molybdenum-Nitride Complexes Bearing Pincer Ligands2015

    • 著者名/発表者名
      Eriko Kinoshita, Kazuya Arashiba, Shogo Kuriyama, Aya Eizawa, Kazunari Nakajima, Yoshiaki Nishibayashi
    • 雑誌名

      European Journal of Inorganic Chemistry

      巻: 2015 号: 10 ページ: 1789-1794

    • DOI

      10.1002/ejic.201500017

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Copper-Catalyzed Enantioselective Etherification of Propargylic Esters with Alcohols2015

    • 著者名/発表者名
      K. Nakajima, M. Shibata, Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 137 号: 7 ページ: 2472-2475

    • DOI

      10.1021/jacs.5b00004

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Thiolate-Bridged Dinuclear Ruthenium- and Iron-Complexes as Robust and Efficient Catalysts toward Oxidation of Molecular Dihydrogen in Protic Solvents2015

    • 著者名/発表者名
      Yuki, M.; Sakata, K.; Hirao, Y.; Nonoyama,N.; Nakajima, K.; Nishibayashi, Y.
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 137 号: 12 ページ: 4173-4182

    • DOI

      10.1021/jacs.5b00584

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Cobalt-Catalyzed Transformation of Molecular Dinitrogen into Silylamine under Ambient Reaction Conditions2015

    • 著者名/発表者名
      Ryuji Imayoshi, HIromasa Tanaka, Yuki Matsuo, Masahiro Yuki, Kazunari Nakajima, Kazunari Yoshizawa, Yoshiaki Nishibayashi
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 21 号: 24 ページ: 8905-8909

    • DOI

      10.1002/chem.201501088

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Catalytic Reduction of Dinitrogen into Ammonia by Use of Molybdenum-Nitride Complexes Bearing Tridentate Triphosphine as Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      K. Arashiba, E. Kinoshita, S. Kuriyama, A. Eizawa, K. Nakajima, H. Tanaka, K. Yoshizawa, and Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 137 号: 17 ページ: 5666-5669

    • DOI

      10.1021/jacs.5b02579

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Phosphabenzenes by Iron-Catalyzed [2+2+2] Cycloaddition Reaction of Diynes with Phosphaalkynes2015

    • 著者名/発表者名
      K. Nakajima, S. Takata, K. Sakata, Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 54 号: 26 ページ: 7597-7601

    • DOI

      10.1002/anie.201502531

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Nitrogen fixation catalyzed by ferrocene-substituted dinitrogen-bridged dimolybdenum-dinitrogen complexes: unique behavior of ferrocene moiety as redox active site2015

    • 著者名/発表者名
      S. Kuriyama, K. Arashiba, K. Nakajima, H. Tanaka, K. Yoshizawa, and Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Chem. Sci.

      巻: 6 号: 7 ページ: 3940-3951

    • DOI

      10.1039/c5sc00545k

    • NAID

      120005841408

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Recent Progress in Transition Metal-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen under Ambient Reaction Conditions2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 54 号: 19 ページ: 9234-9247

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.5b00881

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Enantioselective Intramolecular Propargylic Amination Using Chiral Copper-Pybox Catalyst2014

    • 著者名/発表者名
      M. Shibata, K. Nakajima, and Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 50 号: 58 ページ: 7874-7877

    • DOI

      10.1039/c4cc01676a

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Redox Properties of PNP Pincer Complexes Based on N-Methyl-4,4'-Bipyridinium2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyake, K. Nakajima, Y. Higuchi, and Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Eur. J. Inorg. Chem.

      巻: 2014 号: 26 ページ: 4273-4280

    • DOI

      10.1002/ejic.201402349

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Catalytic Formation of Ammonia from Molecular Dinitrogen by Use of Dinitrogen-Bridged Dimolybdenum-Dinitrogen Complexes Bearing PNP-Pincer Ligands: Remarkable Effect of Substituent at PNP-Pincer Ligand2014

    • 著者名/発表者名
      Shogo Kuriyama, Kazuya Arashiba, Kazunari Nakajima, Hiromasa Tanaka, Nobuaki Kamaru, Kazunari Yoshizawa, Yoshiaki Nishibayashi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 136 号: 27 ページ: 9719-9731

    • DOI

      10.1021/ja5044243

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Copper-Catalyzed Nucleophilic Trifluoromethylation of Benzylic Chlorides2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyake, S. Ota, M. Shibata, K. Nakajima, and Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Org. Biomol. Chem.

      巻: 12 号: 30 ページ: 5594-5596

    • DOI

      10.1039/c4ob00957f

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Nitrogen Heterocycles via a-Aminoalkyl Radicals Generated from a-Silyl Secondary-Amines under Visible Light Irradiation2014

    • 著者名/発表者名
      K. Nakajima, M. Kitagawa, Y. Ashida, Y. Miyake, and Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 50 号: 64 ページ: 8900-8903

    • DOI

      10.1039/c4cc03000a

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Cleavage and Formation of Molecular Dinitrogen in a Single System Assisted by Molybudenum Complexes Bearing Ferrocenyldiphosphine2014

    • 著者名/発表者名
      T. Miyazaki, H. Tanaka, Y. Tanabe, M. Yuki, K. Nakajima, K. Yoshizawa, and Y. Nishibayashi
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 53 号: 43 ページ: 11488-11492

    • DOI

      10.1002/anie.201405673

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Reactivity of Ruthenium Complexes Bearing Arsenic-Containing Arsenic-Nitrogen-Arsenic-Type Pincer Ligand2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Tanabe, Shogo Kuriyama, Kazuya Arashiba, Kazunari Nakajima, Yoshiaki Nishibayashi
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: 33 号: 19 ページ: 5295-5300

    • DOI

      10.1021/om5006116

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成法への挑戦2016

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      水素エネルギー協会(HESS) 第149回定例研究会
    • 発表場所
      日本大学(東京都千代田区)
    • 年月日
      2016-02-29
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] アンモニア合成の新展開2016

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      アンモニアシンポジウム(日本エネルギー学会水素部会「エネルギー学」部会主催)
    • 発表場所
      全国家電会館(東京都文京区)
    • 年月日
      2016-01-14
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molybdenum-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen into Ammonia under Ambient Conditions2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 発表場所
      ハワイ、アメリカ合衆国
    • 年月日
      2015-12-15
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成法への挑戦2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      大阪府立大学 大学院理学研究科 分子科学セミナー
    • 発表場所
      大阪府立大学(大阪府堺市)
    • 年月日
      2015-12-11
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成法への挑戦2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      JACI先端化学・材料技術部会 高選択性反応分科会 講演会
    • 発表場所
      新化学技術推進協会(東京都千代田区)
    • 年月日
      2015-12-01
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 遷移金属触媒を用いた新しい触媒的有機合成反応の開発2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      平成27年度後期有機合成化学講習会
    • 発表場所
      日本薬学会長井記念館長井記念ホール(東京都渋谷区)
    • 年月日
      2015-11-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成法への挑戦2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      東京工業大学 大学院理工学研究科 化学専攻講演会
    • 発表場所
      東京工業大学(東京都目黒区)
    • 年月日
      2015-11-10
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molybdenum-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen into Ammonia under Ambient Conditions2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      第10回日中クラスタ-会議
    • 発表場所
      福州、中国
    • 年月日
      2015-10-23
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成は誕生するのか?―化石燃料に代わる次世代エネルギー源としての期待2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      平成27年度東京大学―熊本県高校生交流会
    • 発表場所
      東京大学(東京都文京区)
    • 年月日
      2015-07-21
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成法への挑戦2015

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      平成27年錯体化学若手の会関東支部後期勉強会
    • 発表場所
      東京大学(東京都文京区)
    • 年月日
      2015-06-13
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成は誕生するのか?―化石燃料に代わる次世代エネルギー源としての期待2014

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      平成26年度「実践的化学知セミナー」講演会
    • 発表場所
      東京都新宿区、早稲田大学
    • 年月日
      2014-12-12
    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molybdenum-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen into Ammonia under Mild Reaction Conditions2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Nishibayashi
    • 学会等名
      The 2nd International Conference on Organometallics and Catalysis
    • 発表場所
      奈良市、東大寺総合文化センター
    • 年月日
      2014-10-27 – 2014-10-29
    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molybdenum-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen into Ammonia under Mild Reaction Conditions2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Nishibayashi
    • 学会等名
      The JSPS Strasbourg Symposium
    • 発表場所
      France、Strasbourg
    • 年月日
      2014-10-17
    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 硫黄架橋二核ルテニウム錯体を用いた水素分子の触媒的酸化反応2014

    • 著者名/発表者名
      結城雅弘、坂田健、中西治通、中島一成、西林仁昭
    • 学会等名
      錯体化学会第64回討論会
    • 発表場所
      東京都文京区、中央大学
    • 年月日
      2014-09-18 – 2014-09-20
    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
  • [学会発表] ハーバー・ボッシュ法を超えるアンモニア合成法への挑戦2014

    • 著者名/発表者名
      西林仁昭
    • 学会等名
      機能性錯体化学研究会平成26年度講演会
    • 発表場所
      東京都目黒区、東京大学
    • 年月日
      2014-08-05
    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molybdenum-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen into Ammonia under Mild Reaction Conditions2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Nishibayashi
    • 学会等名
      41st International Conference on Coordination Chemistry
    • 発表場所
      Singapore、Suntec City
    • 年月日
      2014-07-21 – 2017-07-25
    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molybdenum-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen into Ammonia under Mild Reaction Conditions2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Nishibayashi
    • 学会等名
      The 26th International Conference on Organometallic Chemistry
    • 発表場所
      札幌市、ロイトン札幌
    • 年月日
      2014-07-14
    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [備考] 東京大学大学院工学系研究科 システム創成学専攻 西林研究室

    • URL

      http://park.itc.u-tokyo.ac.jp/nishiba/

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [備考] 東京大学 大学院工学系研究科 総合研究機構 西林研究室

    • URL

      http://park.itc.u-tokyo.ac.jp/nishiba/

    • 関連する報告書
      2014 実施状況報告書

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公開日: 2014-04-04   更新日: 2017-05-10  

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