錯体水素化物における化学結合形成メカニズムの解明とそれにもとづく材料探索

• 研究課題/領域番号: 26820312
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 構造・機能材料
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 高木 成幸 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (50409455)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2016-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2015年度)
• 配分額: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円); 2015年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円); 2014年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
• キーワード: 錯体水素化物 / 水素 / 遷移金属 / 化学結合 / 配位子場 / 電気陰性度 / 18電子則 / 水素貯蔵

研究成果の概要

水素貯蔵材料としての応用に加え、高速イオン伝導や超伝導などの物性発現が期待される錯体水素化物における化学結合形成メカニズムを解明し、理論・実験の両面からさらなる材料探索のための材料設計指針構築に取り組んだ。電気陰性度を指標とする元素選択指針や、ヒドリドイオンを組み込むことによって経験則からは合成が困難とされる組成において新たな錯体水素化物を合成するための指針を得るとともに、水素を高密度に含む新たな錯体水素化物群の合成に成功した。

研究成果

• [雑誌論文] Metallic Intermediate Hydride Phase of LaMg2Ni with Ni-H Covalent Bonding: Precursor State for Complex Hydride Formation (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Miwa, T. Sato, M. Matsuo, K. Ikeda, T. Otomo, S. Deledda, B. C. Hauback, G. Li, S. Takagi, S. Orimo
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 120 号: 11 ページ: 5926-5931
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b00341
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Extending the Applicability of the Goldschmidt Tolerance Factor to Arbitrary Ionic Compounds (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Sato, S. Takagi, S. Deledda, B. C. Hauback, S. Orimo
  • 雑誌名: Sci. Rep. 巻: 6 号: 1 ページ: 23592-23592
  • DOI: 10.1038/srep23592
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] True boundary for the formation of homoleptic transition-metal hydride complexes (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Takagi, Y. Iijima, T. Sato, H. Saitoh, K. Ikeda, T. Otomo, K. Miwa, T. Ikeshoji, K. Aoki, S. Orimo
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 54 号: 19 ページ: 5650-5653
  • DOI: 10.1002/anie.201500792
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Recent progress in hydrogen-rich materials from the perspective of bonding flexibility of hydrogen (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Takagi, S. Orimo
  • 雑誌名: Scripta Materialia 巻: 109 ページ: 1-5
  • DOI: 10.1016/j.scriptamat.2015.07.024
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Complex transition metal hydrides incorporating ionic hydrogen: Synthesis and characterization of Na2Mg2FeH8 and Na2Mg2RuH8 (2015)
  • 著者名/発表者名: T.D. Humphries, S. Takagi, G Li, M. Matsuo, T. Sato, M.H. Sorby, S. Deledda, B.C. Hauback, S, Orimo
  • 雑誌名: Journal of Alloys and Compounds 巻: in press ページ: S347-S352
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2014.12.113
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multi-Phonon Excitations in Fe 2p RIXS on Mg2FeH6 (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Kurita, D. Sekiba, I. Harayama, K. Chito, Y. Harada, H. Kiuchi, M. Oshima, S. Takagi, M. Matsuo, R. Sato, K. Aoki, S. Orimo
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 84 号: 4 ページ: 043201-043201
  • DOI: 10.7566/jpsj.84.043201
  • 査読あり
• [雑誌論文] Enhanced tunability of thermodynamic stability of complex hydride by the incorporation of H- anions (2014)
  • 著者名/発表者名: S. Takagi, T.D. Humphries, K. Miwa, S. Orimo
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 104 号: 20
  • DOI: 10.1063/1.4878775
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Li4FeH6: iron-containing complex hydride with high gravimetric hydrogen density (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Saitoh, S. Takagi, M. Matsuo, Y. Iijima, N. Endo, K. Aoki, S. Orimo
  • 雑誌名: APL Materials 巻: 2 号: 7 ページ: 076103-076103
  • DOI: 10.1063/1.4886219
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Raman and Infrared Spectroscopic Studies on Li₄RuH₆ Combined with First-Principles Calculations (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Sato, S. Takagi, M. Matsuo, K. Aoki, S. Deledda, B.C. Hauback, S. Orimo
  • 雑誌名: MATERIALS TRANSACTIONS 巻: 55 号: 8 ページ: 1117-1121
  • DOI: 10.2320/matertrans.MG201403
  • NAID: 130004455350
  • ISSN: 1345-9678, 1347-5320
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Magnesium ion dynamics in Mg(BH4)2(1-x)X2x (X=Cl or AlH4) from first-principles molecular dynamics simulations (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Ikeshoji, E.Tsuchida, S.Takagi, M.Matsuo, and S.Orimo
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 4 号: 3 ページ: 1366-1370
  • DOI: 10.1039/c3ra42453g
  • 査読あり
• [学会発表] 水素 9 配位錯イオンを含む新たな錯体水素化物の理論探索と合成 (2016)
  • 著者名/発表者名: 髙木成幸, 齋藤寛之, 佐藤豊人, 飯島祐樹, 池田一貴, 松尾元彰, 池庄司民夫, 三輪和利, 大友季哉, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2016年春期（第158回）大会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2016-03-23
• [学会発表] 中性子非弾性散乱を用いたAl系錯体水素化物におけるAl－H結合の振動モード観測 (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐藤豊人 , A.J. Ramirez-Cuesta, L. Daemen, Y. Cheng, 髙木成幸, 富安啓輔, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2016年春期（第158回）大会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2016-03-23
• [学会発表] LaMg2Ni-H系の金属中間相LaMg2Ni4.6に対する第一原理計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 三輪和利, 佐藤豊人, 松尾元彰, 池田一貴, 大友季哉, S. Deledda, B.C. Hauback, 李関喬, 髙木成幸, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2016年春期（第158回）大会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2016-03-23
• [学会発表] 第一原理計算と量子ビームによる高密度水素化物探索 (2016)
  • 著者名/発表者名: 高木成幸, 齋藤寛之, 池田一貴, 大友季哉, 折茂慎一
  • 学会等名: 第7回MLFシンポジウム
  • 発表場所: つくば
  • 年月日: 2016-03-15
  • 招待講演
• [学会発表] Exploration of hydrogen-rich materials (2016)
  • 著者名/発表者名: S. Takagi, Y. Iijima, T. Sato, H. Saitoh, K. Ikeda, T. Otomo, K. Miwa, T. Ikeshoji, K. Aoki, S. Orimo
  • 学会等名: 10th International Symposium Hydrogen & Energy
  • 発表場所: 蔵王
  • 年月日: 2016-02-21
  • 国際学会
• [学会発表] Syntheses of novel hydrides under high pressuere (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Saitoh, S. Takagi, K. Aoki, S. Orimo
  • 学会等名: 10th International Symposium Hydrogen & Energy
  • 発表場所: 蔵王
  • 年月日: 2016-02-21
  • 国際学会
• [学会発表] Crystal structure indicator: The ionic filling fraction of hydrides with arbitrary arranged ionic components (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Sato, S. Takagi, S. Deledda, B. C. Hauback, S. Orimo
  • 学会等名: 10th International Symposium Hydrogen & Energy
  • 発表場所: 蔵王
  • 年月日: 2016-02-21
  • 国際学会
• [学会発表] How cations move in boron-hydride electrolytes: First-principals molecular dynamics (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Ikeshoji, A. Unemoto, S. Takagi, M. Matsuo, S. Orimo
  • 学会等名: 10th International Symposium Hydrogen & Energy
  • 発表場所: 蔵王
  • 年月日: 2016-02-21
  • 国際学会
• [学会発表] 高水素密度材料の理論探索 (2015)
  • 著者名/発表者名: 髙木成幸, 齋藤寛之, 佐藤豊人, 飯島祐樹, 池庄司民夫, 青木勝敏, 折茂 慎一
  • 学会等名: 第56回高圧討論会
  • 発表場所: 広島
  • 年月日: 2015-11-10
  • 招待講演
• [学会発表] 放射光その場観察を利用した金属錯体水素化物の高温高圧合成研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 齋藤寛之, 髙木成幸, 飯島祐樹, 佐藤豊人, 松尾元彰, 青木勝敏, 折茂 慎一
  • 学会等名: 第56回高圧討論会
  • 発表場所: 広島
  • 年月日: 2015-11-10
  • 招待講演
• [学会発表] 遷移金属錯イオンの対称性と水素の配位子場効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 髙木 成幸, 齋藤 寛之、三輪 和利、折茂 慎一
  • 学会等名: 第2回水素化物に関わる次世代学術・応用展開研究会
  • 発表場所: 金沢
  • 年月日: 2015-10-22
• [学会発表] 新規水素化物の結晶構造を決定するプロセス (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐藤豊人, 高木 成幸, S. Deledda, B.C. Hauback, 折茂 慎一
  • 学会等名: 第2回水素化物に関わる次世代学術・応用展開研究会
  • 発表場所: 金沢
  • 年月日: 2015-10-22
• [学会発表] クロム系高配位錯イオンを含む錯体水素化物の理論探索と合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 髙木成幸, 飯島祐樹, 佐藤豊人, 齋藤寛之, 池田一貴, 大友季哉, 三輪和利, 池庄司民夫, 青木勝敏, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2015年秋期（第157回）大会
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 高密度水素化物実現を目指した高温高圧合成研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 齋藤寛之, 髙木成幸, 青木勝敏, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2015年秋期（第157回）大会
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 結晶構造解析における最適な単位胞及び組成比決定のための指標の構築 (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐藤豊人, 髙木成幸, S. Deledda, B.C. Hauback, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2015年秋期（第157回）大会
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 塩化物イオンを含むAl系錯体水素化物の脱水素化反応 (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐藤豊人, 赤城拓馬, 髙木成幸, Stefano Deledda, B. C. Hauback, 折茂 慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2015年春期（第156回）大会
  • 発表場所: 東京大学（東京都目黒区）
  • 年月日: 2015-03-18 – 2015-03-20
• [学会発表] 8族元素を含む錯体水素化物の合成と結晶構造及び、格子振動 (2014)
  • 著者名/発表者名: 尾形昂洋, 佐藤豊人, 髙木成幸, 齋藤寛之, 飯島祐樹, 青木勝敏, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2014年秋期（第155回）大会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知県名古屋市）
  • 年月日: 2014-09-24 – 2014-09-26
• [学会発表] V80Ti20で観察された水素吸蔵量の回復現象に及ぼす水素化温度、添加元素の効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Kim, 德尾高宏, 榊浩司, 髙木成幸, 榎浩利, 岩瀬謙二, 折茂慎一, 中村優美子
  • 学会等名: 日本金属学会2014年秋期（第155回）大会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知県名古屋市）
  • 年月日: 2014-09-24 – 2014-09-26
• [学会発表] 固相メタセシス反応によるAl系錯体水素化物の合成と結晶構造解析 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐藤豊人, 赤城拓馬, 髙木成幸, S. Deledda, B. C. Hauback, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2014年秋期（第155回）大会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知県名古屋市）
  • 年月日: 2014-09-24 – 2014-09-26
• [学会発表] 水素イオンを含む遷移金属錯体水素化物:材料探索ならびに安定性制御 (2014)
  • 著者名/発表者名: 髙木成幸, T.D. Humphries, 三輪和利, 折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2014年秋期（第155回）大会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知県名古屋市）
  • 年月日: 2014-09-24 – 2014-09-26
• [学会発表] Theoretical exploration and syntheses of complex transition metal hydrides with high gravimetric hydrogen density (2014)
  • 著者名/発表者名: S. Takagi, H. Saitoh, T. Ikeshoji, K. Aoki, S. Orimo
  • 学会等名: International Symposium on Metal-Hydrogen Systems 2014 (MH2014)
  • 発表場所: Manchester, UK
  • 年月日: 2014-07-21 – 2014-07-25
• [学会発表] Complex transition metal hydrides incorporating covalent and ionic hydrogen (2014)
  • 著者名/発表者名: T.D. Humphries, G. Li, M. Matsuo, S. Takagi, M.H. Sørby, T. Sato, B.C. Hauback, S. Orimo
  • 学会等名: International Symposium on Metal-Hydrogen Systems 2014 (MH2014)
  • 発表場所: Manchester, UK
  • 年月日: 2014-07-21 – 2014-07-25
• [学会発表] Synthesis, crystal structure and dehydrogenation reaction on a mixed alkali and alkaline-earth metal alanate LiCa(AlH4)3 (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Sato, S. Takagi, S. Deledda, B.C. Hauback, S. Orimo
  • 学会等名: International Symposium on Metal-Hydrogen Systems 2014 (MH2014)
  • 発表場所: Manchester, UK
  • 年月日: 2014-07-21 – 2014-07-25
• [図書] The lightest metals: Science and technology from lithium to calcium (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Saito, S. Takagi, K. Aoki, S. Orimo
  • 総ページ数: 8
  • 出版者: John Wiley & Sons
• [図書] 水素利用技術集成 vol.4 高効率貯蔵技術、水素社会構築を目指して (2014)
  • 著者名/発表者名: 池田一貴, 髙木成幸, 大友季哉, 折茂慎一
  • 総ページ数: 354
  • 出版者: NTS出版