研究概要 |
担体表面上に2種の酸化物層を単原子層の厚みで交互にくり返した超格子構造を持つ担持V_2O_5触媒をCVD法により調製する目的で, 以下の研究を行った. 1.単原子層担持V_2O_5触媒の調製 真空系と流通系を結合したCVD装置を用いて, 気相VOCl_3分子と担体表面の水酸基との反応および加水分解によって担体表面上にV_2O_5を蒸着した. 担体としては, V_2O_5が最も活性表面積を露出しやすいTiO_2を用いた. 上で調製した触媒のキャラクタリゼーションを, 化学分析法, 蛍光X線法, BET法, NO-NH_3矩形パルス法およびNH_3-ベンズアルデヒド滴定により行い, 単原子層構造を持つことを確認した. 2.単原子層V_2O_5触媒上へのTiO_2の蒸着 上記のCVD装置を使用して, 単原子層V_2O_5触媒上にTiCl_4蒸気を導入し, TiCl_4分子と触媒表面水酸基との反応によってTiClx化合物を蒸着し, ついで水蒸気を導入してTIClxを加水分解した. これらの操作中に生成HClとの反応によってV_2O_5が除去されることが明らかとなったので, CVDの温度, 時間等を変えて最適CVD条件を調べた. このようにして調製した触媒が単原子層の厚みの積層構造を持つことを上と同様のキャラクタリゼーションによって確認した. 3.塩素除去法の確立 上のようにして調製した触媒にかなりの塩素が含まれていることが判明したので, 理想的超格子構造実現のために塩素除去法の開発を試みた. その結果, 気相NH_3処理によって触媒表面構造に何らの影響を与えずに完全に塩素を除去することに成功した.
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