| 研究概要 |
一酸化炭素の水素化反応でFe, Co, Niは合金化により単独成分金属に比べ高い活性と優れた選択性を示す. 本研究ではCOとH_2から直接ガソリンを高活性, 高選択性で合成できる触媒材料の開発を目的としており, 本年度は複合酸化物を担体としたCo-Ni合金触媒について複合酸化物担体の組合わせが活性, 選択性に及ぼす影響について詳細な検討を行った. 活性, 選択性に及ぼす複合酸化物担体の組成依存性を整理すると酸化物は大きく4つのグループに大別できる. AグループにNb_2O_5ZrO_2, BグループにTiO_2, V_2O_5, MrO, CグループにAI_2O_3, SiO_2, Cr_2O_3, MoO_3, DグループにMgOZnOが属する. Aグループの酸化物を含む複合酸化物を担体に用いると高い活性と連鎖成長確率を示す触媒が得られる. しかしAグループの酸化物同志ではCO転化率は30%程度であるが, Bグループとの複合化により非常に高い活性とガソリン選択率が得られた. 特にMnO-ZrO_2担持Co-Ni合金触媒ではガソリン収率30%という優れた結果が得られた. Bグループの酸化物を担体とすると非常に高い活性と連鎖成長確率を示すが, Bグループ同志からなる複合酸化物を担体とすると活性は逆に低下する. CグループはA, B, Dいずれのグループの酸化物と複合化してもメタン選択率は高く, Dグループの酸化物を含む複合酸化物を担体とすると著しく活性は低い. 担持Co-Ni合金触媒によるCOの水素化反応の活性と選択性は担体酸化物の組合わせに強く依存し, AグループとBグループの酸化物からなる複合酸化物を担体とすると高い活性と高い連鎖成長確率を示す触媒が得られる. 複合酸化物に担持したCo-Ni合金触媒では生成するガソリン成分炭化水素のi/n比は0.4以下であり, 炭化水素の大部分はn-パラフィンである. しかしゼオライトとの混合によりi/n比は1.32と増加したので, 複合酸化物に担持したCo-Ni合金触媒とゼオライトなど改質触媒の組合わせによりCOとH_2から直接オクタン価の高いガソリンの合成が可能になると期待される.
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