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新しい非線形分光法として2光子遷移を用いた超高時間分解能サンプリング分光法の開発を行った。測定すべき物質の過渡発光とパルスレーザー光とを同時に金属蒸気に入射させて2光子遷移を起こさせた。この時レーザー光と発光から各々1光子を用いて遷移が行われるので超短パルスレーザーを用いることにより極めて高い時間分解能が得られた。2光子遷移の検出は励起状態からの蛍光またはレーザー光によるイオン化信号を観測することにより行った。特に後者は観測が容易でかつ高感度であった。2光子共鳴媒質としてナトリウム、水銀、カドミウム、亜鉛等の蒸気を用い、発光試料に有機色素溶液を用いて発光減衰が観測された(「超高速現象に関する国際会議」で報告)。励起光源としてモード同期Nd:YAGレーザーの単一パルスとシンクポンプ色素レーザーを用いた。後者は近年広く使われ始めた波長可変超短パルスレーザーで、これによる高感度測定が実用上最も望まれるが、本手法のような非線形効果を利用する分光法では尖頭強度の低いレーザーは不利となる。実験ではまだ色素溶液の発光を十分な感度で検出できていないが、本課題で購入した真空排気装置を用いて原子線と電子増倍管の組合せで高感度化の準備を進めている。一方、固体の2光子遷移に起因する光電効果も上記の方法と同様な高時間分解能サンプリング分光法の有力な手法となることに着目し、実験を始めた。これまでに市販の光電子増倍管の光電陰極を用いて赤外レーザー光の2光子光電効果が検出されており、現在、発光試料を用いたサンプリング分光を試みている。同時に種々の光電材料を選び可視。紫外域での測定も行っている。また光電子増倍管を撮像管(ビジコン管)に替えることにより2次元測定を行い測定の高能率化をはかる他、内部光電効果、すなわち2光子励起光導電効果の測定も試み、新しい非線形分光の固体検出素子の開発も進める予定である。
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