| 研究領域 | 人工光合成による太陽光エネルギーの物質変換：実用化に向けての異分野融合 |
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| 研究課題/領域番号 |
15H00871
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
理工系
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| 研究機関 | 大阪市立大学 |
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研究代表者 |
吉田 朋子 大阪市立大学, 複合先端研究機構, 教授 (90283415)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2016年度)
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| 配分額 *注記 |
3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2016年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2015年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
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| キーワード | 二酸化炭素還元 / 光触媒 / 銀助触媒 / in-situ FT-IR / XAFS / TEM / 触媒・化学プロセス / 触媒表面反応メカニズム |
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| 研究実績の概要 |
銀担持量の異なる銀担持酸化ガリウム光触媒（Ag/Ga2O3）を調製し，水を電子源とした二酸化炭素還元反応を行ったところ，0.1 wt% Ag/Ga2O3触媒を用いた時のCO生成速度はGa2O3触媒に比べて十数倍大きくなったが，1.0 wt% まで銀担持量を増加させると0.1 wt%担持した場合と比べて約半分までCO生成速度が小さくなった．また両触媒についてTEM観察を行った結果，0.1 wt% Ag/Ga2O3触媒中には1 nm程度のAgクラスターが主に存在しており，1.0 wt% Ag/Ga2O3触媒中では主に2 ~ 10 nmのAg粒子が多数存在していることが明らかとなった．
Ag L3-edge XANES及びAg K-edge EXAFS解析の結果，1 nm程度のAgクラスターは，Ag-Ag結合距離がバルクAgのものと同等であることから金属種であることが分かり，更に担体との相互作用によってAg 4d軌道の電子密度がバルクAgよりも増加していることが示唆された．1.0 wt% Ag/Ga2O3触媒中の2 ~ 10 nm 程度のAg粒子については2種類のAg-Ag対が認められ，その原子間距離からAg金属粒子とAgGaO2のような複合酸化物種が混在していることが分かった．
これらの結果を反応中におけるin-situ FT-IR測定結果と比較したところ，特に複合酸化物種はCO2の吸着サイトを増加させるものの，反応中間体bidentate-formateの生成には寄与しないのに対し，担体との相互作用の強い小さなAgクラスターはbidentate-formate生成を促進し，CO生成量を増加させることが明らかとなった．
一方、銀助触媒の新奇な調製法として銀電極を水中で放電させることによってナノ粒子を合成する手法（液中プラズマ法）の構築を目指した．プラズマ放電条件，水に加える電解質の種類・濃度，水温によって，銀ナノ粒子のサイズを変えられることが分かり，実際に合成した銀ナノ粒子を助触媒として用いることができた．
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| 現在までの達成度 (段落) |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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