| 研究領域 | 人工光合成による太陽光エネルギーの物質変換：実用化に向けての異分野融合 |
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| 研究課題/領域番号 |
15H00880
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
理工系
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| 研究機関 | 宮崎大学 |
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研究代表者 |
白上 努 宮崎大学, 工学部, 教授 (60235744)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2016年度)
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| 配分額 *注記 |
3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
2016年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2015年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
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| キーワード | 人工光合成 / 典型元素ポルフィリン / 可視光 / 水の酸化 / 過酸化水素 / 水の酸化反応 / 金属ポルフィリン / 典型元素 |
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| 研究実績の概要 |
軸配位水酸基を持つゲルマニウムポルフィリン錯体(Getpp)が、水分子の過酸化水素への二電子酸化反応において、反応効率の向上が課題となっている。前年度からの継続で、次の２つの観点から高効率化へのアプローチをしている。
（１）鍵中間体であるGe-オキシル錯体の生成に必要な軸配位水酸基のプロトン解離過程の促進
（２）TiO2表面におけるGetppに対する光捕集色素との共吸着系の構築による駆動波長の広領域化
本年度の研究では、上記の２つの戦略の実験計画に基づいて、以下の研究成果を得ることができた。
まず、pH=12の塩基性条件下で、過酸化水素をファラデー効率100%にて得ることに成功した。しかし、塩基性によって、TiO2の伝導帯電位が卑側へシフトするため、Getppからの電子移動効率が低下し、全体の生成効率が向上しない課題があった。そこで、外部電圧(200 mV)を印加した結果、過酸化水素の生成量を2倍に向上させることに成功した。さらに、Getppのフェニル基へ電子供与性置換基（メチル基およびt-ブチル基）を導入したGetpp誘導体を用いることで、TiO2への電子移動を促進し、過酸化水素の生成量を増加させることにも成功した。次に、フルオレセイン(CF)等の光捕集色素との共吸着系において、これまでTiO2電極系での反応を検討してきたが、今回、TiO2粉末系において、電極系と同様にCFとGetppを共吸着させた触媒粉末を調製し、光照射した結果、過酸化水素の生成が認められ、そのターンオーバー数(TON)は、Getpp単独吸着の時(TON=4)よりも、CFとの共吸着によって飛躍的に向上する(TON=216)ことを明らかにした。
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| 現在までの達成度 (段落) |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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