| 研究領域 | ３Ｄ活性サイト科学 |
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| 研究課題/領域番号 |
15H01046
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
理工系
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| 研究機関 | 神戸大学 |
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研究代表者 |
大西 洋 神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2016年度)
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| 配分額 *注記 |
6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円)
2016年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
2015年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
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| キーワード | 光触媒 / 電子励起状態 / 電子-正孔再結合 / 金属酸化物 / 半導体 / ドーピング / 放射光 / 蛍光エックス線 / 表面・界面物性 / 二酸化炭素排出抑制 / 化学物理 / 結晶工学 / 走査プローブ顕微鏡 / 結晶構造 / ペロブスカイト構造 / エピタキシャル薄膜 / 放射光実験 |
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| 研究実績の概要 |
金属元素（Sr2+など）をドーピングしたタンタル酸塩ペロブスカイト（NaTaO3, KTaO3など）は世界最高活性の水分解光触媒となる。本研究では、収率向上の鍵であるドーパントの3D活性構造の解析を目標とした。本年度は（1）KTaO3単結晶にCa2+をドーピングした光触媒モデルを構築して蛍光エックス線ホログラフィでCa2+の3D構造を解析した。（2）Sr2+をドーピングしたNaTaO3光触媒微粒子中のSr2+濃度傾斜をTEM-EDSで可視化した。以下では（1）について報告する。
Ca2+をドーピングしたKTaO3単結晶光触媒モデルの蛍光エックス線ホログラフィ：KTaO3（100）単結晶基板にCa2+を15 mol%ドープした光触媒モデルのCa-Kβ線ホログラムを、SPring-8（BL13XU）において大気中室温で測定した。軽元素（原子番号20）であるCaが発する蛍光エックス線は微弱であり、決して容易な測定ではなかったが、入射エックス線エネルギーを変えて測定した3枚のホログラムを測定して散乱体の3D分布を再構築した。もっとも強い散乱を与える散乱体（Ta5+）はx軸・y軸・z軸上の原点から0.39 nm離れた位置に6個出現した。Ca2+がTa5+のつくる八面体の中心に位置し、Ca2+とTa5+距離がKTaO3の格子定数0.399 nmに等しいことは、Ca2+がTa5+を置換してBサイトを占有することを示している。これに加えて、Ca2+を中心とする一辺0.43 nmの立方体の頂点に8個の散乱体が検出された。Ca2+の一部がK+を置換してAサイトを占有し、隣接するTa5+による散乱波を感受したと解釈できる。活性サイトの3D構造をモデルフリーに決定する蛍光エックス線ホログラフィーの特長を活かして、同一結晶に共存する2種類の異なるドーパント構造を検出できた。
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| 現在までの達成度 (段落) |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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