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超大規模第一原理計算による担体上金属ナノ粒子触媒における活性サイトの研究

公募研究

研究領域3D活性サイト科学
研究課題/領域番号 15H01052
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構

研究代表者

中田 彩子  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主任研究員 (20595152)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
研究課題ステータス 完了 (2016年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2016年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2015年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワード大規模DFT計算 / 触媒 / 金ナノ粒子 / 物性物理 / 理論化学 / 大規模計算 / ナノ粒子
研究実績の概要

本研究では、我々が開発している大規模第一原理DFT計算プログラムCONQUESTを用いて、ナノサイズの金属触媒粒子への分子の吸着状態における構造決定や局所的な安定性、電子状態の解析に取り組んだ。高効率・安全・低環境負荷な触媒として近年注目を集めている金ナノ粒子触媒に関して、試料班の満留准教授(阪大)との共同研究のもと、金ナノ粒子の触媒反応における吸着分子の影響や反応性のサイト依存性の解析を目指した。
当該年度では、前年度に得られたAuナノ粒子の安定構造にO2分子を吸着させ、安定構造と電子状態を解析した。その結果、Auナノ粒子単独ではAu表面が負に帯電しているが、そこへO2分子が吸着するとAuからO2分子への弱い電子移動が起きることが分かった。特に、O2分子近傍のAuナノ粒子表面の構造が大きく変わり、局所的に大きく正に帯電するAu原子が生じることが示された。次に、正に帯電したAu原子近傍にシラン分子を吸着させたところ、他のサイトに吸着した場合と比べてSi-H間距離が大きく伸び、H原子が解離しやすくなることが示唆された。以上の結果から、O2が吸着することによってAuナノ粒子表面が局所的に構造緩和し、局所的に正に帯電することでシラン化合物の酸化反応を活性化するというメカニズムを提案した。
また、当該年度では、指定したエネルギー範囲内の一電子軌道のみを効率よく計算できる櫻井杉浦法とCONQUESTを組み合わせ、大規模系の効率的な電子状態解析を可能にした。この手法により、数nmサイズの表面のSTM像シミュレーションや、数十万原子を含む大規模表面上の3次元ナノ構造の詳細な電子状態解析が可能となった。また、本研究では、理論班の森川教授(阪大)らと連携し、反応エネルギー解析のためのBlue-moonアンサンブル法のCONQUESTへの導入を行い、大規模系の反応エネルギー解析を可能にした。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2017 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 8件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] ロンドン大学(英国)

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [国際共同研究] ロンドン大学(英国)

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [雑誌論文] Optimized multi-site local orbitals in the large-scale DFT program CONQUEST2015

    • 著者名/発表者名
      A. Nakata, D. R. Bowler and T. Miyazaki
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys., published online

      巻: - 号: 47 ページ: 31427-31433

    • DOI

      10.1039/c5cp00934k

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Large-scale DFT calculations using multi-site support functions in CONQUEST2017

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler, Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      APS March Meeting 2017
    • 発表場所
      Ernest Morial Convention Center (New Orleans, USA)
    • 年月日
      2017-03-13
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Optimized multi-site local orbitals in the large-scale DFT code CONQUEST2017

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler, Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      18th International Workshop on Computational Physics and Materials Science: Total Energy and Force Methods
    • 発表場所
      International Centre for Theoretical Physics (Trieste, Italy)
    • 年月日
      2017-01-13
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 金ナノ粒子触媒の構造及び電子状態に関する大規模第一原理計算2016

    • 著者名/発表者名
      中田彩子, 宮崎剛
    • 学会等名
      物性研究所短期研究会「原子層上の活性サイトで発現する局所機能物性」
    • 発表場所
      東京大学物性研究所 (柏市)
    • 年月日
      2016-12-20
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 生体分子の電子状態解析のための大規模第一原理DFT計算手法の開発2016

    • 著者名/発表者名
      中田彩子, 大塚教雄, David R Bowler, 宮崎剛
    • 学会等名
      第54回日本生物物理学会年会
    • 発表場所
      エポカルつくば (つくば市)
    • 年月日
      2016-11-27
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 大規模第一原理 DFT 計算とその高精度化2016

    • 著者名/発表者名
      中田彩子
    • 学会等名
      第3回電子状態理論シンポジウム
    • 発表場所
      早稲田大学 (東京)
    • 年月日
      2016-11-05
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] マルチサイト法による大規模DFT計算の高効率・高精度化2016

    • 著者名/発表者名
      中田彩子, David R. Bowler, 宮崎剛
    • 学会等名
      第19回理論化学討論会
    • 発表場所
      早稲田大学 (東京)
    • 年月日
      2016-05-24
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] マルチサイト法による大規模第一原理計算:数値最適化と応用計算2016

    • 著者名/発表者名
      中田彩子, David R. Bowler, 二村保徳, 櫻井鉄也, 宮崎剛
    • 学会等名
      日本物理学会第71回年次大会
    • 発表場所
      東北学院大学 (仙台市)
    • 年月日
      2016-03-22
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Efficient and accurate local orbital basis functions in a linear-scaling DFT code CONQUEST2016

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler and Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      The Seventh Asian Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry (APCTCC7)
    • 発表場所
      Ambassador Hotel Kaohsiung (高雄, 台湾)
    • 年月日
      2016-01-25
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Efficient optimization of local orbitals and eigenstate calculations in linear-scaling DFT program CONQUEST2015

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler, Yasunori Futamura, Tetsuya Sakurai and Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      ASIAN 18 workshop
    • 発表場所
      東京大学物性研究所 (柏市)
    • 年月日
      2015-11-10
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Efficient optimization of local orbitals and eigenstate calculations i2015

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler and Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      Psi-k 2015 conference
    • 発表場所
      KURSAAL CONGRESS CENTRE (サンセバスチャン, スペイン)
    • 年月日
      2015-09-08
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Large-scale DFT calculations with multi-site basis functions2015

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler and Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      DFT 2015
    • 発表場所
      University of Debrecen (デブレセン, ハンガリー)
    • 年月日
      2015-09-01
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Efficient optimization of local orbitals and eigenstate calculations i2015

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler, Yasunori Futamura, Tetsuya Sakurai and Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      International CECAM-Workshop “Next generation quantum based molecular dynamics: challenges and perspectives”
    • 発表場所
      University of Bremen (ブレーメン, ドイツ)
    • 年月日
      2015-07-11
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Efficient calculations with Multi-site local orbital basis functions i2015

    • 著者名/発表者名
      Ayako Nakata, David R. Bowler and Tsuyoshi Miyazaki
    • 学会等名
      2015 ICQC Satellite Symposium in Kobe
    • 発表場所
      RIKEN AICS (神戸市)
    • 年月日
      2015-06-18
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2015-04-16   更新日: 2022-02-07  

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