超分子・生体分子の自己集合機構の理解のための量子シミュレーション手法の高度化

• 研究領域: 生命分子システムにおける動的秩序形成と高次機能発現
• 研究課題/領域番号: 16H00780
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 横浜市立大学
• 研究代表者: 立川 仁典 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 教授 (00267410)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円); 2017年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円); 2016年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
• キーワード: 量子シミュレーション / 超分子自己集合 / 歯車状両親媒性分子 / タンパク質 / 溶媒効果

研究実績の概要

本研究課題では、超分子・生体分子における自己集合機構の解明を目指し、我々が構築してきた量子シミュレーション手法を高度化させ、領域内での実験グループとの密な議論に基づき、量子化学計算の立場からこの課題に挑む。具体的には１．量子シミュレーション手法の高度化と、それによる２．超分子・生体分子の自己集合機構の解明に向けた計算を実現した。
１．量子シミュレーション手法の高度化：　(1A) 階層的手法の実装　QM/MM 法やPCM法などを高度化することにより、溶媒効果を考慮した計算を可能とした。(1B) 効率的サンプリング手法の実装　マルチプルタイムステップの導入により、幅広い空間・時間スケールでのサンプリングを試みた。
２．超分子・生体分子の自己集合機構の解明に向けて：　(2A) 歯車状両親媒性分子の超分子自己集合　歯車状両親媒性分子の立方体超分子の安定性に対する溶媒効果・置換基効果、アダマンタン内包による四面体への自己集合機構、を系統的に探った。(2B) 低障壁水素結合(LBHB)たんぱく質の高次構造転移　光活性黄色タンパク質(PYP)において、LBHB付近の水素結合の振動状態に着目し、水素の量子効果、溶媒効果、温度効果を含めた大規模ONIOM計算を実現した。
以上により、我々の理論手法と実験研究者との有機的な結びつきによる共同研究も具体的に実施し、いくつかは既に投稿論文として発表しており、当該領域の研究推進に大きく貢献したものと自負している。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Quantum dynamics calculations for e + ?+?LiH?→?Li + ?+?[H ? ;? e + ] dissociative positron attachment using a pseudopotential model (2018)
  • 著者名/発表者名: Suzuki Kento、Takayanagi Toshiyuki、Kita Yukiumi、Tachikawa Masanori、Oyamada Takayuki
  • 雑誌名: Computational and Theoretical Chemistry 巻: 1123 ページ: 135-141
  • DOI: 10.1016/j.comptc.2017.11.023
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum fluctuations of a fullerene cage modulate its internal magnetic environment (2018)
  • 著者名/発表者名: Kawatsu Tsutomu、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 20 号: 3 ページ: 1673-1684
  • DOI: 10.1039/c7cp06401b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reaction mechanism of hydrogen-tritium exchange reactions between several organic and HTO molecules: a role of the second HTO (2018)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 8 号: 7 ページ: 3878-3888
  • DOI: 10.1039/c7ra13110k
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Strong Hydrogen Bonds at the Interface between Proton-Donating and -Accepting Self-Assembled Monolayers on Au(111) (2018)
  • 著者名/発表者名: Kato Hiroyuki S.、Yoshimoto Shinya、Ueda Akira、Yamamoto Susumu、Kanematsu Yusuke、Tachikawa Masanori、Mori Hatsumi、Yoshinobu Jun、Matsuda Iwao
  • 雑誌名: Langmuir 巻: 34 号: 5 ページ: 2189-2197
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.7b03451
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hyperthermostable cube-shaped assembly in water (2018)
  • 著者名/発表者名: Zhan Yi-Yang、Ogata Kazuho、Kojima Tatsuo、Koide Takuya、Ishii Kentaro、Mashiko Takako、Tachikawa Masanori、Uchiyama Susumu、Hiraoka Shuichi
  • 雑誌名: Communications Chemistry 巻: 1 号: 1 ページ: 14-14
  • DOI: 10.1038/s42004-018-0014-2
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Semi-quantitative evaluation of molecular meshing via surface analysis with varying probe radii (2018)
  • 著者名/発表者名: Tanaka Naru、Zhan Yi-Yang、Ozawa Yuka、Kojima Tatsuo、Koide Takuya、Mashiko Takako、Nagashima Umpei、Tachikawa Masanori、Hiraoka Shuichi
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 54 号: 27 ページ: 3335-3338
  • DOI: 10.1039/c8cc00695d
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Programed dynamical ordering in self-organization processes of a nanocube: a molecular dynamics study (2018)
  • 著者名/発表者名: Harada Ryuhei、Mashiko Takako、Tachikawa Masanori、Hiraoka Shuichi、Shigeta Yasuteru
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 20 号: 14 ページ: 9115-9122
  • DOI: 10.1039/c8cp00284c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical study on substituent and solvent effects for nanocube formed with gear-shaped amphiphile molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Mashiko, S. Hiraoka, U, Nagashima, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 19 号: 2 ページ: 191627-1631
  • DOI: 10.1039/c6cp07754d
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Unusual H/D isotope effect in isomerization and keto-enol tautomerism reactions of pyruvic acid: Nuclear quantum effect restricts some rotational isomerization reactions (2017)
  • 著者名/発表者名: Taro Udagawa, Keita Sugiura, Kimichi Suzuki, Masanori Tachikawa
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 7 号: 15 ページ: 9328-9337
  • DOI: 10.1039/c6ra28271g
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Asymmetric hydrogen bonding in formic acid?nitric acid dimer observed by quantum molecular dynamics simulations (2017)
  • 著者名/発表者名: Ngaojampa Chanisorn、Kawatsu Tsutomu、Oba Yuki、Kungwan Nawee、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Theoretical Chemistry Accounts 巻: 136 号: 3
  • DOI: 10.1007/s00214-017-2057-3
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Multicomponent DFT study of geometrical H/D isotope effect on hydrogen-bonded organic conductor, κ-H3(Cat-EDT-ST)2 (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Yamamoto, Y. Kanematsu, U. Nagashima, A. Ueda, H. Mori, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: 674 ページ: 168-172
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2017.02.073
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Quantum dynamics study on the binding of a positron to vibrationally excited states of hydrogen cyanide molecule (2017)
  • 著者名/発表者名: Toshiyuki Takayanagi, Kento Suzuki, Takahiko Yoshida, Yukiumi Kita, Masanori Tachikawa
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: 675 ページ: 118-123
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2017.03.025
  • 査読あり
• [雑誌論文] Solvent Dependence of Double Proton Transfer in the Formic Acid?Formamidine Complex: Path Integral Molecular Dynamics Investigation (2017)
  • 著者名/発表者名: Kungwan Nawee、Ngaojampa Chanisorn、Ogata Yudai、Kawatsu Tsutomu、Oba Yuki、Kawashima Yukio、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 121 号: 39 ページ: 7324-7334
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.7b07010
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] The Effect of Solvent and Coordination Environment of Metal Source on the Self-Assembly Pathway of a Pd(II)-Mediated Coordination Capsule (2017)
  • 著者名/発表者名: Kai Shumpei、Sakuma Yui、Mashiko Takako、Kojima Tatsuo、Tachikawa Masanori、Hiraoka Shuichi
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 56 号: 20 ページ: 12652-12663
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b02152
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantitative Analysis of Self-Assembly Process of a Pd2L4 Cage Consisting of Rigid Ditopic Ligands (2017)
  • 著者名/発表者名: Kai Shumpei、Mart?-Centelles Vicente、Sakuma Yui、Mashiko Takako、Kojima Tatsuo、Nagashima Umpei、Tachikawa Masanori、Lusby Paul J.、Hiraoka Shuichi
  • 雑誌名: Chemistry - A European Journal 巻: 24 号: 3 ページ: 663-671
  • DOI: 10.1002/chem.201704285
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Quantum dynamics study on the binding of a positron to vibrationally excited states of hydrogen cyanide molecule (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takayanagi, K. Suzuki, T. Yoshida, Y. Kita, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: in press
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Multicomponent DFT study of geometrical H/D isotope effect on hydrogen-bonded organic conductor, κ-H3(Cat EDT-ST)2 (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Yamamoto, Y. Kanematsu, U. Nagashima, A. Ueda, H. Mori, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: in press
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Asymmetric hydrogen bonding in formic acid-nitric acid dimer observed by quantum molecular dynamics simulations (2017)
  • 著者名/発表者名: Chanisorn Ngaojampa, Tsutomu Kawatsu, Yuki Oba, Nawee Kungwan, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Theor. Chem. Acc. 巻: in press
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Unusual H/D isotope effect in isomerization and keto-enol tautomerism reactions of pyruvic acid: Nuclear quantum effect restricts some rotational isomerization reactions (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Udagawa, K. Sugiura, K. Suzuki, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: in press
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Effects of vibrational anharmonicity and inter-mode couplings on the binding energy of a positron to molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Y. Kita and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: AIP Conf. Proc. 巻: in press
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Nuclear quantum effect and H/D isotope effect on F + (H2O)n → FH + (H2O)n-1OH (n = 1-3) reactions (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Udagawa and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 145 号: 16 ページ: 164310-164310
  • DOI: 10.1063/1.4966162
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Theoretical study of H/D isotope effect on phase transition of hydrogen-bonded organic conductor κ-H3(Cat-EDT-TTF)2 (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Yamamoto, Y. Kanematsu, U. Nagashima, A. Ueda, H. Mori, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 18 号: 43 ページ: 29673-29680
  • DOI: 10.1039/c6cp05414e
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] QM/MM Study on Sialyltransferase Reaction Mechanism (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Hamada, Y. Kanematsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Biochemistry 巻: 55 号: 40 ページ: 5764-5771
  • DOI: 10.1021/acs.biochem.6b00267
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Aminooxy-naphthylpropionic acid and its derivatives are inhibitors of auxin biosynthesis targeting Trp aminotransferase: Structure-activity relationships (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Narukawa-Nara, A. Nakamura, K. Kikuzato, Y. Kakei, A. Sato, Y. Mitani, Y. Yamasaki-Kokudo, T. Ishii, KI. Hayashi, T. Asami, T. Ogura, S. Yoshida, S. Fujioka, T. Kamakura, T. Kawatsu, M. Tachikawa, K. Soeno, and Y. Shimada,
  • 雑誌名: The Plant Journal 巻: 87 号: 3 ページ: 245-257
  • DOI: 10.1111/tpj.13197
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] A path integral molecular dynamics study of the hyperfine coupling constants of the muoniated and hydrogenated acetone radicals (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Oba, T. Kawatsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 145 号: 6
  • DOI: 10.1063/1.4960077
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Can low-barrier hydrogen bond exist in systems with second row elements? An ab initio path integral molecular dynamics study for deprotonated hydrogen sulfide dimer (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Ogata, T. Kawatsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Theor. Chem. Acc. 巻: 135 号: 8
  • DOI: 10.1007/s00214-016-1958-x
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Positron Binding Properties of Glycine and Its Aqueous Complexes (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Nummela, H. Raebiger, D. Yoshida, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A 巻: 120 号: 23 ページ: 4037-4042
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.6b01780
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Inverse Ubbelohde Effect in the Short Hydrogen Bond of Photosystem II: Relation between H/D Isotope Effect and Symmetry in Potential Energy Profile (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Kanematsu, Y. Takano, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Comput. Chem. 巻: 37 号: 23 ページ: 2140-2145
  • DOI: 10.1002/jcc.24438
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Theoretical study of a positron-attachment to vibrational excited states for non-polar carbon disulfide molecule (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Takeda, Y. Kita, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Eur. Phys. J. D 巻: 70 号: 6
  • DOI: 10.1140/epjd/e2016-70140-7
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Thermal Dependence on Structures of Muoniated and Hydrogenated Acetone Radicals (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Oba, T. Kawatsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: AIP Conf. Proc. 巻: 179 ページ: 020022-020022
  • DOI: 10.1063/1.4968648
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Analysis of exponent values of Gaussian-type functions on quantum protons and deuterons in charged or polarized systems (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Hashimoto, T. Ishimoto, M. Tachikawa, and T. Udagawa,
  • 雑誌名: Int. J. Quant. Chem. 巻: 116 号: 12 ページ: 961-967
  • DOI: 10.1002/qua.25117
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Vibrational analysis on the revised potential energy curve of the low-barrier hydrogen bond in photoactive yellow protein (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Kanematsu, Hironari Kamikubo, Mikio Kataoka, Masanori Tachikawa
  • 雑誌名: Computational and Structural Biotechnology Journal 巻: 14 ページ: 16-19
  • DOI: 10.1016/j.csbj.2015.10.003
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [学会発表] 日本化学会 第98春季年会 (2018) (2018)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 歯車状両親媒性分子からなるナノキューブの安定性に関する理論的研究
  • 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on substituent and solvent effects for nanocube formed with gear-shaped amphiphile molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The 5th International Symposium on Dynamical Ordering of Biomolecular Systems for Creation of Integrated Functions
  • 発表場所: The University of Tokyo, Komaba, Japan
  • 年月日: 2017-01-21
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on substituent and solvent effects for nanocube formed with gear-shaped amphiphile molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 5th International Symposium on Dynamical Ordering of Biomolecular Systems for Creation of Integrated Functions
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on substituent and solvent effects for nanocube formed with gear-shaped amphiphile molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: Frontier Bioorganization Forum 2017
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] A multicomponent QM study of H_2 dissociation on small aluminum cluster (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: INTERNATIONAL CONFERENCE ON COMPUTATIONAL SCIENCE
  • 国際学会
• [学会発表] First-principles study on the binding of a positron to polyatomic molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: XIX International Workshop on Low-Energy Positron and Positronium Physics XX International Symposium on Electron-Molecule Collisions and Swarms
  • 国際学会
• [学会発表] Path integral simulation on hyperfine coupling constants of muoniated and hydrogenated acetone radicals (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 30th International Conference on Photonic Electronic and Atomic Collisions
  • 国際学会
• [学会発表] Theoretical study on substituent and solvent effects for nanocube formed with gear-shaped amphiphile molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The 9th Conference of the Asian Consortium on Computational Materials Science
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Nuclear quantum effect on hydrogen fluoride trimer by ab initio path integral molecular dynamics simulation (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 11th European Conference on Theoretical and Computational Chemistry
  • 国際学会
• [学会発表] Ab initio theoretical study of the effect of molecular vibrations on the positron-binding to polyatomic molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 12th International Workshop on Positron and Positronium Chemistry
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path Integral Simulation for Hydrogen bonded systems: Protonic quantum nature and its isotope effects (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 3rd Japan-Korea Joint Symposium on Hydrogen in Materials
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Ab initio study of the effect of molecular vibrations on the positron-binding to polyatomic molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 8th Asia-Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Quantum Monte Carlo calculation of Positron-attached Polyatomic Molecules (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 14th International Workshop on Slow Positron Beam Techniques & Applications (SLOPOS14)
  • 発表場所: Matsue, Japan
  • 年月日: 2016-05-22
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path Integral Simulation for Hydrogen bonded systems: Protonic quantum nature and its isotope effects (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: Thai-Japan Symposium in Chemistry
  • 発表場所: Chiang Mai University, Thailand
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path integral simulation on muoniated acetone radical (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The International Symposium of Quantum Beam Science
  • 発表場所: Ibaraki University, Japan
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path integral simulation on muoniated acetone radical (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The 11th General Meeting of ACCMS-VO
  • 発表場所: Tohoku University, Japan
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 横浜市立大学量子物理化学研究室
  • URL: http://www-user.yokohama-cu.ac.jp/~tachi/
• [備考] 横浜市立大学量子物理化学研究室（立川研究室）
  • URL: http://www-user.yokohama-cu.ac.jp/~tachi/