| 研究領域 | 高難度物質変換反応の開発を指向した精密制御反応場の創出 |
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| 研究課題/領域番号 |
16H01036
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
理工系
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
三浦 佳子 九州大学, 工学研究院, 教授 (00335069)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2018-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2017年度)
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| 配分額 *注記 |
5,980千円 (直接経費: 4,600千円、間接経費: 1,380千円)
2017年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2016年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
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| キーワード | ゲル / 多孔材料 / モノリス / 鈴木カップリング反応 / フロープロセス / 有機分子触媒 / 固定化触媒 / リアクター / ナノゲル / 分子触媒 / フローリアクター / 高分子モノリス / ヒドロゲル / 触媒 |
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| 研究実績の概要 |
ゲルを担体とする触媒の多孔固定化担体の開発を行った。オルガノゲル、ヒドロゲルの双方について開発を行い、有機反応への適用を図った。
１）Pd触媒固定化ヒドロゲルのフロープロセスに関する検討：ポリN-イソプロピルアクリルアミドをベースとした多孔高分子ゲルを用いた固定化触媒、流通リアクターの開発を行った。アミノ基を固定化することで、イオン吸着法でPdを固定化した。ゲルの架橋密度を種々変化させた。このゲルに対して水溶液を流通させたところ、低い圧力損失で安定的なフローを確保することができた。フェニルボロン酸とブロモ安息香酸の鈴木カップリング反応を行ったところ、フロープロセス、高い収率で生成物を得ることができた。Pdはリーチングが見られず、粒径の増大も見られなかった。
２）Pd固定化オルガノゲルの開発：ポリスチレンをベースとする網目状高分子は有機溶媒に膨潤してゲル性を呈する。トリフェニルホスフィンのスチレン誘導体を各種合成し、これを含むスチレンゲルを調製し、鈴木カップリング反応用の固定化触媒としての利用を検討した。ホスフィンリガンドを持つ高分子にPdを固定化させて、鈴木カップリング反応を行ったところ触媒の活性が向上し、芳香族塩素化化合物についても鈴木カップリング反応に用いることができた。また、種々の基質のビフェニル生成反応を触媒することがわかった。
３）有機分子触媒固定化ヒドロゲルの開発：有機分子触媒であるL-プロリンは不斉触媒として機能することが知られている。そこで、プロリンのアクリレート誘導体を用いて、アクリルアミドゲルにこれを固定化した多孔体を調製して、アルドール反応の触媒として用いた。多孔ゲルの調製はアルコール存在下で行い、調製条件によって異なる多孔度を呈した。L-プロリン固定化多孔ゲルはアルドール反応を触媒し、L-プロリン担体に近い不斉触媒能を持つことが明らかになった。
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| 現在までの達成度 (段落) |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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