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原子レベルで制御された触媒における反応と活性サイトのオペランド表面分光による研究

公募研究

研究領域3D活性サイト科学
研究課題/領域番号 17H05212
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関東京大学

研究代表者

吉信 淳  東京大学, 物性研究所, 教授 (50202403)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円)
2018年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2017年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
キーワード表面 / 分光 / 触媒 / 電界効果トランジスタ / 表面反応 / オペランド分光 / 合金 / プラチナ / グラフェン / 担持 / 光電子分光 / 有機FET / 移動度 / 活性サイト
研究実績の概要

本研究では、表面分光(光電子分光および赤外分光)や局所プローブ顕微鏡を用いて、原子レベルで制御されたモデル触媒の電子状態・化学状態や表面反応を研究した。具体的な研究対象は、郷原グループにより作製されたグラフェンに担持された次元とサイズが規定されたPt触媒、本研究室でCu単結晶表面に作製したモデル合金触媒の化学状態と表面反応、水素透過Pd合金表面における水素の吸着・吸蔵過程である。また、山田グループが合成した新規有機分子の薄膜電界効果トランジスタ(FET)特性や、本研究室で作製した有機単分子層FET特性に対する気体曝露効果を、独立駆動4探針電気伝導装置を用いて研究した。
これらの研究成果の学術的・社会的意義は以下の通りである。
(1)希少貴金属であるPtの単原子およびクラスターがグラフェンに担持された時の化学状態と局所構造を電子顕微鏡、XPS、第一原理計算により解明した。さらに、加熱による還元とシンタリング過程をXPSで明らかにした。(2)温室効果ガスの一つである二酸化炭素の水素化によるメタノール合成反応の重要なステップであるフォルメートの水素化を単原子合金触媒Pd/Cuを用いて低温で達成することに成功した。(3)水素透過合金膜として工業的に利用されているPdAg合金およびPdCu合金への水素の吸着・吸蔵と、その過程に伴う表面組成の関係を解明した。(4)雰囲気光電子分光を用いて、Zn修飾Cuモデル触媒におけるCO2の水素化反応を調べ、微量の水がフォルメート生成に重要であることを見出した。(5)有機単分子層FET特性は気体曝露に非常に敏感で、ドメイン境界への分子の物理吸着が電気伝導を妨げていることを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2019 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 3件、 査読あり 9件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Hydrogen adsorption and absorption on a Pd-Ag alloy surface studied using in-situ X-ray photoelectron spectroscopy under ultrahigh vacuum and ambient pressure2019

    • 著者名/発表者名
      Tang Jiayi、Yamamoto Susumu、Koitaya Takanori、Yoshikura Yuki、Mukai Kozo、Yoshimoto Shinya、Matsuda Iwao、Yoshinobu Jun
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 463 ページ: 1161-1167

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2018.07.078

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mass transport in the PdCu phase structures during hydrogen adsorption and absorption studied by XPS under hydrogen atmosphere2019

    • 著者名/発表者名
      Tang Jiayi、Yamamoto Susumu、Koitaya Takanori、Yoshigoe Akitaka、Tokunaga Takuma、Mukai Kozo、Matsuda Iwao、Yoshinobu Jun
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 480 ページ: 419-426

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2019.02.180

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] CO2 Activation and Reaction on Zn-Deposited Cu Surfaces Studied by Ambient-Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Koitaya Takanori、Yamamoto Susumu、Shiozawa Yuichiro、Yoshikura Yuki、Hasegawa Masahiro、Tang Jiayi、Takeuchi Kaori、Mukai Kozo、Yoshimoto Shinya、Matsuda Iwao、Yoshinobu Jun
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 9 号: 5 ページ: 4539-4550

    • DOI

      10.1021/acscatal.9b00041

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Initial gas exposure effects on monolayer pentacene field-effect transistor studied using four gallium indium probes2018

    • 著者名/発表者名
      Yoshimoto Shinya、Miyahara Ryosuke、Yoshikura Yuki、Tang Jiayi、Mukai Kozo、Yoshinobu Jun
    • 雑誌名

      Organic Electronics

      巻: 54 ページ: 34-39

    • DOI

      10.1016/j.orgel.2017.12.012

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書 2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Atomic Structure and Local Electronic States of Single Pt Atoms Dispersed on Graphene2018

    • 著者名/発表者名
      Yamazaki Kenji、Maehara Yosuke、Lee Chi-Cheng、Yoshinobu Jun、Ozaki Taisuke、Gohara Kazutoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 号: 48 ページ: 27292-27300

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b04529

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] An Ethynylene-Bridged Pentacene Dimer: Two-Step Synthesis and Charge-Transport Properties2018

    • 著者名/発表者名
      Kawano Koki、Hayashi Hironobu、Yoshimoto Shinya、Aratani Naoki、Suzuki Mitsuharu、Yoshinobu Jun、Yamada Hiroko
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 24 号: 56 ページ: 14916-14920

    • DOI

      10.1002/chem.201803002

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancement of CO2 adsorption on oxygen-functionalized epitaxial graphene surface under near-ambient conditions2018

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Susumu、Takeuchi Kaori、Hamamoto Yuji、Liu Ro-Ya、Shiozawa Yuichiro、Koitaya Takanori、Someya Takashi、Tashima Keiichiro、Fukidome Hirokazu、Mukai Kozo、Yoshimoto Shinya、Suemitsu Maki、Morikawa Yoshitada、Yoshinobu Jun、Matsuda Iwao
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 20 号: 29 ページ: 19532-19538

    • DOI

      10.1039/c8cp03251c

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Systematic Study of Adsorption and the Reaction of Methanol on Three Model Catalysts: Cu(111), Zn?Cu(111), and Oxidized Zn?Cu(111)2017

    • 著者名/発表者名
      Koitaya Takanori、Shiozawa Yuichiro、Yoshikura Yuki、Mukai Kozo、Yoshimoto Shinya、Yoshinobu Jun
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 号: 45 ページ: 25402-25410

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b09598

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly anisotropic mobility in solution processed TIPS-pentacene film studied by independently driven four GaIn probes2017

    • 著者名/発表者名
      Yoshimoto Shinya、Takahashi Kohtaro、Suzuki Mitsuharu、Yamada Hiroko、Miyahara Ryosuke、Mukai Kozo、Yoshinobu Jun
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 111 号: 7 ページ: 073301-073301

    • DOI

      10.1063/1.4998949

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Gas Exposure Effects on Monolayer Pentacene FET Studied by Using Non-Invasive GaIn Probes2018

    • 著者名/発表者名
      J. Yoshinobu
    • 学会等名
      ASOMEA-IX
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 単原子合金触媒Pd/Cu(111)におけるギ酸の吸着と水素化反応2018

    • 著者名/発表者名
      吉信淳、徳永拓馬、向井孝三、吉本真也
    • 学会等名
      触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Znを蒸着したCu(997)表面の低温STMによる局所状態観察2018

    • 著者名/発表者名
      柴田悠宇,吉本真也,向井孝三, 吉信淳
    • 学会等名
      日本物理学会2018年年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] グラフェンに担持したPt原子 およびクラスターの電子状態: 内殻光電子分光による研究2017

    • 著者名/発表者名
      向井孝三、塩澤祐一朗、芳倉佑樹、宮原亮介、吉本真也、 山崎憲慈、前原洋祐、郷原一寿、吉信淳
    • 学会等名
      日本物理学会 2017年秋季大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Roles of step and Zn in the chemistry of formate species on Cu model catalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Shiozawa, T. Koitaya, K. Mukai, S. Yoshimoto and J. Yoshinobu
    • 学会等名
      The 8th International Symposium on Surface Science
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考] Home page of Yoshinobu Laboratory at ISSP

    • URL

      https://yoshinobu.issp.u-tokyo.ac.jp

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

URL: 

公開日: 2017-04-28   更新日: 2019-12-27  

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