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非対称要素の導入による次元クロスオーバー錯体の機能創出

公募研究

研究領域配位アシンメトリー:非対称配位圏設計と異方集積化が拓く新物質科学
研究課題/領域番号 17H05366
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関京都大学

研究代表者

大坪 主弥  京都大学, 理学研究科, 助教 (90601005)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2018年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2017年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
キーワード金属-有機構造体 / ナノチューブ / らせん錯体 / 混合原子価錯体 / プロトン伝導 / 多孔性物質 / 混合原子価 / らせん構造 / キラリティー
研究実績の概要

本研究課題では、近年合成に成功した金属錯体ナノチューブ、人工3重らせん錯体、そして結晶配向性MOFナノ薄膜等の次元クロスオーバー錯体を基盤材料として選択し、キラリティーを導入した非対称内空間を有する金属錯体ナノチューブや、自然分晶する人工らせん錯体を用いた機能性材料の開発を行うことを目的としている。特に、(1)ボトムアップ合成に基づいた金属錯体ナノチューブへの非対称内空間の導入と疎水性/親水性の精密制御、非対称内空間に基づいた新規のプロトン(水分子)ダイナミクス、クラスター形成の解明、(2)らせん性(ヘリシティー)を制御した人工3重らせん錯体の薄膜材料を使用した円偏光発光特性・電子物性を有するキラル液晶相の構築を目指す。
これまでに我々は、およそ 0.2~1.5 nmの開口径を有する種々の金属錯体ナノチューブの合成と構造解析に成功しているが、今年度はこれまでの結果をさらに拡張し、より多彩な疎水性空間の設計を行うことを目的として、新規の三角形型環状錯体の合成と、デバイス作成への足掛かりとするために有機溶媒に可溶な金属錯体ナノチューブと3重らせん錯体の合成に取り組んだ。
その結果、パラジウム(II)イオンと4,7-フェナントロリンからなる新規の三角形型環状錯体を合成し、単結晶X線結晶構造解析に成功した。また、長鎖アルキル基を持つ種々の対アニオンを用いた金属錯体ナノチューブや人工3重らせん錯体を合成し、有機溶媒中でも構造を保持していることを確認し、さらには透過型電子顕微鏡によりその一次元構造を直接観測することにも成功した。今後はこれらの材料を薄膜化することで機能性材料の開発に繋げたいと考えている。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Modular Cavities: Induced Fit of Polar and Apolar Guests into Halogen-Based Receptors2018

    • 著者名/発表者名
      Aoki Kentaro、Otsubo Kazuya、Hanan Garry S.、Sugimoto Kunihisa、Kitagawa Hiroshi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 57 号: 11 ページ: 6222-6225

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.8b01069

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] “Compression of a Flapping Mechanophore Accompanied by Thermal Void Collapse in a Crystalline Phase”2018

    • 著者名/発表者名
      T. Yamakado, K. Otsubo, A. Osuka, and S. Saito
    • 雑誌名

      Chem. Sci.

      巻: 140 号: 20 ページ: 6245-6248

    • DOI

      10.1021/jacs.8b03833

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Emergence of Surface- and Interface-Induced Novel Structures and Properties in Metal-Organic Framework Thin Films2018

    • 著者名/発表者名
      Tomoyuki Haraguchi, Kazuya Otsubo, Hiroshi Kitagawa
    • 雑誌名

      Eur. J. Inorg. Chem.

      巻: 2018 号: 16 ページ: 1697-1706

    • DOI

      10.1002/ejic.201701234

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Superprotonic Phase Change to a Robust Phosphonate Metal-Organic Framework2018

    • 著者名/発表者名
      Zohreh Hassanzadeh Fard, Norman E. Wong, Christos D. Malliakas, Padmini Ramaswamy, Jared M. Taylor, Kazuya Otsubo, George K. H. Shimizu
    • 雑誌名

      Chem. Mater.

      巻: 30 号: 2 ページ: 314-318

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.7b04467

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A highly crystalline oriented metal-organic framework thin film with an inorganic pillar2017

    • 著者名/発表者名
      Yuki Watanabe, Tomoyuki Haraguchi, Kazuya Otsubo, Osami Sakata, Akihiko Fujiwara, Hiroshi Kitagawa
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 53 号: 73 ページ: 10112-10115

    • DOI

      10.1039/c7cc03828c

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fabrication and Structural Characterization of an Ultrathin Film of Two-Dimensional Layered Metal-Organic Framework, {Fe(py)2[Ni(CN)4]} (py: pyridine)2017

    • 著者名/発表者名
      Shun Sakaida, Tomoyuki Haraguchi, Kazuya Otsubo, Osami Sakata, Akihiko Fujiwara, Hiroshi Kitagawa
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 56 号: 14 ページ: 7606-7609

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.7b01113

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nanoscale crystalline architectures of Hofmann-type metal-organic frameworks2017

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Otsubo, Tomoyuki Haraguchi, Hiroshi Kitagawa
    • 雑誌名

      Coord. Chem. Rev.

      巻: in press ページ: 123-138

    • DOI

      10.1016/j.ccr.2017.03.022

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 次元交差領域における配位性ナノ材料の開発2018

    • 著者名/発表者名
      大坪 主弥
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthesis and electronic properties of a novel two-legged MX-tube complex with a flexible ligand2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Otsubo, Kunihisa Sugimoto, Shogo Kawaguchi, Hiroshi Kitagawa
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry (ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ice-tube Formation and High Proton Conduction Realized in Metal-Organic Nanotubes2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Otsubo, Ken-ichi Otake, Kunihisa Sugimoto, Hiroshi Kitagawa
    • 学会等名
      The 6th International Conference on Metal-Organic Frameworks & Open Framework Compounds (MOF 2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Creation of Novel Materials Situated in Dimensional Crossover Region and Investigation of Their Physical Properties2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Otsubo
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会2018
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] SPring-8の高輝度放射光を利用した 多孔性金属錯体の研究例2018

    • 著者名/発表者名
      大坪主弥
    • 学会等名
      新学術領域研究「配位アシンメトリ」融合基礎・実習コースセミナー「配位アシンメトリにおける放射光先端計測の利活用法」
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthesis and electronic properties of a novel two-legged MX-tube complex with flexible ligand2017

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Otsubo, Kunihisa Sugimoto, Akihiko Fujiwara, Hiroshi Kitagawa
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2019-12-27  

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