| 研究領域 | 高難度物質変換反応の開発を指向した精密制御反応場の創出 |
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| 研究課題/領域番号 |
18H04275
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究機関 | 分子科学研究所 |
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研究代表者 |
椴山 儀恵 分子科学研究所, 生命・錯体分子科学研究領域, 准教授 (80447127)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2020-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2019年度)
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| 配分額 *注記 |
6,240千円 (直接経費: 4,800千円、間接経費: 1,440千円)
2019年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2018年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
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| キーワード | ハロゲン結合 / ペルフルオロヨウ化アリール / 有機分子触媒 / 不均一系触媒反応 / 高分子固定 |
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| 研究実績の概要 |
持続可能な社会の実現に向けて、「効率性の追求」と「環境負荷の軽減」は、合成化学者にとって永遠の課題である。当研究グループでは、「ハロゲン結合」と「ペルフルオロアリール」を活用する分子変換システムの構築、分子性触媒の開発、機能性分子の探索を行いながら、これらの課題に取り組んでいる。
ハロゲン結合は、ハロゲン原子とルイス塩基との間に働く非共有結合性の相互作用で、“固相”での分子自己集合体の形成ツールとして発展してきた。21世紀に入り、水素結合を基軸とする触媒設計や触媒反応が爆発的に進展したのに対し、ハロゲン結合を有機分子変換に活用する触媒反応は未開拓である。
本領域研究では、ハロゲン結合の要素を有機分子変換システムに取り入れ、精密な触媒反応場を構築することをめざした。その結果、既存の触媒システムでは困難であった有機分子変換を開発することに成功した。具体的な研究成果は、以下の通りである。
【検討課題１】ペルフルオロヨウ化ベンゼンをハロゲン結合供与体として用いる有機分子変換：これまでに見出したピリジンとアリルシラトランによる脱芳香環化反応システムを、イソキノリン、キノリン、フタラジン、さらに、位置選択性を発現するキナゾリン、キノサリンなどの含窒素芳香族化合物に適用した。その結果、いずれも良好な収率で目的生成物を得ることに成功した。
【検討課題２】ヨウ化テトラフルオロスチレンを機能性モノマーとして用いる求核触媒プリント高分子の開発と水中でのアシル基転移反応の検討：昨年度までの実験結果にもとづき、高分子マトリックス内に構築される鋳型空間の必要性を精査し、ハロゲン結合を活用する高分子固定化手法の確立をめざした。その結果、鋳型を用いずにラジカル重合で合成した高分子マトリックス（PX）を用いても、ベンゾフラノンやアズラクトンのアシル基転移反応が、極めて円滑に進行することが明らかとなった。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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