| 研究領域 | 分子合成オンデマンドを実現するハイブリッド触媒系の創製 |
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| 研究課題/領域番号 |
18H04638
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
佐田 和己 北海道大学, 理学研究院, 教授 (80225911)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2020-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2019年度)
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| 配分額 *注記 |
8,190千円 (直接経費: 6,300千円、間接経費: 1,890千円)
2019年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2018年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
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| キーワード | ハイブリッド触媒 / 温度応答性高分子 / 有機触媒 / 下部臨界共溶温度 / 高分子溶液 / 相転移 / エステル化反応 / DMAP / オンデマンド触媒 / 刺激応答性高分子 |
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| 研究実績の概要 |
これまで開発してきたピレン環を繰り返し構造としてもつ温度応答性高分子システムをベースに、共重合反応により、高分子鎖に有機触媒として、DMAP (4-(N,N-dimethylammo)pyridine)を導入した新しい刺激応答性高分子触媒の合成に成功した。この高分子触媒の溶液に適切なエフェクター（電子アクセプター）を加えることにより、高分子の凝集状態が変化することを明らかにした。
さらに、DMAP の触媒活性を調べるために、カルボン酸無水物と第二級アルコールとのエステル化反応について検討した。エフェクターのない場合により、初速で８倍の加速効果があることを明らかにした。さらに温度応答性については、下部臨界共溶型の温度応答性(LCST型温度応答性)を示すエフェクターを用いた場合、高温側で高分子の相分離が生じ、触媒が部分的に遮蔽されるため、高温側での触媒活性の低下が確認された。これに対して、上部臨界共溶型の温度応答性(UCST型温度応答性)を示すエフェクターを用いた場合、低温側で高分子の相分離が生じ、高温側で均一相になるため、高温側で触媒活性が上昇が確認された。
したがって、この高分子触媒が温度やエフェクター（低分子有機化合物）を刺激とした触媒活性の制御が可能なシステムであることが明らかになった。特に添加するエフェクター分子の分子種によって、高温（もしくは低温）での加速と減速が可能になった。
これらは従来の有機触媒とは異なる制御機構を持ち、共存する物質による有機化学反応の制御につながり、自律的な反応系であるフィードバック系などへの応用が可能である。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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