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分子性触媒コンポーネントを融合させた太陽光水分解用光電気化学セルの開発

公募研究

研究領域光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製
研究課題/領域番号 18H05171
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
研究機関九州大学

研究代表者

酒井 健  九州大学, 理学研究院, 教授 (30235105)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2019年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2018年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
キーワード太陽光水分解 / 分子性触媒 / 光増感剤 / 光電気化学 / 水分解 / 光電気化学セル / 錯体触媒 / 錯体色素 / 起電力 / フェルミ準位 / 分子性色素
研究実績の概要

昨年度は、ノンバイアスでの光化学的な水の完全分解を駆動する分子性光電気化学セルの開発に向けた第一歩として、電気化学的な水の完全分解(水を2:1のモル比で水素と酸素に分解する反応)を駆動する分子性電気化学セルの開発に取り組んだ。白金ポルフィリン水素生成触媒を修飾したTiO2電極(FTO/TiO2/PtP-py電極)をアノード、コバルトポルフィリン酸素生成触媒を修飾したTiO2電極(FTO/TiO2/CoP-py電極)をカソードとして用いた分子性電気化学セルにおいて、両極間に2.2 Vの電圧を印加すると、水の完全分解が効率良く進行し、そのファラデー効率は非常に高いことが明らかとなった。本分子性電気化学セルは、分子性触媒修飾電極を用いて水の完全分解に成功した初めて例であり、本研究課題の目的達成に向けた重要な成果となっている。
今年度は、水からの光化学的酸素生成触媒機能を示す酸素生成フォトアノードの開発に取り組んだ。酸素生成フォトアノードに用いる各種錯体色素、および錯体触媒の合成を行い、これらを共吸着させたTiO2電極(酸素生成フォトアノード)の作製を試みた。様々な吸着方法を検討した結果、錯体色素と錯体触媒をTiO2電極に逐次的に吸着させることによって、酸素生成フォトアノードを作製できることが明らかとなった。作製した酸素生成フォトアノードの電気化学特性を詳細に検討したところ、期待通り、可視光照射下において水からの酸素生成触媒反応を駆動可能であることが明らかとなった。今年度は、COVID-19による数ヶ月間の大学閉鎖の影響によって、本酸素生成フォトアノードを用いた分子性光電気化学セルによる水の完全分解反応に関する検討を行なうことはできなかったが、本研究課題の目的達成に向けて重要な成果をあげることが出来たと言える。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (50件)

すべて 2021 2020 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (15件) (うち国際共著 7件、 査読あり 15件) 学会発表 (32件) (うち国際学会 21件、 招待講演 19件) 図書 (2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Unexpected structure of enaminone Pd(II) complex in comparison with Cu(II) complex: Synthesis, characterization, DNA binding and antitumor activity2021

    • 著者名/発表者名
      El-Ghamry Hoda A.、Yamauchi Kosei、Sakai Ken、Farghaly Thoraya A.
    • 雑誌名

      Inorganica Chimica Acta

      巻: 516 ページ: 120117-120117

    • DOI

      10.1016/j.ica.2020.120117

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Improving the overall performance of photochemical H2 evolution catalyzed by the Co-NHC complex via the redox tuning of electron relays2021

    • 著者名/発表者名
      Yatsuzuka Koichi、Yamauchi Kosei、Kawano Ken、Ozawa Hironobu、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 5 号: 3 ページ: 740-749

    • DOI

      10.1039/d0se01597k

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A dinuclear nickel catalyst based on metal-metal cooperation for electrochemical hydrogen production2020

    • 著者名/発表者名
      Hamaguchi Tomohiko、Kai Keisuke、Ando Isao、Kawano Ken、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Inorganica Chimica Acta

      巻: 505 ページ: 119498-119498

    • DOI

      10.1016/j.ica.2020.119498

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A Molecular-Based Water Electrolyzer Consisting of Two Mesoporous TiO2 Electrodes Modified with Metalloporphyrin Molecular Catalysts Showing a Quantitative Faradaic Efficiency2020

    • 著者名/発表者名
      Akamine Katsuhiro、Morita Kohei、Sakai Ken、Ozawa Hironobu
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 5 ページ: 4860-4866

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00443

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Efficient and Selective Photocatalytic CO2 Reduction to CO in Water by a Cobalt Porphyrin Molecular Catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Call Arnau、Cibian Mihaela、Yamamoto Keiya、Nakazono Takashi、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 9 号: 6 ページ: 4867-4874

    • DOI

      10.1021/acscatal.8b04975

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mechanisms of water oxidation using ruthenium, cobalt, copper, and iron molecular catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Parent Alexander Rene、Nakazono Takashi、Tsubonouchi Yuta、Taira Natsuki、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Advances in Inorganic Chemistry

      巻: 74 ページ: 197-240

    • DOI

      10.1016/bs.adioch.2019.04.001

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Room-Temperature Benzylic Alkylation of Benzylic Carbonates: Improvement of Palladium Catalyst and Mechanistic Study2019

    • 著者名/発表者名
      Kuwano Ryoichi、Yokogi Masashi、Sakai Ken、Masaoka Shigeyuki、Miura Takashi、Won Sungyong
    • 雑誌名

      Organic Process Research & Development

      巻: 23 号: 8 ページ: 1568-1579

    • DOI

      10.1021/acs.oprd.9b00210

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Molecular Cobalt Hydrogen Evolution Catalyst Showing High Activity and Outstanding Tolerance to CO and O22019

    • 著者名/発表者名
      Wang Jia‐Wei、Yamauchi Kosei、Huang Hai‐Hua、Sun Jia‐Kai、Luo Zhi‐Mei、Zhong Di‐Chang、Lu Tong‐Bu、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 58 号: 32 ページ: 10923-10927

    • DOI

      10.1002/anie.201904578

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] An earth-abundant system for light-driven CO2 reduction to CO using a pyridinophane iron catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Sakaguchi Yuto、Call Arnau、Cibian Mihaela、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 59 ページ: 8552-8555

    • DOI

      10.1039/c9cc04191e

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Photochemical CO2 Reduction Driven by Water-Soluble Copper(I) Photosensitizer with the Catalysis Accelerated by Multi-Electron Chargeable Cobalt Porphyrin2019

    • 著者名/発表者名
      Zhang Xian、Cibian Mihaela、Call Arnau、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 9 号: 12 ページ: 11263-11273

    • DOI

      10.1021/acscatal.9b04023

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Consecutive ligand-based PCET processes affording a doubly reduced nickel pyrazinedithiolate which transforms into a metal hydride required to evolve H22019

    • 著者名/発表者名
      Koshiba Keita、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 48 号: 2 ページ: 635-640

    • DOI

      10.1039/c8dt04497j

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A New Class of Molecular-Based Photoelectrochemical Cell for Solar Hydrogen Production Consisting of Two Mesoporous TiO2 Electrodes2019

    • 著者名/発表者名
      Morita Kohei, Sakai Ken, and Ozawa Hironobu
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 2 号: 2 ページ: 987-992

    • DOI

      10.1021/acsaem.8b01992

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ligand‐based PCET Reduction in a Heteroleptic Ni(bpy)(dithiolene) Electrocatalyst Giving Rise to Higher Metal Basicity Required for Hydrogen Evolution2019

    • 著者名/発表者名
      Koshiba Keita、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ChemElectroChem

      巻: - 号: 8 ページ: 2273-2281

    • DOI

      10.1002/celc.201900400

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic H2 Evolution Using a Ru Chromophore Tethered to Six Viologen Acceptors2018

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Keiya, Call Arnau, and Sakai Ken
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 24 号: 62 ページ: 16620-16629

    • DOI

      10.1002/chem.201803662

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A family of molecular nickel hydrogen evolution catalysts providing tunable overpotentials using ligand-centered proton-coupled electron transfer paths2018

    • 著者名/発表者名
      Aimoto Yutaro、Koshiba Keita、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 54 号: 91 ページ: 12820-12823

    • DOI

      10.1039/c8cc07467d

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Molecular-Based Photoelectrochemical Cell for Solar Hydrogen Production Consisting of Two TiO2 electrodes2019

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      International Conference on Photocatalysis and Photoenergy
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts Promoting Hydrogen Evolution from Water via Unique Proton-coupled Electron Transfer Processes2019

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi,
    • 学会等名
      The 23rd International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds (ISPPCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Kinetics and DFT Studies of Water Oxidation Catalyzed by a Monocobalt Polyoxometalate2019

    • 著者名/発表者名
      Natsuki Taira, Kosei Yamauch, Ken Sakai
    • 学会等名
      The 23rd International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds (ISPPCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Molecular Catalysis Relevant to Solar Energy Conversion and Storage2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      The 23rd International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds (ISPPCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular-Based Photoelectrochemical Cell for Solar Hydrogen Production Consisting of Two TiO2 electrodes2019

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      The 23rd International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds (ISPPCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子性触媒を修飾したTiO2電極を両極に用いた 電気化学セルによる低過電圧水分解2019

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      新学術領域研究I4LEC個別班会議、第2回合同班会議
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysis Towards Artificial Solar Generation of Fuels2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      19th International Conference on Biological Inorganic Chemistry (ICBIC-19)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Photocatalysis Towards Solar Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      2019 ESP-IUPB World Congress
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 分子性光電気化学セルによる太陽光水分解2019

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      新学術領域研究I4LEC個別班会議
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysis for Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      7th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC7)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysis and Photocatalysis for Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      12th China-Japan Joint Symposium on metal Cluster Compounds (CJJSMCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] A Cu-based Photosensitizer with Cobaltoporphyrin Catalyst for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction in Fully Aqueous Media2019

    • 著者名/発表者名
      Xian Zhang
    • 学会等名
      12th China-Japan Joint Symposium on metal Cluster Compounds (CJJSMCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Molecular Catalysis and Photocatalysis for Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 分子性触媒コンポーネントを融合させた太陽光水分解用光電気化学セルの開発2019

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      I4LEC第2回班会議、第2回公開シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 低過電圧水素生成錯体触媒の開発と反応機構解析2019

    • 著者名/発表者名
      Yutaro Aimoto, Kosei Yamamoto, and Ken Sakai
    • 学会等名
      I4LEC第2回班会議、第2回公開シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ジアザピリジノファン配位子を有する第一遷移金属錯体を用いた光化学的二酸化炭素還元反応2019

    • 著者名/発表者名
      Yuto Sakaguchi, Mihaela Cibian, Arnau Call, and Ken Sakai
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 分子性色素増感光電気化学セルによる太陽光水分解2019

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] コバルト単核活性部位を有するポリオキソメタレート錯体触媒の 酸素発生反応機構解析2019

    • 著者名/発表者名
      Natsuki Taira, Kosei Yamauchi, and Ken Sakai
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysts and Photocatalysts for Water Splitting Reactions and their Applications in Surface Modified TiO2 Electrodes2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      I2CNER-UGo, IRTG Proposal Workshop
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Hybrid Molecular Catalysts and Photocatalysts for Solar Water Splitting Reactions2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      3rd Japan - UK Joint Symposium on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Catalytic Hydrogen Evolution Reactions Coupled with Proton-Coupled Electron Transfer Processes2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      3rd International Conference on Proton Coupled Electron Transfer (PCET2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Water Oxidation and CO2 Reduction Catalyzed by Co-, Cu- and Ru-Centered Catalysts including Cobalt Porphyrins2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      Tenth International Conference on Porphyrins and Phthalocyanines(ICPP-10)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Coordination Chemistry focused on Photochemical Water Splitting Molecular Devices2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Catalysis of metals and metal complexes2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      Summer Shool 2018 on Young Coordination Chemist's Association Japan
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Solar Energy Conversion and Storage using Transition Metal Molecular Systems2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      CSOM Workshop
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts and Photocatalysts towards Artificial Photosynthesis2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      Department Seminar at School of Science, The University of Tokyo
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts and Photocatalysts for Solar Energy Conversion and Storage2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      2nd Kyushu-Mainz Joint Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 分子性触媒コンポーネントを融合させた太陽光水分解用光電気化学セルの開発2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      I4LEC第1回合同班会議
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Mechanistic Studies on Water oxidation Catalyzed by Cobalt Polyoxometalates with Stopped-flow Techniques2018

    • 著者名/発表者名
      Natsuki Taira, Yuta Tsubonouchi, Kosei Yamauchi, and Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Near-Infrared Light-Driven Hydrogen Evolution Photosensitized by a Polypyridyl Triruthenium Photosensitizer2018

    • 著者名/発表者名
      Yutaro Tsuji, Kosei Yamauchi, and Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis and H2-evolving Activity of New Dinuclear Platinum(Ⅱ) Bipyridine Complexes Having an Intramolecular Metal -Metal Interaction2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuma Yamakawa, Fumiaki Wakiyama, Kosei Yamauchi, and Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子性触媒コンポーネントを融合させた太陽光水分解用光電気化学セルの開発2018

    • 著者名/発表者名
      Toshihiro Koga, Kosei Yamauchi, and Ken Sakai
    • 学会等名
      錯体化学若手の会夏の学校2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [図書] 光エネルギー変換における分子触媒の新展開 9章 分子性色素増感光電気化学セルによる太陽光水分解2020

    • 著者名/発表者名
      森田浩平、酒井 健、小澤弘宜
    • 総ページ数
      9
    • 出版者
      化学同人
    • ISBN
      9784759813982
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [図書] エネルギー・資源 特集 人工光合成研究の最前線(5) 分子性錯体触媒を修飾したTiO2電極による水の完全分解2020

    • 著者名/発表者名
      小澤弘宜、酒井 健
    • 総ページ数
      6
    • 出版者
      エネルギー・資源学会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [備考] 九州大学大学院理学研究院化学部門 錯体化学研究室 酒井・小澤グループ

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutai/jp/index.html

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2021-12-27  

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