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固液界面における分子の自己集合による高次構造形成と機能

公募研究

研究領域配位アシンメトリー:非対称配位圏設計と異方集積化が拓く新物質科学
研究課題/領域番号 19H04597
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関明治大学

研究代表者

田原 一邦  明治大学, 理工学部, 専任准教授 (40432463)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2020年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2019年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
キーワード固液界面 / 自己集合 / プローブ顕微鏡 / ナノ材料 / 積層膜 / 自己組織化 / キラリティー / 走査プローブ顕微鏡
研究開始時の研究の概要

液体と固体の界面において有機分子が集合して形成する薄膜のなかで、空隙を持つ多孔性積層膜を構築することを目的とする。この高度な有機分子の集合を制御するため、精密に設計して合成した分子によって、分子間に働く相互作用(van der Waals相互作用、水素結合や配位結合)を最適化する。また、薄膜を調整する条件を最適して上記の制御を実現する。形成される薄膜は、走査プローブ顕微鏡を用いて、ナノレベルで構造解析を行う。また、分子力学シミュレーションによって構造を推定する。このような有機分子の積層膜構築に関わる基礎技術は、有機薄膜材料の界面状態の制御や触媒の開発、分離方法への応用が期待される。

研究実績の概要

固液界面における分子集合体の構造制御は、単分子膜ではその制御因子の解明と指導原理は確立されつつあるものの、積層膜の形成に関してはその制御は未だ困難であり、さらなる調査が求められている。本研究では固体表面上の多孔性単分子膜を鋳型として、空隙を保持しつつ分子を積層させて多孔性積層膜の構築する。この高度な自己集合制御技術は、精密な分子設計による分子間相互作用(水素結合や配位結合)の制御、薄膜調整条件の最適化によって実現する。固体表面で、空隙率を制御しながら多孔性の積層膜が構築できれば、当該分野において重要な進展となる。本申請課題の設計戦略を元に形成される積層膜は、用いる構成要素(分子)がキラルであるため、立体特異的である。そのため、形成される新しいキラルな多孔性積層膜そのものの機能性も探索する。
前年度までに、キラルなヒドロキシ基を側鎖の2位に導入した分子の自己集合に与える溶媒の効果や溶質濃度の影響、形成された積層膜のSTM観測による第一層、第二層の構造とキラリティーを明らかにし、分子力学シミュレーションによる構造の詳細を推定した。その結果、立体特異的に縦方向の構造成長が起こることを明らかにした。R2年度は、空隙率の制御、自己集合への影響を調べるため、側鎖長を変えた分子とヒドロキシ基の数を変更した分子の合成を引き続き行った。上半期は入構制限措置に伴う実験量の制約から幾分の遅れがあったものの、その後は順調に進展した。合成が終了する次年度には、合成した分子が形成する積層膜の構造とキラリティーの解析を行い、系統立った成果が得られると期待される。その他に、側鎖に導入する置換基をヒドロキシ基からフェニル基へ変更した分子の合成も行い、この分子が溶媒の選択により興味深いキラリティー反転を引き起こすことを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (6件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件) 学会発表 (1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] KU Leuven - University of Leuven(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] National Chiao Tung University(その他の国・地域、台湾)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] McGill University(米国)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] KU Leuven - University of Leuven(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] National Chiao Tung University(その他の国・地域 台湾)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] McGill University(米国)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [雑誌論文] Chirality in porous self-assembled monolayer networks at liquid/solid interfaces: induction, reversion, recognition and transfer2021

    • 著者名/発表者名
      Tobe Yoshito、Tahara Kazukuni、De Feyter Steven
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 8 ページ: 962-977

    • DOI

      10.1039/d0cc07374a

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Stereospecific Epitaxial Growth of Bilayered Porous Molecular Networks2020

    • 著者名/発表者名
      Fang Yuan、Lindner Benjamin D.、Destoop Iris、Tsuji Takashi、Zhang Zhenzhe、Khaliullin Rustam Z.、Perepichka Dmitrii F.、Tahara Kazukuni、Feyter Steven De、Tobe Yoshito
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 142 号: 19 ページ: 8662-8671

    • DOI

      10.1021/jacs.0c00108

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 固液界面におけるキラルな二次元多孔性分子集合体とそのゲスト分子認識2020

    • 著者名/発表者名
      小澤優、De Fetyer Steven、戸部 義人、田原 一邦
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 明治大学理工学部応用化学科機能有機化学研究室

    • URL

      http://www.isc.meiji.ac.jp/~physorgchem/index.html

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

URL: 

公開日: 2019-04-18   更新日: 2022-08-19  

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