複合アニオンによる高輝度シンチレータの創製とその解明

• 研究領域: 複合アニオン化合物の創製と新機能
• 研究課題/領域番号: 19H04684
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 黒澤 俊介 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 准教授 (80613637)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2021-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2020年度)
• 配分額: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円); 2020年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円); 2019年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
• キーワード: 複合アニオン / ハロゲン化物 / 発光体 / 結晶育成 / 放射線 / シンチレータ / 発光量

研究開始時の研究の概要

たとえば、ヨウ化物と臭化物といったように複合アニオン材料の中には、複合体のほうが発光量などが多くなるという例が報告されている。本研究では、放射線が照射されると発光するシンチレータと呼ばれる材料について、複合アニオンを合成したときに、同様の現象が起きるのかを調査して、その結果をもとにより良い材料の設計指針を見出してゆく。

研究実績の概要

本研究では、塩化物と臭化物が混合した「複合アニオン」材料をはじめとした多岐にわたる結晶光学材料を、垂直ブリッジマン法やその他の方法を用いて合成し、その発光特性を調査し、これまでに知られていない特性の有無を調査した。
放射線の励起によって発光するシンチレータ材料の探索では、陰イオン（アニオン）側を単一のもの、たとえば塩化物のみとして、陽イオンを置換などしていく方針の事例が多かった。新しい視点として本研究では複合アニオンの調査を行った。高い発光量を示す無機物のシンチレータは、一般的には結晶構造とバンド構造を持ち、このバンド構造が発光特性に大きな影響を与える。通常の単一アニオンと比べて複合アニオンでは、特に価電子帯の上端の変化が見えやすいため、そこで生じる発光特性の変化を見ることは、新しい視点であり、大変興味深い。
これまでに、塩化物・臭化物を中心とする多結晶、単結晶を合成し、結晶構造の解明と確認、紫外線などの励起による発光波長、励起波長スペクトル、これらの温度依存性、蛍光寿命を調べた。さらに、Ｘ線やアルファ線などの励起による発光波長、1個のガンマ線光子ないしはアルファ線粒子で励起された時の発光量や蛍光寿命についても調査した。
その結果、本研究で取り扱った結晶材料のうち、系統的にアニオン比を変えて発光量などを調べたところ、発光量の極大値が特定の比率で存在するなどの効果は、現在のところ確認できないことが分かった。一方で他のチームからは、発光量が複合アニオン化で極大値を持つ事が報告されており、この差について、今後解析を引き続き解析する。本研究を通じて、多くの新規材料が開発され、結晶構造の解明、個別の発光機構の解明、放射線計測などの応用への展開がされ、若手育成、学会発表、論文化、および、プレスリリースを行うことができた。さらに新しい結晶育成法（コア・ヒーティング法）の開発もできた。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] チェコ物理研(チェコ)
• [雑誌論文] Novel Method of Search for Transparent Optical Materials with Extremely High Melting Point (2021)
  • 著者名/発表者名: Yutaro Kurashima, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Akihiro Yamaji, Shiori Ishikawa, Jan Pejchal, Kei Kamada, Masao Yoshino, Satoshi Toyoda, Hiroki Sato, Yuui Yokota, Yuji Ohashi, and Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: Crystal Growth & Design 巻: 21 号: 1 ページ: 572-578
  • DOI: 10.1021/acs.cgd.0c01396
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Single-crystal growth, structure and luminescence properties of Cs2HfCl3Br3 (2020)
  • 著者名/発表者名: S. Kodama, S. Kurosawa, K. Fujii, T. Murakami, M. Yashima, J. Pejchal, R. Kral, M. Nikl, A. Yamaji, M. Yoshino, S. Toyoda, H. Sato, Y. Ohashi, K. Kamada, Y. Yokota, A. Yoshikawa
  • 雑誌名: Optical Materials 巻: 106 ページ: 109942-109942
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2020.109942
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Growth and scintillation properties of a new red-emitting scintillator Rb₂HfI₆ for the fiber-reading radiation monitor (2020)
  • 著者名/発表者名: Shohei Kodama, Shunsuke Kurosawa, Yuki Morishita, Hiroshi Usami, Tatsuo Torii, Masateru Hayashi, Makoto Sasano, Tetsushi Azuma, Hiroki Tanaka, Vladimir Kochurikhin, Jan Pejchal, Robert Kr?l, Masao Yoshino, Akihiro Yamaji, Satoshi Toyoda, Hiroki Sato, Yuji Ohashi, Yuui Yokota, Kei Kamada, Martin Nikl, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: IEEE Transactions on Nuclear Science 巻: - 号: 6 ページ: 1055-1062
  • DOI: 10.1109/tns.2020.2976695
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Fiber-reading radiation monitoring system using an optical fiber and red-emitting scintillator for ultra-high dose condition (2020)
  • 著者名/発表者名: Shohei Kodama, Shunsuke Kurosawa, Maki Ohno, Yuki Morishita, Hiroshi Usai, Masateru Hayashi, Makoto Sasano, Tetsushi Azuma, Hiroki Tanaka, Vladimir Kochurikhin, Akihiro Yamaji, Masao Yoshino, Satoshi Toyoda, Hiroki Sato, Yuji OHASHI, Kei Kamada, Yuui Yokota, Akira Yoshikawa, Tatsuo Torii
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 13 号: 4 ページ: 47002-47002
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ab77f7
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Core Heating法による CaHfO3 結晶の育成とシンチレーション特性評価 (2020)
  • 著者名/発表者名: 倉嶋 佑太朗，黒澤 俊介，村上 力輝斗，山路 晃広，鎌田 圭， 吉野 将生，豊田 智史，佐藤 浩樹，横田 有為，大橋 雄二，吉川 彰
  • 学会等名: 2020年次世代放射線シンポジウム／放射線夏の学校
• [学会発表] Core Heating 法を用いて育成された透明 CaHfO3結晶の特性評価 (2020)
  • 著者名/発表者名: 倉嶋 佑太朗、黒澤 俊介、村上 力輝斗、山路 晃広、鎌田 圭、吉野 将生、豊田 智史、佐藤 浩樹、横田 有為、大橋 雄二、花田 貴、吉川 彰
  • 学会等名: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] アルファダスト検出に向けた撮像機器の開発 (2020)
  • 著者名/発表者名: 黒澤 俊介、森下 祐樹、林 真照、小玉 翔平、山路 晃広、宇佐美 博士、牧田 泰介、東 哲史、笹野 理、鳥居 建男
  • 学会等名: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Development of novel scintillation materials with high light-output using UVSOR beams UVSORを利用した 新規高輝度シンチレータの探索 (2020)
  • 著者名/発表者名: 黒澤俊介、小玉翔平、倉嶋佑太朗、上中あい、大野真紀、山路晃広
  • 学会等名: UVSORシンポジウム2020
• [学会発表] 超高線量場における放射線計測の挑戦 -素子材料とシステム開発- (2020)
  • 著者名/発表者名: 黒澤俊介
  • 学会等名: 第13回放射線計測フォーラム福島
  • 招待講演
• [学会発表] シンチレータの開発の現状 -2020年度- (2020)
  • 著者名/発表者名: 黒澤俊介，山路晃広，石川志緒利、 小玉翔平、倉嶋佑太朗、上中あい、工藤真紀
  • 学会等名: 第35回 研究会「放射線検出器とその応用」
• [学会発表] コア・ヒーティング法の開発と高融点材料への展開 (2020)
  • 著者名/発表者名: 黒澤 俊介、倉嶋 佑太朗、村上 力輝斗、石川 志緒利 山路 晃広、庄子 育宏、鎌田 圭、吉川 彰
  • 学会等名: 第21 回レーザー学会東京支部研究会 電気学会 光・量子デバイス技術研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Synthesis of transparent CaHfO3 crystals by the CH method and its optical properties (2020)
  • 著者名/発表者名: Yutaro Kurashima, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Akihiro Yamaji, Kei Kamada, Masao Yoshino, Satoshi Toyoda, Hiroki Sato, Yuui Yokota, Yuji Ohashi, Takashi Hanada, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: 2020 International Conference on Solid State Devices and Materials (52nd)
  • 国際学会
• [学会発表] Evaluation of defect sites for Gd3(Ga,Al)5O12 Based Transparent Ceramics Prepared by the Spark Plasma Sintering Process (2020)
  • 著者名/発表者名: S. Kurosawa, H. Sone, H. Ujiie, Y. Kurashima, A. Yamaji, K. Kamada, M. Yoshino, S. Toyoda, H. Sato, Y. Yokota, Y. Ohashi, A. Yoshikawa
  • 学会等名: 20th International Conference on Defects in Insulating Materials (ICDIM2020)
  • 国際学会
• [学会発表] Development of the new radiation monitor system using a novel scintillator (2019)
  • 著者名/発表者名: ?サソShunsuke Kurosawa, Shohei Kodama, Takahiko Horiai, Akihiro Yamaji, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Masao Yoshino, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Development of Novel Red/Near-Infrared Scintillation Materials with Fast Decay Time (2019)
  • 著者名/発表者名: Shunsuke Kurosawa
  • 学会等名: 8th International Symposium on Optical Materials (IS-OM 8)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Self-Trapped Exciton Luminescence of Anion-Substituted Cesium Hafnium Chloride (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Kodama, S. Kurosawa, M. Ohno, A. Yamaji, M. Yoshino, S. Toyoda, H. Sato, Y. Ohashi, K. Kamada, Y. Yokota, R. Krテ。l, J. Pejchal, M. Nikl, A. Yoshikawa
  • 学会等名: International Conference on Excited States of Transitions Elements
  • 国際学会
• [学会発表] Development of the Fiber-reading Scintillation Detector under Ultra-high Dose Rate (2019)
  • 著者名/発表者名: Shohei Kodama, Shunsuke Kurosawa, Maki Ohno, Ai Makabe, Yuki Morishita, Hiroshi Usami, Masateru Hayashi, Hiroki Tanaka, Vladimir Kochurikhin, Akihiro Yamaji, Masao Yoshino, Hiroki Sato, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: 15th International conference on Scintillating Materials and their Applications (SCINT2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Synthesis and optical properties of red-emitting A2MI6 scintillators (A = K, Rb and Cs, M = Zr and Hf) (2019)
  • 著者名/発表者名: Shohei Kodama, Shunsuke Kurosawa, Maki Ohno, Akihiro Yamaji, Masao Yoshino, Hiroki Sato, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
  • 国際学会
• [学会発表] Study on Red-Emission Scintillation Materials ~Crystals & powders~ (2019)
  • 著者名/発表者名: Shunsuke Kurosawa, Yutaro Kurashima, Akihiro Yamaji, Shohei Kodama, Masao Yoshino, Satoshi Toyoda, Hiroki Sato, Yuui Yokota, Kei Kamada, Yuji Ohashi, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] シンチレータの開発の現状-2019年度- (2019)
  • 著者名/発表者名: 黒澤俊介、山路晃広、堀合毅彦、小玉翔平、大和慎之介、倉嶋佑太朗、村上力輝斗、鎌田圭、吉野将生、豊田智史、佐藤浩樹、横田有為、大橋雄二、吉川彰
  • 学会等名: 研究会「放射線検出器とその応用」（第34回）
• [図書] エレクトロニクス用セラミックスの開発、評価手法と応用（うち第６章第5節担当） (2020)
  • 著者名/発表者名: 黒澤俊介
  • 総ページ数: 543
  • 出版者: 技術情報協会
• [備考]
  • URL: http://yoshikawa-lab.imr.tohoku.ac.jp/personal/kurosawa/index.html
• [備考] 黒澤俊介のページ
  • URL: http://yoshikawa-lab.imr.tohoku.ac.jp/personal/kurosawa/index.html