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自己組織化二分子膜における電子-プロトン相関物性の探求

公募研究

研究領域ハイドロジェノミクス:高次水素機能による革新的材料・デバイス・反応プロセスの創成
研究課題/領域番号 19H05056
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関大阪大学

研究代表者

加藤 浩之  大阪大学, 理学研究科, 准教授 (80300862)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2020年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード電子-プロトン相関物性 / 水素結合 / 導電性分子 / 表面分光 / 走査トンネル顕微/分光法 / 電子ープロトン相関物性
研究開始時の研究の概要

分子間のプロトン移動は、プロトンのドナー分子/アクセプター分子の双方の電子状態に大きな変化を与える。本研究では、自己組織化的に成膜可能な異種二分子膜において、分子膜間に電場を印加し、プロトン移動を能動的に誘起することに挑戦する。これによって、電子-プロトン相関物性の制御に向けた物理化学的な理解を深め、「プロトン移動を誘起するための要素」と「プロトン移動に伴う分子の物性変化」の解明を行なう。

研究実績の概要

本研究課題は、自己組織化的にプロトン・ドナー/アクセプターからなる異種二分子膜を製膜する技術を確立し、外部電場によるプロトン移動の誘起および導電性制御の実証に挑戦するものである。
研究では、異種二分子膜の「構造評価」と「物性評価」の双方を高いレベルで行って分子膜設計へフィードバックし、より良い電子-プロトン相関物性が得られるように進めることが重要である。2019年度は主に計測システムの拡充に多くの時間と予算を投入した。2020年度は、整備したX線光電子分光(XPS)装置と走査トンネル分光(STS)装置を活用して、より高いレベルの「構造評価」と「物性評価」を目指した。
「構造評価」では、改めて階層的な異種二分子膜のデザインの有効性の確認と製膜条件の最適化を行った。この二分子膜は、安定して階層的な構造となることを目指し、第1層目と第2層目をそれぞれ共有結合と水素結合を用いて分子を固定するデザインとしている。膜の評価実験では、まず、広い溶液濃度と温度の範囲で二分子膜が良好に出来ることを確認した。くわえて、従来は分子膜を1層ずつ製膜する二段階浸漬の手法で製膜していたが、異種分子を同時に溶解し1回だけ浸漬する一段階浸漬の手法でも、階層的で良好な異種二分子膜が得られることを確認した。このことは、異種二分子膜のデザインが本質的に安定な構造であり、様々な研究への応用が期待できることを示すものである(近く、論文にまとめ公表予定)。一方、「物性評価」では、立ち上げたSTSシステムで、二分子膜を貫く方向の導電特性の計測を目指した。懸案のノイズ低減について多くの問題を解決したが、実測では更なる低減策が必要であった。これも一部のユニットを刷新することで解決の目途が立ち、現在は「導電性評価」への活用を進めている。引き続き研究を進め当分野の発展に寄与していきたい。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (12件)

すべて 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] プロトン-電子カップル型分子性結晶および二分子膜における機能開拓2021

    • 著者名/発表者名
      森初果,加藤浩之,藤野智子,上田顕,吉信淳
    • 雑誌名

      セラミックス

      巻: 56 ページ: 88-91

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] Structural Characterization and Photoluminescence Properties of Monolayer Perylene on Graphite Surface2020

    • 著者名/発表者名
      T. Yamada, K. Araragi, H. S. Kato, T. Munakata
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 23 ページ: 12485-12491

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c02419

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A computational examination of the electric-field-induced proton transfer along the interface hydrogen bond between proton donating and accepting self-assembled monolayers2020

    • 著者名/発表者名
      Kanematsu Yusuke、Kato Hiroyuki S.、Yoshimoto Shinya、Ueda Akira、Yamamoto Susumu、Mori Hatsumi、Yoshinobu Jun、Matsuda Iwao、Tachikawa Masanori
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 741 ページ: 137091-137091

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2020.137091

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Direct Evidence of Interfacial Hydrogen Bonding in Proton-Electron Concerted 2D Organic Bilayer on Au Substrate2019

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Susumu、Kato Hiroyuki S.、Ueda Akira、Yoshimoto Shinya、Hirata Yasuyuki、Miyawaki Jun、Yamamoto Kohei、Harada Yoshihisa、Wadati Hiroki、Mori Hatsumi、Yoshinobu Jun、Matsuda Iwao
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 17 号: 0 ページ: 49-55

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2019.49

    • NAID

      130007638859

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2019-04-27
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Self-Assembled Hetero-Bilayer Stratified by Covalent and Hydrogen bonds on Au(111) surfaces2021

    • 著者名/発表者名
      R. Muneyasu, T. Yamada, H.S. Kato
    • 学会等名
      Joint Symposium of JSPS-DST Bilateral Research Project “Charge- and Spin-Blockade in Ultrathin-Layers of Single Molecule Magnets”
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 階層的なAu-S結合と水素結合による異種二分子膜の自己組織化過程に関する研究2020

    • 著者名/発表者名
      棟安陸,山田剛司,加藤浩之
    • 学会等名
      分子科学会討論会2020 オンライン討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 水素結合とAu-S結合による異種二分子膜の階層的な自己組織化2020

    • 著者名/発表者名
      棟安陸,山田剛司,加藤浩之
    • 学会等名
      2020年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Attempt to Control H+ Transfer in Molecular Bilayers for a Future Hydrogenomic Device2020

    • 著者名/発表者名
      H.S. Kato, I. Matsuda, A. Ueda, S. Yoshimoto, S. Yamamoto, Y. Kanematsu, M. Tachikawa, J. Yoshinobu, H. Mori
    • 学会等名
      1st International Symposium “Hydrogenomics” combined with 14th International Symposium “Hydrogen & Energy”
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Study on Assembly of the Heterogeneous Bilayer Based on a Thiolate Self assembled Monolayer on Au(111) Substrates2020

    • 著者名/発表者名
      R. Muneyasu, T. Yamada, H.S. Kato
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] プロトンドナー/アクセプター型異種二分子膜の自己組織化と特性解析2019

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之,山本達,吉本真也,上田顕,兼松佑典,立川仁典,森初果,吉信淳,松田巌
    • 学会等名
      2019年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 表面分光から探る自己組織化分子膜の物性と機能化2019

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之
    • 学会等名
      関西薄膜・表面物理セミナー2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 自己組織化ヘテロ分子二層膜で挑戦する電子-プロトン相関物性2019

    • 著者名/発表者名
      加藤浩之,兼松佑典,吉本真也,上田顕,山本達,松田巌,立川仁典,吉信淳,森初果
    • 学会等名
      第13回物性科学領域横断研究会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2021-12-27  

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