データ科学的構造モデリングを基盤とする第一原理熱力学アセスメント法の開発

• 研究領域: ハイエントロピー合金：元素の多様性と不均一性に基づく新しい材料の学理
• 研究課題/領域番号: 19H05169
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 北陸先端科学技術大学院大学
• 研究代表者: 本郷 研太 北陸先端科学技術大学院大学, 情報社会基盤研究センター, 准教授 (60405040)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2021-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2020年度)
• 配分額: 5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円); 2020年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円); 2019年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
• キーワード: ハイエントロピー合金 / 第一原理熱力学アセスメント / マテリアルズ・インフォマティクス / 機械学習 / クラスタリング / 第一原理計算 / データ駆動型構造探索 / XRD

研究開始時の研究の概要

本研究は、ハイエントロピー(HEA)合金の微視的構造モデルに対するシミュレーションを大量に実施し、得られた諸物性とXRDパターンを学習データとして、動的時間伸縮法を非類似度とするクラスタリング識別モデルを構築する。当該手法は、XRDデータから構成相を同定する従来型の機械学習適用を超えて、構成相における組成配分と微視的原子配列を識別する枠組みを構築する。本研究は、最終的には、多相HEA合金系を対象として、構築したXRD分類器によって多相合金における組成配分や偏析に伴う非均一性を取り除いて主相組成のみならず占有サイトを同定し、得られた微視的構造を入力とする第一原理熱力学アセスメントを展開する。

研究実績の概要

本研究は、ハイエントロピー合金(HEA)系の特異物性の理解に向け、組成配分や偏析に伴う非均一性を考慮したミクロ組織解析を目的とする。解析手法として、「XRD分類による機械学習的構造推定法」と「第一原理熱力学アセスメント」を開発する。まず、大量の微視的構造モデルと呼応するXRDシミュレーションの構造・XRDパターンのデータを学習データとするクラスタリング識別モデルを構築する。昨年度の段階で、当該モデルに関する予備的成果を原著論文として出版した。この推定構造と実験を照合して得られた微視的原子配列構造を入力とする第一原理熱力学アセスメントを実施し、微視的構造の寄与を解明する。典型的な単相固溶体系HEAであるAlxCoCrFeNi(x<2)を対象系とする。
昨年度から今年度にかけて、x=0の場合の４元系CoCrFeNiにおいて、Cr原子にL12短距離秩序を持つ（部分的な）ランダム原子配置の方が自由エネルギー的に安定であることが確認できた。そこで、当初の研究方針とは異なり、3d遷移金属からなる４元系（全１５組成パターン）を対象として、ヘルムホルツ自由エネルギーを算定し、完全ランダム系とL12短距離秩序を持つ部分ランダム系の（温度に対する）相安定性を検証した。その結果、いくつかの組成に対して、L12短距離秩序を持つ方が完全ランダム系よりも安定であることを発見した。HEAに関する先行研究論文調査を行ったが、４元系HEAですら、このような系統的研究は行われておらず、本研究で初めて見出された知見である。当該成果を原著論文にまとめて投稿し、現在、査読中となっている（arXiv:2110.02587）。第一原理熱力学的アセスメントでは、対象合金系に含まれる全ての二元及び三元系合金の自由エネルギー計算が必要であるため、全てのパターンについての計算は完了しておらず、現在も計算を継続している。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] Indian Institute of Technology,(インド)
• [雑誌論文] Anomalies in the bulk and surface electronic properties of SnS: effects of native defects (2022)
  • 著者名/発表者名: Dahule Rohit、Singh Chetan C.、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Panda Emila
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry C 巻: 10 号: 14 ページ: 5514-5525
  • DOI: 10.1039/d1tc04738h
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] High-Pressure Mg-Sc-H Phase Diagram and Its Superconductivity from First-Principles Calculations (2022)
  • 著者名/発表者名: Song Peng、Hou Zhufeng、Baptista de Castro Pedro、Nakano Kousuke、Hongo Kenta、Takano Yoshihiko、Maezono Ryo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 126 号: 5 ページ: 2747-2755
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c08743
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] The Systematic Study on the Stability and Superconductivity of Y‐Mg‐H Compounds under High Pressure (2022)
  • 著者名/発表者名: Song Peng、Hou Zhufeng、de Castro Pedro Baptista、Nakano Kousuke、Takano Yoshihiko、Maezono Ryo、Hongo Kenta
  • 雑誌名: Advanced Theory and Simulations 巻: 5 号: 3 ページ: 2100364-2100364
  • DOI: 10.1002/adts.202100364
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Diffusion Monte Carlo evaluation of disiloxane linearisation barrier (2022)
  • 著者名/発表者名: Hanindriyo Adie Tri、Yadav Amit Kumar Singh、Ichibha Tom、Maezono Ryo、Nakano Kousuke、Hongo Kenta
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 24 号: 6 ページ: 3761-3769
  • DOI: 10.1039/d1cp01471d
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Candidate structure for the H2-PRE phase of solid hydrogen (2021)
  • 著者名/発表者名: Ichibha Tom、Zhang Yunwei、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Reboredo Fernando A.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 104 号: 21 ページ: 214111-214111
  • DOI: 10.1103/physrevb.104.214111
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] High-Tc Superconducting Hydrides Formed by LaH24 and YH24 Cage Structures as Basic Blocks (2021)
  • 著者名/発表者名: Song Peng、Hou Zhufeng、Castro Pedro Baptista de、Nakano Kousuke、Hongo Kenta、Takano Yoshihiko、Maezono Ryo
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 33 号: 24 ページ: 9501-9507
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c02371
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Site-Selective Eu3+ Luminescence in the Monoclinic Phase of YSiO2N (2021)
  • 著者名/発表者名: Kitagawa Yuuki、Ueda Jumpei、Fujii Kotaro、Yashima Masatomo、Funahashi Shiro、Nakanishi Takayuki、Takeda Takashi、Hirosaki Naoto、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Tanabe Setsuhisa
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 33 号: 22 ページ: 8873-8885
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c03139
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Importance of Van der Waals Interactions in Hydrogen Adsorption on a Silicon-carbide Nanotube Revisited with vdW-DFT and Quantum Monte Carlo (2021)
  • 著者名/発表者名: Prayogo Genki I.、Shin Hyeondeok、Benali Anouar、Maezono Ryo、Hongo Kenta
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 6 号: 38 ページ: 24630-24636
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c03318
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] High-Throughput Evaluation of Discharge Profiles of Nickel Substitution in LiNiO2 by Ab Initio Calculations (2021)
  • 著者名/発表者名: Yoshio Satoshi、Hongo Kenta、Nakano Kousuke、Maezono Ryo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 125 号: 27 ページ: 14517-14524
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c11589
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Peculiar Atomic Bond Nature in Platinum Monatomic Chains (2021)
  • 著者名/発表者名: Zhang Jiaqi、Ishizuka Keisuke、Tomitori Masahiko、Arai Toyoko、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Tosatti Erio、Oshima Yoshifumi
  • 雑誌名: Nano Letters 巻: online 号: 9 ページ: 1-7
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00564
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Surface Study of Cu2SnS3 Using First‐Principles Density Functional Theory (2021)
  • 著者名/発表者名: Dahule Rohit、Raghav Abhishek、Hanindriyo Adie Tri、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Panda Emila
  • 雑誌名: Advanced Theory and Simulations 巻: 4 号: 6 ページ: 2000315-2000315
  • DOI: 10.1002/adts.202000315
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Insights into the Mechanical and Electrical Properties of a Metal?Phosphorene Interface: An Ab Initio Study with a Wide Range of Metals (2021)
  • 著者名/発表者名: Ghaffar Abdul、Ganeriwala Mohit D.、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Mohapatra Nihar R.
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 6 号: 11 ページ: 7795-7803
  • DOI: 10.1021/acsomega.0c06255
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] GaN bandgap bias caused by semi-core treatment in pseudopotentials analyzed by the diffusion Monte Carlo method (2021)
  • 著者名/発表者名: Nikaido Yutaka、Ichibha Tom、Nakano Kousuke、Hongo Kenta、Maezono Ryo
  • 雑誌名: AIP Advances 巻: 11 号: 2 ページ: 025225-025225
  • DOI: 10.1063/5.0035047
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Exploring Heat-Shielding Nanoparticle-Based Materials via First-Principles Calculations and Transfer Learning (2021)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Tomohiro、Maezono Ryo、Hongo Kenta
  • 雑誌名: ACS Applied Nano Materials 巻: 4 号: 2 ページ: 1932-1939
  • DOI: 10.1021/acsanm.0c03298
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Intrinsic carbon-doping induced synthesis of oxygen vacancies-mediated TiO2 nanocrystals: Enhanced photocatalytic NO removal performance and mechanism (2021)
  • 著者名/発表者名: Gu Zhanyong、Cui Zhitao、Wang Zijing、Sinkou Qin Ken、Asakura Yusuke、Hasegawa Takuya、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Yin Shu
  • 雑誌名: Journal of Catalysis 巻: 393 ページ: 179-189
  • DOI: 10.1016/j.jcat.2020.11.025
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Synthesis, Electronic Structure, and Physical Properties of Layered Oxypnictides Sr2ScCrAsO3 and Ba3Sc2Cr2As2O5 (2021)
  • 著者名/発表者名: Pavan Kumar Naik Sugali、Iwasa Yuki、Kuramochi Kenta、Ichihara Yoshihisa、Kishio Kohji、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Nishio Taichiro、Ogino Hiraku
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 60 号: 3 ページ: 1930-1936
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c03404
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Octahedral morphology of NiO with (111) facet synthesized from the transformation of NiOHCl for the NOx detection and degradation: experiment and DFT calculation (2020)
  • 著者名/発表者名: Hermawan Angga、Hanindriyo Adie Tri、Ramadhan Erland Rachmad、Asakura Yusuke、Hasegawa Takuya、Hongo Kenta、Inada Miki、Maezono Ryo、Yin Shu
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry Frontiers 巻: 7 号: 18 ページ: 3431-3442
  • DOI: 10.1039/d0qi00682c
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Two-Dimensional Perovskite Oxynitride K2LaTa2O6N with an H+/K+ Exchangeability in Aqueous Solution to Form Stable Photocatalyst for Visible-Light H2 Evolution (2020)
  • 著者名/発表者名: Takayoshi Oshima, Tom Ichibha,Kenji Oqmhula, Keisuke Hibino, Hiroto Mogi, Shunsuke Yamashita, Kotaro Fujii, Yugo Miseki, Kenta Hongo, Daling Lu,Ryo Maezono, Kazuhiro Sayama, Masatomo Yashima, Koji Kimoto,Hideki Kato, Masato Kakihana, Hiroshi Kageyama, Kazuhiko Maeda
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: - 号: 24 ページ: 9736-9743
  • DOI: 10.1002/anie.202002534
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Light Absorption Properties and Electronic Band Structures of Lead‐Vanadium Oxyhalide Apatites Pb5(VO4)3X (X=F, Cl, Br, I) (2020)
  • 著者名/発表者名: Masashi Nakamura, Kenji Oqmhula, Keishu Utimula, Miharu Eguchi, Kengo Oka, Kenta Hongo, Ryo Maezono, Kazuhiko Maeda*
  • 雑誌名: Chem Asian J. 巻: 15 号: 4 ページ: 540-545
  • DOI: 10.1002/asia.201901692
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Carbon vacancies and hydroxyls in graphitic carbon nitride: Promoted photocatalytic NO removal activity and mechanism (2020)
  • 著者名/発表者名: Gu Zhanyong、Cui Zhitao、Wang Zijing、Qin Ken Sinkou、Asakura Yusuke、Hasegawa Takuya、Tsukuda Satoshi、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Yin Shu
  • 雑誌名: Applied Catalysis B: Environmental 巻: 279 ページ: 119376-119376
  • DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.119376
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] New layered perovskite family built from [CeTa2O7]- layers: coloring mechanism from unique multi-transitions (2020)
  • 著者名/発表者名: Hasegawa Takuya、Shigee Atsushi、Nishiwaki Yoshinori、Nagasako Makoto、Hanindriyo Adie Tri、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Ueda Tadaharu、Yin Shu
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 56 号: 61 ページ: 8591-8594
  • DOI: 10.1039/d0cc03466e
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Ab Initio Evaluation of Complexation Energies for Cyclodextrin-Drug Inclusion Complexes (2020)
  • 著者名/発表者名: Oqmhula Kenji、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Ichibha Tom
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 5 号: 31 ページ: 19371-19376
  • DOI: 10.1021/acsomega.0c01059
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Synergy of Binary Substitutions for Improving the Cycle Performance in LiNiO2 Revealed by Ab Initio Materials Informatics (2020)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Tomohiro、Maezono Ryo、Hongo Kenta
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 5 号: 22 ページ: 13403-13408
  • DOI: 10.1021/acsomega.0c01649
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Machine‐Learning Clustering Technique Applied to Powder X‐Ray Diffraction Patterns to Distinguish Compositions of ThMn12‐Type Alloys (2020)
  • 著者名/発表者名: Utimula Keishu、Hunkao Rutchapon、Yano Masao、Kimoto Hiroyuki、Hongo Kenta、Kawaguchi Shogo、Suwanna Sujin、Maezono Ryo
  • 雑誌名: Advanced Theory and Simulations 巻: 3 号: 7 ページ: 2000039-2000039
  • DOI: 10.1002/adts.202000039
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Electrochemical Properties and Crystal Structure of Li+/H+ Cation-exchanged LiNiO2 (2020)
  • 著者名/発表者名: T. Toma、 R. Maezono、 K. Hongo
  • 雑誌名: ACS Appl. Energy Mater. 巻: - 号: 4 ページ: 4078-4087
  • DOI: 10.1021/acsaem.0c00602
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Ab initio thermodynamic properties of certain compounds in Nd-Fe-B system (2020)
  • 著者名/発表者名: A.T. Hanindriyo、 S. Sridar、 K.C. Hari Kumar、 K. Hongo、 R. Maezono
  • 雑誌名: Comp. Mater. Sci. 巻: 180 ページ: 109696-109696
  • DOI: 10.1016/j.commatsci.2020.109696
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] XRD スペクトルピークの機械学習的識別 (2022)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: 新物質研究会 2022~ハイエントロピー効果や機械学習を取り入れた物質開発~
  • 招待講演
• [学会発表] 計算材料科学からマテリアルズ・インフォマティクスへの研究展開 (2022)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: J第19回凝縮系理論コロキウム
  • 招待講演
• [学会発表] 機械学習によるXRDパターン認識 (2022)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 2022年 年会, オンライン
• [学会発表] Autoencoder-based feature space of XRD peak patterns (2022)
  • 著者名/発表者名: Kenta Hongo
  • 学会等名: APS March Meeting 2022,online
  • 国際学会
• [学会発表] First-principles modeling of water-metal wettability (2022)
  • 著者名/発表者名: Kenta Hongo
  • 学会等名: ACS March Meeting 2022,online
  • 国際学会
• [学会発表] Computational materials design from materials simulations to informatics (2022)
  • 著者名/発表者名: Kenta Hongo
  • 学会等名: 2nd International Conference on Materials Genome, ACCMS Theme Meeting,ハイブリッド
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 計算材料科学と材料情報学による材料設計 (2021)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: JST-CREST「革新的触媒」触媒インフォマティクス研究会 2021, オンライン
  • 招待講演
• [学会発表] Ab initio materials informatics approach to materials design and characterization (2021)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: JAIST創立30周年記念 マテリアルズインフォマティクス国際シンポジウム
  • 国際学会
• [学会発表] 材料情報学的アプローチによる物質設計 (2021)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: 日本物理学会 第76回年次大会(2021年)
  • 招待講演
• [学会発表] Computational materials design based on materials simulations and informatics (2021)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: 日本化学会第101春季年会(2021) アジア国際シンポジウム
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 機械学習による機能性材料の設計・探索法の基礎 (2020)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: 日本化学会第100春季年会2020
  • 招待講演
• [学会発表] Computational materials design using materials simulations and informatics (2020)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: 日本化学会 第100春季年会 アジア国際シンポジウム(2020)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 計算材料設計：材料計算科学から材料情報学への展開 (2020)
  • 著者名/発表者名: 本郷研太
  • 学会等名: 日本物理学会第75回日本物理学会シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 計算科学とデータ科学の協働による物質探索の進展 (2020)
  • 著者名/発表者名: 本郷 研太
  • 学会等名: 「凝縮系の理論化学2020」研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Ab Initio Materials Informatics for Computational Materials Design (2019)
  • 著者名/発表者名: Kenta Hongo
  • 学会等名: The 23rd International Annual Symposium on Computational Science and Engineering: Expanding Your Mind(ANSCSE23)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Computational materials design from ab intio simulations to ab initio materials informatics (2019)
  • 著者名/発表者名: Kenta Hongo
  • 学会等名: The 10th Internationa Conference of the Asian Consortium on Computational Materials Science (ACCMS-10)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Data-driven approach to computational materials design (2019)
  • 著者名/発表者名: Kenta Hongo
  • 学会等名: 20th International Union of Materials Research Societies Internationl Conference in Asia (IUMRS-ICA)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Data-driven approach to molecular design (2019)
  • 著者名/発表者名: Kenta Hongo
  • 学会等名: The 5th International Conference on Molecular Simulation 2019 (ICMS 2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [図書] マテリアルズ・インフォマティクスによる材料開発と活用集 (2019)
  • 著者名/発表者名: 本郷 研太
  • 総ページ数: 463
  • 出版者: 技術情報協会